Quelques résultats sur un système modélisant la chromatographie en phase gazeuse avec effet de sorption
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- Solange Audet
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1 Quelques résultats sur un système modélisant la chromatographie en phase gazeuse avec effet de sorption Christian Bourdarias, Marguerite Gisclon, Stéphane Junca Université de Savoie et Université de Nice 25 Octobre 2011 (Université de Savoie) 25 Octobre / 46
2 Sommaire 1 Introduction et objectifs 2 Quelques modèles Modèle de Rouchon-Valentin Chromatographie avec cinétique d échange finie L effet de sorption 3 Chromatographie avec effet de sorption pour deux espèces Hyperbolicité, invariants de Riemann Entropies Existence d une solution entropique 4 Problème de Riemann Raréfactions Chocs Discontinuités de contact 5 Stabilité - Bow up 6 Travaux en cours - Perspectives - Bibliographie (Université de Savoie) 25 Octobre / 46
3 Sommaire 1 Introduction et objectifs 2 Quelques modèles Modèle de Rouchon-Valentin Chromatographie avec cinétique d échange finie L effet de sorption 3 Chromatographie avec effet de sorption pour deux espèces Hyperbolicité, invariants de Riemann Entropies Existence d une solution entropique 4 Problème de Riemann Raréfactions Chocs Discontinuités de contact 5 Stabilité - Bow up 6 Travaux en cours - Perspectives - Bibliographie (Université de Savoie) 25 Octobre / 46
4 De quoi s agit-il? Chromatographie gaz-solide : une technique d analyse des mélanges gazeux Le mélange à analyser est vaporisé à l entrée d une colonne, qui renferme une substance active solide appelée phase stationnaire, puis il est transporté à travers celle-ci à l aide d un gaz porteur. Les différentes molécules du mélange vont se séparer et sortir de la colonne les unes après les autres après un certain laps de temps qui est fonction de l affinité de la phase stationnaire avec ces molécules. Applications : chimie, pharmacie, parfumerie, distillation, pétrole (Université de Savoie) 25 Octobre / 46
5 Inconnus Durant le processus d espèces existent simultanément sous 2 phases une gazeuse de concentration c i et mobile de vitesse u une solide (adsorbée) de concentration q i column at time t outlet inlet concentrations in C (t,x) u(x,t) C (t) i i bed out q (t,x) C (t) i i u (t) > 0 if 0 u (t,1) < 0 0 x 1 (Université de Savoie) 25 Octobre / 46
6 Sommaire 1 Introduction et objectifs 2 Quelques modèles Modèle de Rouchon-Valentin Chromatographie avec cinétique d échange finie L effet de sorption 3 Chromatographie avec effet de sorption pour deux espèces Hyperbolicité, invariants de Riemann Entropies Existence d une solution entropique 4 Problème de Riemann Raréfactions Chocs Discontinuités de contact 5 Stabilité - Bow up 6 Travaux en cours - Perspectives - Bibliographie (Université de Savoie) 25 Octobre / 46
7 Modèles en chromatographie Hypothèses (modèle de Rouchon-Valentin) La température est constante au cours du processus La colonne est radialement homogène : modèle 1D La pression ne dépend que de la variable spatiale x Le gaz porteur est inerte (q i = 0) JMAA 2006 Les échanges entre les phases mobiles et stationnaires sont infiniment rapides : équilibre instantané (Université de Savoie) 25 Octobre / 46
8 Equations de conservation de la masse : t (c i + q i ) + x (u c i ) = 0, 1 i d Les q i et les c i ne sont pas indépendants : q i = q i (c 1,, c d ) Isotherme q i = considérations thermodynamiques, mesures... Les inconnues sont donc la vitesse u les concentrations en phase gazeuse c i (en moles/m 3 ) u???... à suivre... (Université de Savoie) 25 Octobre / 46
9 Exemples d isothermes Isotherme linéaire : q i = K i c i, avec K i 0 Isotherme de Langmuir : q i = Q i K i c i, avec K i 0, Q i > 0 d 1 + K j c j j=1 BET Isotherme : pour un seul gaz actif et un gaz inerte porteur q i = Q K c 1 (1 + K c 1 (c 1 /c s ))(1 (c 1 /c s )), Q > 0, K > 0, c s > 0 (Université de Savoie) 25 Octobre / 46
10 Chromatographie avec cinétique d échange finie On prend en compte le temps de mise à l équilibre : le passage d une phase à l autre n est pas instantané... t c i + x (u c i ) = A i (q i q i (c 1,, c d )), i = 1,..., d, t q i = A i (q i q i (c 1,, c d )), t 0, x (0, 1) Le second membre quantifie une force de rappel vers l équilibre q i = q i On retrouve en sommant la conservation de la masse : t (c i + q i ) + x (u c i ) = 0 Formellement, quand A i, on retrouve q i = q i : chromatographie avec équilibre instantané (Université de Savoie) 25 Octobre / 46
11 Chromatographie avec cinétique d échange finie F. James a étudié la relaxation du système t c ε + x (u c ε ) = 1 ε (q ε k(c ε )), t q ε = 1 ε (q ε k(c ε )), avec la vitesse u constante Ici, A i = 1/ε et c ε = (c 1ε,, c dε ) Avec un argument de compacité par compensation il a montré que la solution converge quand ε 0 vers celle du système à cinétique instantanée, satisfaisant un ensemble d inégalités d entropie (Université de Savoie) 25 Octobre / 46
12 Prise en compte de l effet de sorption En chromatographie gaz-solide, il n est pas raisonnable de supposer la vitesse u constante qui dépend de la composition du mélange, qui dépend elle-même des transferts de masses entre phases concentration totale : ρ = d i=1 c i D. Tondeur et al. : comportement isobare i.e. ρ = ρ(t) A chaque instant : même pression dans toute la colonne d c i = ρ(t) i=1 (Université de Savoie) 25 Octobre / 46
13 Quelques résultats Dans la version cinétique finie on obtient le système : t c i + x (u c i ) = A i (q i q i ), i = 1,, d (1) t q i = A i (q i q i ), t 0, x (0, 1) (2) d c i = ρ(t) (3) i=1 t ρ + ρ x u = d A i (q i q i (c 1,, c d )) i=1 (Université de Savoie) 25 Octobre / 46
14 Cadre BV (SEMA 2008) Théorème d existence et d unicité : cadre BV On suppose les données initiales à l équilibre et à variation bornée sur (0, 1), les données entrantes, les isothermes et la densité totale lipschitziens. Alors le problème (1)-(2)-(3) a unique solution telle que c i 0, q i 0 et pour tout T > 0 : c i, q i L t,x L t (BV x ), x u L t,x L 1 t (BV x ) sur [0, 1] [0, T ] Méthode : argument de point fixe sur la vitesse u dans un espace approprié (Université de Savoie) 25 Octobre / 46
15 Cadre L (SEMA 2008) Théorème d existence : cadre L On suppose les données à l équilibre, les données initiales dans L, les données entrantes et les isothermes lipschitziens et ρ W 2, (0, T ). Alors pour tout T > 0 le problème (1)-(2)-(3) a au moins une solution telle que c i, q i L t,x, u L t (W 1, x ) sur [0, 1] [0, T ] Méthode : argument de compacité s appuyant sur des résultats de régularisation par convolution dus à R.-J. DiPerna et P.-L. Lions (Université de Savoie) 25 Octobre / 46
16 Sommaire 1 Introduction et objectifs 2 Quelques modèles Modèle de Rouchon-Valentin Chromatographie avec cinétique d échange finie L effet de sorption 3 Chromatographie avec effet de sorption pour deux espèces Hyperbolicité, invariants de Riemann Entropies Existence d une solution entropique 4 Problème de Riemann Raréfactions Chocs Discontinuités de contact 5 Stabilité - Bow up 6 Travaux en cours - Perspectives - Bibliographie (Université de Savoie) 25 Octobre / 46
17 Retour vers une cinétique instantanée Rappelons que quand A i (équilibre instantané), on obtient formellement, comme dans le modèle étudié par F. James : et le système précédent s écrit : q i q i = 1 A i t q i 0 t (c i + q i (c 1,, c d )) + x (u c i ) = 0, 1 i d, d c i = ρ(t) Ce système généralise celui de la chromatographie car il prend en compte l effet de sorption (variation de vitesse liée au processus). i=1 (Université de Savoie) 25 Octobre / 46
18 Réécriture du système On se concentre sur le cas de deux composants avec ρ 1 t (c 1 + q 1 (c 1, c 2 )) + x (u c 1 ) = 0 (4) t (c 2 + q 2 (c 1, c 2 )) + x (u c 2 ) = 0 (5) c 1 + c 2 = 1 (6) On pose c = c 1 et q i (c) = q i (c, 1 c), i = 1, 2 (4) + (5) donne alors, avec (6) : t (q 1 (c) + q 2 (c)) + x u = 0 Propriétés classiques des isothermes q 1 (c) 0, q 2 (c) 0 (Université de Savoie) 25 Octobre / 46
19 Réécriture du système Finalement, le système s écrit { t (c + q 1 (c)) + x (u c) = 0 t h(c) + x u = 0 avec h(c) = q 1 (c) + q 2 (c) complété par des données initiales et entrantes : c(0, x) = c 0 (x) [0, 1], x > 0 c(t, 0) = c b (t) [0, 1], t > 0 u(t, 0) = u b (t) > 0, t > 0 (Université de Savoie) 25 Octobre / 46
20 Rouchon L analyse est faite en inversant les rôles des variables x et t (mais on ne les renomme pas...) { x (u c) + t (c + q 1 (c)) = 0 x u + t h(c) = 0 (Université de Savoie) 25 Octobre / 46
21 Hyperbolicité (CMS 2007) Valeurs propres 0 et λ = H(c) u avec H(c) = 1 + (1 c) q 1 c q 2 1 Le système est strictement hyperbolique (pour u > 0). De plus : dλ r = H(c) u 2 avec r vecteur propre associé à λ et f (c) f(c) = q 1 (c) c h(c)= (1 c) q 1 (c) c q 2 (c) λ est vraiment non linéaire là où f 0 (Université de Savoie) 25 Octobre / 46
22 Remarques sur la convexité des isothermes Isotherme de Langmuir : f a un signe constant BET Isotherme : on suppose le composé 2 inerte, i.e. q 2 (c) = 0 Alors f(c) = (1 c) q 1 (c) n est ni concave ni convexe A part certains cas importants : Langmuir, ammoniaque, vapeur d eau, les isothermes sont généralement non convexes Interprétation : à chaque point d inflexion le composé adsorbé couvre le substrat et une nouvelle couche commence à se fixer (Université de Savoie) 25 Octobre / 46
23 Invariants de Riemann (CMS 2007) Pour les solutions régulières on obtient : x (u G(c)) + 0. t (u G(c)) = 0 avec G(c) = exp(g(c)), g (c) = h (c) H(c) et x c + H(c) u tc = 0 Le système admet donc les invariants de Riemann : c et W = u G(c) = u e g(c) (Université de Savoie) 25 Octobre / 46
24 Entropies (CMS 2007) Les entropies sont données par : S(c, u) = φ(w ) + u ψ(c) où φ et ψ sont des fonctions régulières et W = u G(c) Les flux d entropie correspondants satisfont Q (c) = h (c) ψ(c) + H(c) ψ (c) (Université de Savoie) 25 Octobre / 46
25 Entropies convexes? Pour toute fonction régulière convexe ψ, S = u ψ(c) est convexe (mais non strictement convexe!) Il existe des entropies strictement convexes de la forme S = φ(w ) si et seulement si G ne s annule pas sur [0, 1] En particulier S α (c, u) = u α G α (c) est une entropie strictement convexe si (α > 1 et G > 0) ou (α < 1 et G < 0) En fait : si G change de signe, il n y a pas d entropie régulière strictement convexe (Université de Savoie) 25 Octobre / 46
26 Solutions faibles entropiques Définition Soient T > 0, X > 0, u L ((0, T ) (0, X)) et 0 c(t, x) 1 p.p. dans (0, T ) (0, X) Alors (c, u) est une solution faible entropique si ψ convexe x (u ψ(c)) + t Q(c) 0 au sens des distributions avec Q = Hψ + h ψ De plus, si G garde un signe constant sur [0, 1], (c, u) doit satisfaire ± x (u G(c)) 0, si ± G 0 sur [0, 1] (Université de Savoie) 25 Octobre / 46
27 Existence de solution faible entropique (CMS 2007) Soient X > 0, T > 0. On suppose : c 0 BV (0, X), c b BV (0, T ), u b L (0, T ) 0 c 0, c b 1 et inf 0<t<T u b(t) > 0 Alors il existe une solution faible entropique (c, u) telle que : 0 min(inf c b, inf c 0 ) c max(sup c b, sup c 0 ) 1 inf u > 0 c L ((0, T ); BV (0, X)) L ((0, X); BV (0, T )) c Lip(0, T ; L 1 (0, X)) Lip(0, X ; L 1 (0, T )) ln(u) L ((0, T ); BV (0, X)) (Université de Savoie) 25 Octobre / 46
28 Unicité Existence : schéma de Godunov L unicité est obtenue dans le cas d un gaz actif et d un gaz inerte porteur dans une classe des fonctions régulières par morceaux mais avec quelques hypothèses peu physiques sur les isothermes (Université de Savoie) 25 Octobre / 46
29 Système de Temple? En général, le système n est pas dans la classe de Temple... Supposons f > 0. Le système est de Temple si et seulement si x W = 0 pour toute solution entropique ( W = ug(c) ) Exemples : si G = 0 alors le système est de Temple si q 1 = 0 (gaz 1 inerte), le système est de Temple ssi q 2 = 0 (Université de Savoie) 25 Octobre / 46
30 Sommaire 1 Introduction et objectifs 2 Quelques modèles Modèle de Rouchon-Valentin Chromatographie avec cinétique d échange finie L effet de sorption 3 Chromatographie avec effet de sorption pour deux espèces Hyperbolicité, invariants de Riemann Entropies Existence d une solution entropique 4 Problème de Riemann Raréfactions Chocs Discontinuités de contact 5 Stabilité - Bow up 6 Travaux en cours - Perspectives - Bibliographie (Université de Savoie) 25 Octobre / 46
31 Problème de Riemann (JMAA 2006) On le pose sous la forme suivante x u + t h(c) = 0, x > 0, t > 0 x (uc) + t (c + q 1 (c)) = 0, x > 0, t > 0 c(0, x) = c [0, 1] c(t, 0) = c + [0, 1] u(t, 0) = u + > 0 et on cherche une solution faible autosimilaire c(t, x) = C(z), u(t, x) = U(z) avec z = t x > 0 (Université de Savoie) 25 Octobre / 46
32 Raréfactions Supposons 0 a < c < c + < b 1 et f > 0 dans ]a, b[. Alors la seule solution régulière autosimilaire est telle que : C(z) = c si 0 < z < z et C(z) = c + si z + < z, dc dz = H(C) z f (C) si z < z < z + où z + = H(c+ ) u +, z = z + e Φ(c+) avec Φ(c) = De plus u = H(c ) et U est donné par z c c f (ξ) H(ξ) dξ U(z) = u si 0 < z < z et U(z) = u + si z + < z, U(z) = H(C(z)) z si z < z < z + (Université de Savoie) 25 Octobre / 46
33 Chocs Si un choc connectant deux états U et U + tels que c c + satisfait la condition d admissibilité de Liu c.a.d pour tout c entre c et c +, f (c + ) f (c ) c + c f (c) f (c ) c c alors le problème de Riemann admet une solution sous forme d un choc défini par : C(z) = { c si 0 < z < s c + si s < z U(z) = { u si 0 < z < s u + si s < z où u et la vitesse s du choc sont données par [f ] u [c] h u = σ = [f ] u + [c] h+ u + (Université de Savoie) 25 Octobre / 46
34 Discontinuités de contact Deux états U et U + sont connectés par une discontinuité de contact si et seulement si : c = c + avec bien sûr u u + ou bien c c + et f affine entre c and c + (Université de Savoie) 25 Octobre / 46
35 Résolution du problème de Riemann (Université de Savoie) 25 Octobre / 46
36 Une estimation clef Estimation BV pour ln(u) à travers une λ-onde Soit c, c +, u + les données du problème de Riemann et U la solution correspondante, U = (u, c ) t et U + = (u +, c + ) t. On suppose que U + est connecté à un état intermédiaire U 0 par une λ-onde composite pour z 0 < z < z + et que U 0 est connecté à U par une 0-discontinuité de contact (c 0 = c ). Alors il existe une constante γ dépendant seulement des fonctions q 1, q 2 et de leurs dérivées telle que : TV [ln(u(z)), (z 0, z + )] γ c + c 0. (Université de Savoie) 25 Octobre / 46
37 Approche 1 : schéma de Godunov Condition de type (CFL) : sup u = max(u, u + ) < x [0, t[ [0, x[ t (Université de Savoie) 25 Octobre / 46
38 Sommaire 1 Introduction et objectifs 2 Quelques modèles Modèle de Rouchon-Valentin Chromatographie avec cinétique d échange finie L effet de sorption 3 Chromatographie avec effet de sorption pour deux espèces Hyperbolicité, invariants de Riemann Entropies Existence d une solution entropique 4 Problème de Riemann Raréfactions Chocs Discontinuités de contact 5 Stabilité - Bow up 6 Travaux en cours - Perspectives - Bibliographie (Université de Savoie) 25 Octobre / 46
39 Approche 2 : Front Tracking Algorithm (MAA 2010) Cet algorithme (noté FTA) permet de montrer l existence d une solution entropique, avec une analyse plus fine de la régularité de la vitesse... Structure BV L de la vitesse Stabilité par rapport aux limites faibles en vitesses Approche limitée à f > 0 (Université de Savoie) 25 Octobre / 46
40 Structure de la vitesse Dans la suite, (u, c) est une solution entropique construite à partir du FTA, avec des données c 0, c b à variation bornée On s intéresse à la régularité de la vitesse u : si ln u b BV (0, T ), alors c BV ((0, T ) (0, X)) et u L ((0, T ), BV (0, X)) L ((0, X), BV (0, T )) si ln u b L (0, T ), alors u peut s écrire u(t, x) = u b (t) v(t, x) avec ln v L ((0, X), BV (0, T )) L ((0, T ), BV (0, X)) (Université de Savoie) 25 Octobre / 46
41 Un résultat de stabilité On se donne : des concentrations c 0 (initiale) et c b (entrante) à variation bornée une famille (ub ε) 0<ε<1 de vitesses entrantes avec ln(ub ε ) bornée et u ε b u b in L (0, T ) weak * (c ε, u ε ) une solution entropique sur (0, T ) (0, X) obtenue par le FTA, associée aux données ci-dessus (Université de Savoie) 25 Octobre / 46
42 Un résultat de stabilité Alors, à extraction près d une sous suite : c ε (t, x) c(t, x) dans L 1 ([0, T ] [0, X]) u ε (t, x) u(t, x) dans L ([0, T ] [0, X]) faible * u ε (t, x) = ub ε(t) v(t, x) + o(1) dans L1 ([0, T ] [0, X]) u(t, x) avec v(t, x) = et (u(t, x), c(t, x)) solution entropique associée u b (t) aux données c 0 (x), c b (t) et u b (t) (Université de Savoie) 25 Octobre / 46
43 Blow-up (JHDE 2010) Sous les hypothèses G < 0 ( x W 0 : W est une entropie convexe) h 0 (un gaz est plus actif que l autre) f 0 (λ est vraiment non linéaire) le système n est pas de Temple T > 0, X > 0, u, u L (0,T ) (0,X)= + pour des données initiales arbitrairement petites : la vitesse explose à la frontière {t = 0} quand x X, λ = H(c) u 0, c reste bornée (Université de Savoie) 25 Octobre / 46
44 Sommaire 1 Introduction et objectifs 2 Quelques modèles Modèle de Rouchon-Valentin Chromatographie avec cinétique d échange finie L effet de sorption 3 Chromatographie avec effet de sorption pour deux espèces Hyperbolicité, invariants de Riemann Entropies Existence d une solution entropique 4 Problème de Riemann Raréfactions Chocs Discontinuités de contact 5 Stabilité - Bow up 6 Travaux en cours - Perspectives - Bibliographie (Université de Savoie) 25 Octobre / 46
45 Modèle cinétique Si (u, c) est une solution faible entropique, alors il existe une mesure positive m(t, x, ξ) telle que : x (uχ(c,.)) + (H(ξ) a(ξ)) t χ(c,.) + t (h(c)χ(c,.)) = ξ m { 1 si 0 < ξ < c où χ(c, ξ) = 0 sinon Inversement, s il existe u positive telle que ln u L, f (t, x, ξ) L 1 ξ telle que 0 f 1 et une mesure positive m telle que x (u f (t, x, ξ)) + a(ξ) t f (t, x, ξ) + t (h(c) f (t, x, ξ)) = ξ m alors (u, c) est une solution entropique avec c(t, x) = Relaxation Modèle non isotherme 1 0 f (t, x, ξ) dξ (Université de Savoie) 25 Octobre / 46
46 C. Bourdarias, M. Gisclon et S. Junca Some mathematical results on a system of transport equations with an algebraic constraint describing fixed-bed adsorption of gases. J. Math. Anal. Appl., 2006 Existence of Weak Entropy Solutions for Gas Chromatography system with one or two active species and non Convex Isotherms. Commun. Math. Sci., 2007 Hyperbolic models in gas-solid chromatography. Bol. Esp. Mat. Apl., 2008 Strong Stability with respect to weak limit for a Hyperbolic System arising from Gas Chromatography. Methods Appl. Anal., 2010 Blow up at the hyperbolic boundary for a 2 2 system arising from chemical engineering. J. Hyperbolic Differ. Equ., 2010 A kinetic scheme for a hyperbolic system arising in gas chromatography BV s spaces and applications to scalar conservation laws. (Université de Savoie) 25 Octobre / 46
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