Determination des périodes des isotopes radio-actifs de l argent

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1 Determination des périodes des isotopes radio-actifs de l argent A. Moussa, H. Laurent To cite this version: A. Moussa, H. Laurent. Determination des périodes des isotopes radio-actifs de l argent. J. Phys. Radium, 1938, 9 (6), pp < /jphysrad: >. <jpa > HAL Id: jpa Submitted on 1 Jan 1938 HAL is a multi-disciplinary open access archive for the deposit and dissemination of scientific research documents, whether they are published or not. The documents may come from teaching and research institutions in France or abroad, or from public or private research centers. L archive ouverte pluridisciplinaire HAL, est destinée au dépôt et à la diffusion de documents scientifiques de niveau recherche, publiés ou non, émanant des établissements d enseignement et de recherche français ou étrangers, des laboratoires publics ou privés.

2 DETERMINATION DES PÉRIODES DES ISOTOPES RADIO-ACTIFS DE L ARGENT Par M. A. MOUSSA et Mlle H. LAURENT. Institut de Physique Atomique, Lyon. Sommaire La valeur admise couramment pour la période de l élément 108Ag obtenu par bombardement de l argent par les neutrons lents, paraissant nettement plus faible que celle déduite d expériences préliminaires, les auteurs en ont repris la détermination au moyen d un dispositif expérimental plus précis. Dans une première partie la technique utilisée est décrite, ainsi que les moyens employés pour adapter les diverses parties de l appareillage à l enregistrement des cadences d impulsions élevées nécessaires pour obtenir une bonne précision. La deuxième partie traite des corrections à apporter aux résultats des mesures. La troisième partie décrit la méthode de calcul employée pour tirer des expériences le meilleur parti possible. Dans la quatrième partie sont données les valeurs rectifiées des périodes des éléments 108Ag : 150 ± 2 sec; 110Ag : 23,9 ± 1 sec; obtenues par la méthode ici décrite. Dans une précédente note (1), nous avons donné les résultats de nouvelles mesures des périodes des deux radioéléments obtenus par activation de l argent sous l action des neutrons lents, radioéléments qui sont.souvent utilisés comme détecteurs dans les recherches s ur ce type àe cor puscules. La période admise jusqu alors pour le noyau 118Ag (2,3 min) nous a semblé en effet plus faible que celle déduite de nos premières expériences et nous avons cherché à en améliorer la déteraxiination. Nous nous proposons de décrire ici la technique -expérimentale employée en vue d obtenir une meilleure précision, et les méthodes de calcul utilisées. Cette technique et ces méthodes de calcul peuvent d ailleui s être appliquées à l étude d autres radioéléments en vue d améliorer la détermination de leurs périodes. i. Technique expérimentale. - Nous avons utilisé des compteurs à fil (G. M.) à parois d aluminium fermés par des bouchons d ébonite et remplis d hydro-,gène sous la pression de 10 cm de mercure (Les compteurs sont petits pour réduire le plus possible le nombi e Je décharges spontanées : diamètre 2 cm, longueur,utile 5 cm. L épaisseur des parois est de 3/10 de mm,,une telle épaisseur laisse passer environ 50 pour 1G0 -des électrons de 0,7 MeV). Le compteur est protégé par une enceinte en plomb (8 cm d épaisseur) du rayonnement y de la source de neutrons (Radon + Béryllium 300 à 350 mc) placée.à quelques mètres de lui. La source et les blocs de paraffine utilisés pour le ralentissement des neutrons sont également entourés de parois de plomb de lorte épaisseur (14 cm) dans la direction du compteur, ~et d épaisseur plus faible (6 cm) dans les directions latérales. Ce dispositif procure une protection pratiquement complète. Les lames d argent utilisées sont enroulées après l activation dans un cylindre de bakélite placé ensuite autour du compteur (fig. 1). Fig. 1, La fréquence d émission des particules j3 étant grande au début de l enregistrement (25 à i10 par sec) il est avantageux, pour obtenir un temps de résolution aussi petit que possible, de réduire la capacité des éléments soumis à une variation de potentiel au cours de la décharge ainsi que la résistance placée en série avec le compteur. Une liaison très courte unit le fil du compteur par l intermédiaire d une capacité de 100 cm à la grille de la première lampe (penthode 6C6). Après divers essais, nous avons remplacé la grande résistance ohmique de fuite par une cellule photoélectrique (montage de M. Cosyns) éclairée par une lampe à incandescence alimentée par des accumulateurs et dont on peut faire varier le chauffage. La cellule utilisée est à cathode alcaline hydrurée Article published online by EDP Sciences and available at

3 . inférieur elle 246 ) J Ta BAUD, L. CART,xx et P. COMPARAT: «Techniques actuelles en physique nucléaire» (4~ partie), Gauthier-Villars. p cillographe inscrit sa trace sur un film cinématographique déroulé à vitesse constante (16 mm par sec) au moyen d un dispositif d entraînement à friction établi par M. J. Thibaud (1). 4n distingue nettement sur le film deux impulsions. se succédant à un intervalle de temps inférieur au temps de résolution du circuit du compteur, la seconde étant de hauteur moindre que la première. Il suffit pour (T KG 1 Fotos). La caractéristique voltage-courant de cette cellule présente, pour les tensions inférieures à 200 V une montée continue dont la pente dépend de l éclairement, sibien que cette cellule se comporte comme une résistance quasi-ohmique. On obtient ainsi une résistance variable à volonté et parfaitement stable. On constate que pour un éclairage très faible de la cellule (résistance équivalente de 10y à 101 ohms) on obtient un fonctionnement satisfaisant dans une assez cela que lu- seuil de sensibilité de l amplificateur soit large étendue de variation de tension (jusqu à 80 V audessus du seuil), mais alors le temps de résolution du Comlnp tests de bon fonctionnement nous nous convenablement choisi. circuit est très mauvais, ce dont on s aperçoit à l enregistrement oscillographique des décharges. Si on aug- enregistrement que la hauteur des impulsions oscillo- sommes contentés de vérifier avant et après chaque mente l éclairage, et par conséquent diminue la résistance équivalente, le temps de résolution s améliore, cadence dt- comptage, et d autre part, que le mouvegraphiques était bien constante quelle que soit la mais la sensibilité du compteur aux variations de tension augmente, et pour une résistance de l ordre de des limites admissibles : n ayant en vue que la mesure ment propre du compteur n avait pas varié en dehors 5 10 ohms, on ne peut augmenter la tension de plus des périodes, nous n avons pas eu besoin de tests d efficacité absolue mais simplement de tests montrant de 21 V au-dessus du seuil, sans atteindre le régime de décharge permanente. On adopte donc un compromis que les conditions de fonctionnement étaient invariables. entre ces deux extrêmes, et pour une résistance d environ 1 à ohms on obtient un temps de résolution suffisamment petit et une étendue utile de variation 2. Corrections. - Le nombre de décharges fournies par le compteur, dans un intervalle de temps de la fension de l ordre de 40 à 50 V au-dessus du seuil La tension de fonctionnement du compteur était en donné, en présence de la source étudiée doit être corrigé des deux causes d erreur suivantes : 1 0 Décharges - général de 20 à 30 V au dessus du seuil était fournie par un générateur à tension stabilisée par des spontanées ; Décharges non enregistrées à cause du lampes Stabilovolt. pouvoir de résolution fini des diverses parties de l appareillage. Dans ces conditions le mouvement propre du compteur était de 10 à 15 décharges par min (la source de La première correction se fait simplement en retranchant la moyennes des décharges spontanées, avant et neutrons de 300 à 350 mc était dans sa protection de Pb décrite plus haut, à 4 m du compteur). L amplificateur est du type utilisé à l Institut de Physique les rares expériences où le mouvement propre avait après l étude de la décroissance. Nous avons éliminé atomique (1). varié d une quantité dépassant l erreur admissible, L enregistrement des décharges a été fait de deux indiquant une modification dans i état du compteur façons différentes : ou de l appareillage, et par conséquent une variation 1 Pour les cadences faibles, au moyen d un totalisateur mécanique (compteur de communications télé- La deuxième correction a été faite par la méthode possible de son efficacité. phoniques) actionné par le courant plaque de la lampe indiquée par Schiff (2). Rappelons qu elle consiste à de puissance. Le temps de résolution d un tel enregistreur est au minimum de 0,02n sec, ce qui le rend inapte l enregistreur, et à en déduire le temps de résolution déterminer la cadence maximum n que peut suivre à compter des cadences supérieures à 5 par sec, si onyeut éviter des corrections trop importantes. Par par la formule : contre, il est tout indiqué pour compter le mouvement propre. 2 Aux cadences élevées nous avons utilisé l enregistrement des décharges au moyen d un oscillographe Du- Une cadence observée N étant donnée, la cadence réelle ivo s en déduit par la formule : bois qu un commutateur permettait d introduire dans le circuit plaque de la deuxième lampe aux lieu et place du transformateur de liaison à la lampe de puissance. La période propre de cet oscillographe est de ti.10-~ sec et malgré son amortissement il est encore capable de qui se résolut graphiquement en construisant la courbe séparer deux impulsons se succédant à un intervalle à 1U-3 xec, de l ordre du temps de résolution correspondante avec comme ordonnées et comme N du circuit du compteur. abscisses; remarquons que pour les faibles cadencés Le faisceau lumineux réfléchi par le miroir de l os- (1) J. TaiBAUD, L. CARTAK et P. COMPARAT. Loc. cit., (3e partie),. p e) L. I. SCHIFII. l hys. 1936, 50, p. 88.

4 247 cette formule se simplifie en développant le logarithme en série limitée au premier terme. On trouve facilement : Dans le cas d une source dont l activité n est pas constante, le calcul fournissant l équation (1) n est plus valable, et celle-ci est remplacée par une équation beaucoup plus compliquée. Aussi il est préférable de partager la décroissance en intervalles suffisamment pelits pour qu on puisse y considérer la source comme constante, et on peut montrer qu il suffit de prendre des intervalles... i i Il àt tels 1"B environs que a soit d 4 de période. 3. Détermination de la période de désinté- fournit le nombre n de désin- gration. - L expérience tégrations survenues entre l instant t et l instant t + àt. (Pour avoir des expériences comparables entre elles, il convient de prendre pour origine des temps la fin de l activation). Soit NQ le nombre d atomes radioactifs à l origine, on a évidemment : la sommation étant étendue au nombre de couples iii, ti fournis par l expérience, c est-à-dire au nombre d intervalles Ot en lesquels le temps a été découpé. On est alors conduit, en formant les équations normales, à des équations transcendantes, qu on ne peut résoudre que par approximations successives, et qui exigent un nombre de calculs considérable. Les calculs sont beaucoup plus simples si l on cherche à ajuster la droite qui représente n sur le graphique logarithmique c est-à-dire, si l on cherche à rendre minimum l expression et en supprimant pour plus de simplicité le facteurs 0,4343 devant X). Les équations normales s obtiennent très facilement par dérivation où On en tire a et ), : est le nombre de couples de valeurs ni, ti Sur un graphique ayant pour ordonnées log n et pour abscisses t les points doivent s aligner sur une droite. Remarquons d ailleurs que : et, 1,àt étant toujours petit devant l unité, l avons vu plus haut, on a : comme nous c est-à-dire que le nombre d atomes désintégrés entre t et t + At est proportionnel au nombre d atomes pré-, t sents à l instant t -) et non à l instant t, ce qui re- A vient à changer l origine des temps de 2 Par conséquent ceci n est à prendre en considération que dans le cas où l on change le mode de découpage des intervalles de tem ps au cours de la décroissance. Les nombres n sont affectés de fluctuations statistiques, dues aux fluctuations radioactives elles-mêmes et aussi à celles du mouvement propre, et pour déterminer les CI efficients Ao et r,on est conduit à appliquer la méthode des moindres carrés. On peut chercher à rendre minimum l expression : Mais ce procédé a l inconvénient de donner la même importance à tous les points expérimentaux tels qu ils sont placés sur le graphique logarithmique, or plus n est petit, plus le déplacement du point qui le représente est grand pour un On donné. On est donc amené à chercher le poids dont il faut affecter chaque point pour que ce soit la somme (2) et non la somme (3) qui soit rendue minimum. Posons : la seconde méthode rend minimum : or on peut écrire : car les écarts ni - vi sont petits.

5 Donc : ou Cette analyse montre que le poils dont il faut affecter chaque valeur de n; est précisément ni2. Les équations normales se forment de la même façon que précédemment, et on obtient : d où 1 qui nous intéresse seul ~~ 9 l erreur quadratique moyenne sur ), est alors : Il reste maintenant, et cette question est très importante, à évaluer la précision atteinte, et en particulier F erreur quadratique moyenne sur À. Pour cela il faut d abord obtenir une valeur ap- prochée de l erreur commise sur les log ni au moyen ders résidus obtenus en faisant la différence entre les valeurs log ni obtenues par l observation et les valeurs théoriques log ) i : Pour avoir l errreur quadratique moyenne, il avoir la somme qui peut s obtenir, soit par la formule : faut soit en mesurant sur le graphiqne la distance des points expérimentaux à la droite théorique, évaluée en unités de logarithme, formant les carrés, multipliant par les poids correspondants et additionnant, ce qui fonrnit une vérification. L erreur quadratique moyenne sur les log ni s en déduit : 1 (L introduction du dénominateur N - 2, au lieu de.lbr, étant faite pour tenir compte de ce que les ui ne sont que des valeurs approchées par défaut des erreurs effectivement commises). Pour avoir l erreur quadratique moyenne sur i, ou a, il faut maintenant multiplier e par les racines des coeffieients et r, obtenus en résolvant les équations normales dans lesquelles les termes constants sont remplacés par - 1 et 0 (~). (1) E. BORIL et R. DÎLTIIEIL: «Probabilités. Erreurs», ch. VIlT, Ooll. Armand Colin. Une autre méthode pour déterminer la période d un corps donné est la méthode dite intégrale qui consiste à porter sur un graphique en fonction du temps, le nombre total de désintégrations survenues depuis l origine jusqu à l instant considéré. En prolongeant Les observations pendant un temps suffisant pour que le corps considéré ait pratiquement disparu, les points expérimentaux doivent s aligner sur une courbe présentant une asymptote horizontale (Hg. 4). Cette asymptote une fois placée, les différences entre la courbe et l asymptote sont portées sur un graphique semi-logarithmique et doivent s aligner sur une droite dont la pente donne ~. Cette méthode a le gros avantage de diminuer beaucoup les fluctuations et par conséquent est intéressante pour l étude des faibles activités. Par contre, elle a le défaut d exiger des observations poursuivies pendant assez longtemps, sous peine d une erreur dans le placement de l asymptote, erreur qui influe sur la pente de la droite logarithmique. Aussi elle ne nous paraît intéressan te que dans le cas de périodes inférieures à la demi-minute. Pour les périodes plus longues il vaut mieux, pour diminuer les fluctuations, faire deux enregistrements de 1O min et appliquer la première méthode dite différentielle, qu un de 20 min et appliquer la méthode intégrale. 4. Etude des radioargents à courte période. - Les deux radioargents ont des périodes assez diffé rentes ; (""Ag : 24 sec., 10 Ag. 150 sec.) ; on commencera par déterminer la période la plus longue er~ utilisant pour cela la partie de la décroissance où le second subsiste pratiquement seul après disparition du premier. (En pratique, à partir de t 60 sec après la fin de l activation, lorsque les radioargents sont tous deux activés à saturation). La période du noyau ne peut se (léterinitier qu ensuite, en déduisant du nombre de déintégraliüns survenues daus chaque intervalle de temps de la première par-tie de la décroissance, la fraction de ce nombre attribuable au noyau Trois séries d -nregisti-empnts furent prises dans des conditions variées de temps d activation (t0 et 2J min)

6 219 et d épaisseur de paraffine interposée (une série avec 3,5 cm de paraffine au lieu de lacm pour les deux autres). 1 Noyau 108Ag. Pour les trois séries d expériences la méthode de calcul décrite plus haut a été employée. on adopte pour e la valeur F- = V car 32 points expérimentaux, d autre part, il y a on trouve : D où finalemen t et une erreur i elative b) En rassemblant les résultats des trois séries d enregistrements (148,8 ::t:: 2 - ~J~,~-~~,J- ~.~0,~±~,~ respectivement) nous avons adopté comme valeur la plus probable de la période du noyau 8Ag : -. Fig. 2. a) A titre d exemple, pour une de ces séries (10 enregistrement. Activation : 10min, épaisseur de paraffine : 10 cm) le graphique des points expérimentaux est reproduit figure 2. On y distingue les deux régions dont nous parlons plus haut. La méthode des moindres carrés pour la détermination de la période de 108 Ag a été appliquée à partir du point correspondant à t= 160. (A cet instant on a encore i 200 décharges pour le total des 10 enregistrements et à1 ~ 20 sec, soit en moyenne 6 décharges par sec). La résolution des équations normales donne : i, = 0,00~0~3 a = 2, d où la période T = 148,8 sec. net l équation de la droite la plus probable représentant les points expérimentaux : log ni. == 2, 78J 90-0,00?0~3 t -qui servira pour la détermination de la période de ~ En ce qui concerne la précision, on a par application de l équation cette valeur est obtenue par soustraction de deux nombres très voisins l un de l autre, et peut ètre, par conséquent légèrement erronée. Par mesures directes sur le graphique, on trouve : Fig.3. Pour la période du noyau it Ag, en opérant comme nous l avons indiqué plus haut, on peut répéter les mêmes calculs, mais les fluctuations statistiques de la désintégration des deux radioéléments sont, par la soustraction, reportées entièrement sur les nombres correspondant à HO Ag, si bien que la précision est nettement inférieure. En vue de l améliorer, nous avons effectué, depuis la parution de notre précédente note, une quatrième série d enregistrements avec une durée d activation très courte (20 sec), ce qui, par rapport

7 " 250 aux activités obtenues à saturation, divise par 15 environ celle de 1 8Ag, et par 2 seulement celle de " Ag. Par conséquent on diminue beaucoup la proportion relative du premier et la précision obtenue est nettement meilleure (eu égard au plus petit nombre de désintégrations comptées). Cependant, comme il est impossible d obtenir l élément "IAg seul, on ne peut obtenir, pour la détermination de sa période, la même précision que dans le cas de B08 Ag. La figure 3 donne le graphique des points expérimentaux représentant la moyenne des 3 premières séries d enregistrements, décrites plus haut. La quatrième série d expériences (activation de 20 sec donne de la même façon T = 24,8 ± 1 Enfin nous avons appliqué la méthode intégrale à cette série d expériences, et nous avons obtenu, en traitant par la même méthode les points du graphique semi-logarithmique (fig. 4). De ces résultats nous déduisons la valeur la plus probable de la période de 1 J 0 Ag Signalons que lorsque les deux éléments sont activés à saturation les nombres totaux des atomes de 8Ag et 1iOAg sont dans le rapport de Z 680 à 8~1! environ (avec une épaisseur de paraffine de 10 cm et un comptage au travers de l épaisseur d aluminium du compteur donnée plus haut). Fig. 4. La méthode des moindres carrés donne )~= 0~01258, d où 1 = 23,9 sec. En ce qui concerne la précision, on a : Conclusion. Les résultats numériques donnés ici, provenant d un grand nombre d expériences doiven t bénéficier d une précision meilleure que ceux donnés précédemment. Cette amélioration résulte d une études soignée de l adaptation de l appareillage à l enregistrement de cadences d impulsions élevées. Remarquons que la valeur que nous donnons pour 8Ag est à la limite de précision de celle donnée par Mü I ler ( t ) soit 1 ~~ ± 6 sec; % quant à la valeur 2,3 min, couramment admise, elle paraît nettement trop faible. Pour la période - de 110 Ag Mûller indique 2f ± 1 sec mais il nous semble impossible, pour les raisons données plus haut d obtenir la même précision pour cette période que pour l autre. Nous devons, en terminant, adresser nos remerciements à M. le pr J. Thibaud, Directeur des 1- Institut de Physique atomique, qui à inspiré ce travail, et n a cessé de nous donner, pendant son exécution ses conseils et ses encouragements bienveillants. Nous remercions aussi M. Legrand et lvime Lambert qui ont préparé les sources de neutrons que nous avons employées. (1) Naturll 1SSensrha(ten, 1931, 25, l51. Manuscrit reçu le 12 avril 1938.,

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