POSTRE - Modélisa1on des Propriétés Op1ques et STRucturales des verres fondus et fibrés, dans une op1que Environnementale
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- Marie-Hélène Chassé
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1 POSTRE - Modélisa1on des Propriétés Op1ques et STRucturales des verres fondus et fibrés, dans une op1que Environnementale Ins%tut de Minéralogie et Physique des Milieux Condensés (IMPMC) Laboratoire Charles Coulomb (LCC, Montpellier) Condi%ons Extrêmes des Matériaux: Hautes Températures et Irradia%on (CEMHTI, Orléans) Saint- Gobain Recherche (SGR) Coordinateur: Georges Calas (IMPMC)
2 Participants au projet - IMPMC, Paris: G. Calas, L. Cormier, S. Delattre, G. Ferlat, L. Galoisy, M. Guignard, G. Lelong, - SGR, Aubervilliers: F. Bouillet, V. Faella, D. Galley, J. Gilles, R. Gy, P. Lombard, D. Melice, F. Michel, G. Pandraud, L. Pierrot, JB Racaud - LCC (ex-lcvn), Montpellier: B. Hehlen, S. Ispas, W. Kob, O. Noguera, L. Pedesseau, G. Prevot, B. Ruffle - CEMHTI, Orléans: A. Blin, P. Echegut, M. Malki, V. Montouillout, C.N. Santos, D. De Sousa
3 Enjeux Economies d'énergie dans industrie verrière - Réduction des coûts énergétiques et émissions de CO2 - Fibres de verre à propriétés isolantes renforcées
4 Enjeux: fours verriers Contexte: Fusion dans les fours verriers assurée principalement par transfert radiatif : importance de l absorption optique A 1800K: λ max =1,61 µm But: Optimisation de la modélisation des transferts thermiques dans les fours (actuellement les fonctions optiques sont acquises sur des verres).
5 Enjeux: fibres optiques Contexte: Pertes radiatives dans la fenêtre de Christiansen. Relations de dispersion au voisinage de l'absorption IR des groupes SiO 4 But: En isolation, intérêt d'augmenter l absorption k à 7.5 µm pour réduire les pertes thermiques.
6 Présentation du projet Relations structure-propriétés Structure des liquides fondus: observables, modélisations Propriétés vibrationnelles: transmission dans l'infra-rouge à haute T Propriétés électroniques: transmission dans le visible à haute T Complexité chimique: contribution des différents constituants Peut-on utiliser les verres pour modéliser des silicates fondus? Projet soutenu à hauteur de pour 312 hommes/mois
7 Présentation du projet - Synthèse et conditionnement des échantillons de verre à SGR - Modélisation numérique de la structure des silicates fondus : LCC - Propriétés structurales des verres industriels et des liquides fondus correspondants. # Raman, Hyper-Raman et Brillouin au LCC # diffusion de neutrons, substitution isotopique à l'impmc # méthodes synchrotron (XANES, EXAFS et IXS) à l'impmc # autres informations structurales sur les silicates fondus au CEMHTI - Fonctions optiques de verres et de silicates fondus. Mise au point de montages: UV-NIR à l'impmc, IR/abs à SGR, IR/émis au CEMHTI - Intégration dans les codes opérationnels à SGR (par%e non finalisée)
8 Compositions synthétisées - verres sodocalciques (SNC) représentatifs du vitrage (> 95% de la production mondiale de vitrage) avec 3 concentrations différentes en fer. - verres pour fibres d isolation thermique (CM210 simplifié, BSC et BSN). - verres alumino-silicatés pour fibres à tenue à haute température et applications anti-feu (THA).
9 Un exemple des montages expérimentaux utilisés: la spectrométrie IR-visible - Trois montages réalisés/améliorés dans le cadre du projet - Complémentarité des trois instruments (épaisseur et taille d'échantillon, température, environnements )
10 Fonctions optiques de verres/liquides: instruments construits avec POSTRE Montage CEMHTI Revue Bilan Matériaux Fonctionnels et Procédés Innovants 2008
11 Fonctions optiques de verres/liquides: instruments construits avec POSTRE Interféromètre Montage SGR
12 Fonctions optiques de verres/liquides: instruments construits avec POSTRE Spectromètre double faisceau Montage IMPMC T max =1500 C
13 - Propriétés structurales des verres industriels et des liquides fondus correspondants Diffraction des neutrons en température (LLB, Saclay) + simulation numérique (Monte Carlo Inverse) : augmentation de la proportion de [3] B (absorbeur IR) entre verre (30%) et liquide (70%).
14 - Origine de l'absorption liée à Fe et B Le cœur scientifique du projet (concerne aussi modélisation numérique des liquides silicatés): - Fer (Fe 2+ ): absorbeur dans proche IR (1 µm si en site octaédrique) dans maximum d'émission du corps noir vers 1500 C. - Bore: [3] B (pas [4] B) absorbeur spécifique dans la fenêtre de Christiansen.
15 Augmentation de la proportion de [3] B entre verre et liquide Données Raman Données diff. neutrons Verre B 10 S 60 N 30 T g La quantité de [3] B double entre verre et liquide Valeurs voisines pour sodo-calcique
16 L'environnement du fer liquide verre La coordinance du fer est maintenue pendant la fusion. Effets de distorsion du site: origine structurale des propriétés optiques?
17 - Modélisation des verres et liquides silicatés : structure, propriétés dynamiques et vibrationnelles
18 Modélisation des verres/liquides L=16Å NBS: 6SiO 2-3Na 2 O-B 2 O 3 60Si-180O-60Na-20B : 320 atomes density=2.51g/cm 3 Cooling Starting from 4500K! To 300K! within 60ps Ab initio Molecular Dynamics via VASP code: DFT-PP:GGA/PBE ecut: 600eV, NVE, The size of the samples is one of the largest considered in the literature for atomistic simulations of glasses within this approach. 8 samples
19 Modélisation des propriétés structurales " Structure radiale des verres/liquides fondus: corrélations de paires simulées.
20 Modélisation des verres/liquides [3] B donne lieu à des signatures spécifiques dans la densité d'états vibrationnels Unités symétriques: [3] B s [Si or B] [Si or B] [Si or B] Unités asymétriques: [3] B a [Si or B] [Si or B] O nb
21 Modélisation des verres/liquides Relation d'einstein pour les coefficients de diffusion D α D α = lim t MSD(t) / 6t avec un déplacement moyen (MSD) MSD(t) = r i (t) - r i (0) 2 " énergie d'activation différente selon espèces " découplage de la diffusion du Na à basse T Grandeurs expérimentales: " bonne corrélation calculexpérience
22 Conclusion Les silicates fondus restent des matériaux particulièrement mal connus. Le projet POSTRE a permis la mise au point d'un ensemble instrumental original pour l'acquisition de données spectroscopiques sur les silicates fondus à des températures atteignant 1500 C. Les difficultés de mise au point de ces expériences étant actuellement maîtrisées, on peut en attendre des résultats originaux dans les prochaines années. Intérêt industriel: il existe un banc opérationnel de mesures spectrales sur les silicates fondus, jusqu'à 1500 C.
23 PUBLICATIONS CORMIER L., CALAS G., BEUNEU B. (2011) Structural changes between soda-lime silicate glass and melt. J. Non-Cryst. Solids 357, MICHEL F., CORMIER L., LOMBARD P., GALOISY L., BEUNEU B., CALAS G. (2013) Mechanisms of boron coordination change between borosilicate glasses and melts. J. Non- Cryst. Solids 379, PEDESSEAU, L., ISPAS, S., KOB W. (Submitted) First principles study of a sodium borosilicate liquid and glass. SANTOS C.S., MENESES D. S., MONTOUILLOUT V., ECHEGUT P. (2012) Infrared emissivity spectroscopy of a soda-lime silicate glass up to the melt. ArXiv/ VIALLA R., RUFFLE B., GUIMBRETIERE G., VACHER (2011) Eliminating the broadening by finite aperture in Brillouin spectroscopy. Rev. Sci. Instruments 82,
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