Introduction à l absorption X

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1 Introduction à l absorption X Yves Joly Institut Néel, CNRS et UJF FAME+, Mai Définition 2

2 Section efficace Coefficient d absorption linéaire Faisceau monochromatique I 0 Matériau isotrope et homogène, I I = I 0 exp(-d) : coefficient d absorption linéaire total D: épaisseur de l échantillon Loi de Beer-Lambert : ln(i 0 /I) = D Pour un solide cristallin: 1 V n i i1 V : Volume de la maille n: nbre d atomes dans la maille i = section efficace d absorption cm 2 or Mbarn 1 Mbarn = cm 2 3 J.-L. Hazemann, O. Proux et al. CRG FAME, ESRF 4

3 Pour tous les éléments chimiques, il y a une série de seuils d absorption Exemples (ev) Fermi H 13.6 K L 2 M 2 C = 2 M 4 Fe M 3 = 1 n = 3 M Ag M 2 = 0 1 Le spin-orbite L 3 scinde les U = 1 niveaux en 2 L 2 n = 2 = 0 L 1 M 5 = 0 K n=1 Expérience Ch. Den Auwer et al. Plus profond est le seuil plus court est le temps de vie plus large est le seuil 5 Différents modes de détections Électrons F, I F Fluorescence, I 0, I Transmission, I Diffusion élastique ou inélastique 6

4 Propriétés 7 Dépend de la structure Les spectres d absoprtion X sont une signature de la structure 8

5 Dépend de la polarisation Pleochroisme ou dichroisme : changement de couleur d un matériau quand on change son orientation sous une lumière polarisée. Due à l absorption particulière de certaines longueurs d onde. la lumière transmise est colorée. Fonction de l épaisseur et de la nature chimique et cristallographique du minéral. Vrai aussi pour les RX: B. Poumellec et al., DCI-LURE 9 Dépend de l état d oxidation SH K + 2 (SO 4 ) 2- S O = S O O Pichon et al. IFP, LURE 10

6 Transition électronique entre un niveau de cœur et des états non occupés Raman élastique Diffusion résonante f Électrons E F Transmission g Fluorescence Quelque soit le mode de détection, - on mesure la probabilité de transition entre l état initial g et l état final f - donc on mesure la densité d état final f, à chaque énergie - la densité f dépendant d de l environnement électronique et géométrique, on sonde l environnement de l atome absorbeur. 11 Les spectroscopies d absorption X sont - des spectroscopies locales - sélectives sur l élément chimique - les processus mis en jeu sont complexes Structure électronique perturbée f E F Section efficace d absorption g Trou de coeur 12

7 Les différentes spectroscopies Absorption réelle : XANES Dichroïsme linéaire (dépendance en fonction de la polarisation de la lumière) Dichroïsme circulaire Magnétique : XMCD Sans magnétisme : dichroïsme naturel Absorption virtuelle : RXS ou DAFS ou DANES f InAs DAFS (420) 0.1 E F EXAFS g Energie (ev) 13 EXAFS et XANES Seuil K du Cuivre dans Cu et YCuO 2.5 Cuivre, métal 1.5 EXAFS Couronne d atomes YCuO 2.5 Couronne d atomes Energie (ev) XANES Le XANES renseigne sur - l ordre 3D, - la symétrie locale, - la structure électronique et magnétique. État t final calculé par simple interférence entre une onde sortante et les ondes rétrodiffusées par chacune des couronnes L EXAFS donne une information sur - le nombre d atomes par couronne, - la distance des couronnes. 14

8 Théorie 15 Les temps caractéristiques Les processus multi- électroniques se voient à basse énergie du photoélectron 1 Durée du processus d absorption du photon X t 1 = 1/W fi, W fi probabilité d absorption t < s 2 Durée du vie du trou profond t 2 = /E i, E i largeur du niveau pour 1s de Z = 20 à 30, E i 1 ev t à s 3 Temps de relaxation des électrons de cœur ou externes Réponse de l ensemble des électrons au champ crée par le trou et le photoélectron. Processus très variables multi-électroniques électroniques. t à s 4 Temps de transit du photoélectron hors de l atome fonction de l énergie cinétique du photoélectron, pour E c = 1 à 100 ev t à s 5 Vibrations thermiques t à s L absorption X fait un instantané d un milieu perturbé 16

9 Approches mono et multi-électroniques Niveaux d arrivés localisés Niveaux d arrivés peu localisés spatialement en énergie Le signal retombe vite à zéro E F Section efficace d absorption E F Section efficace d absorption g g - Interaction avec le trou - Plusieurs états électroniques possibles Approche mono-électronique Multiplets Seuils L 2, L 3 des métaux 3d Seuils M 4, M 5 des terres rares 17 Localized final states Non localized final states multiplet A. Scherz, PhD Thesis, Berlin mono-electronic theory O. Proux et al. FAME, ESRF Intermediate situation 18

10 Premières théories : Dan Dill et J. L. Dehmer (1974), P. A. Lee and J. Pendry (1975) Premiers calculs : C. R. Natoli (1980), L. F. Mattheiss et R. E. Dietz (1980) En principe: Multiplet : multi-electronique mais mono-atomique Seuils L 2, L 3 des éléments 3d Seuils M 4,M 5 des terres rares DFT : Multi-atomique mais mono-électronique Améliorations en cours: LDA +U Bethe Salpeter Time-Dependent DFT 19 Interaction d un atome avec une onde électromagnétique Terme électrique : dipole quadrupole i f r k r g f r g i. 1.. f. rk. r g f o g f ( r ) o( r ) g( r ) dr space polarisation Vecteur d onded Règle de sélection sur même parité que g + o États sondés par le dipôle États sondés par le quadrupôle g - o g + o Règles de sélection Dipôle : = ± 1 Quadrupôle : = 0, ± 2 K, L I, M I, N I, O I p s -d L II, L III, M II, M III, s -d p -f N II, N III, O II, O III M IV, M V, N IV, N V, O IV, O V p -f s -d -g Règle de sélection sur m Avec des harmoniques complexes : m = m o +m g 20

11 Formule générale : fo g E E f,g f g Cas du seuil K : - composante dipolaire et polarisation selon z : on sonde la projection des états p z sur l atome absorbeur - composante quadripolaire et polarisation selon z, vecteur d onde selon x : on sonde la projection des états d xz sur l atome absorbeur z x B k Le XANES est très sensible à l environnement 3D 21 La théorie de la diffusion multiple Une technique, parmi d autres pour calculer les états électroniques Chaque atome reçoit toutes les ondes diffusées par les autres atomes Le problème n est pas à symétrie sphérique On doit remplir une grosse matrice contenant les amplitudes de diffusion de chaque atome et les propagateurs d un dun atome à l autre: Matrice contenant les Matrice contenant les termes amplitudes de diffusion atomique géométriques correspondant à la diffusion depuis n importe quel aa site a et d harmonique L=(,m) aa 1 LL' T vers un site b selon 1 TH LL' l harmonique L 22

12 On obtient alors les amplitudes de diffusion de chaque atome en présence des atomes de la molécule. 1) On ne considère qu un processus de diffusion : EXAFS aa LL' 1 T 1 TH aa LL ' T THT 2) On ne considère qu un nombre limité de processus de diffusion : c est le développement en chemins La matrice n est pas inversée mais développée à l ordre 2, 3, 4 aa LL ' aa 1 3 T 1 TH LL' T THT 2 TH T TH T... A basse énergie des éléments de TH sont > 1, peut ne jamais converger XANES sans les premiers ev Pour aller plus vite, stratégie dans le choix des chemins, voir FEFFIT, GNXAS 3) On considère tous les processus de diffusion : XANES avec le seuil 23 Programmes mono-électroniques Auteur Nom Clust/Pér. Méthode Référence C. R. Natoli CONTINUUM C MST Phys. Rev. A 22, 1104 (1980) (Frascati, Italy, 1980) Le premier! M. Benfatto MXAN C MST + Fit J. Rehr, A. Ankudinov FEFF, IFEFFIT C MST + Chemins ff h hi t / (Washington, USA, Le plus utilisé! + Fit + feff/ 1994) Autocohé. A. Di Cicco GNXAS C MST + Chemins (Camerino U., Italy) + Fit Y. Joly (CNRS, Grenoble) FDMNES C MST, FDM, fit Saint-Amant et al. STOBE C LCAO V. L. Kraizman et al. (Rostov St. U., Russia) Mattheis, Dietz (Bell Labs, USA, 1980) C MST Phys.Stat.Sol(b) 226, 203 (2001) P Liaisons fortes Phys. Rev. B 22, 1663 (1980) D. Cabaret ParaTEC P Pseudopotentiels (LMPC, Paris) P. Blaha et al. (Vienne, Autriche) T. Huhne, H. Ebert (München U., Germany) WIEN2k P FLAPW SPRKKR P KKR 24

13 Exemples 25 For the light element Organic molecule on surface : acrylonitrile - Long hole life time - Good energy resolution - Study of the first non occupied molecular orbitals y p y y * p y H grazing Normal p x N C x Scheme of acrylonitrile The molecules are deposited on a surface The experiment is performed along 2 directions The XANES permits to determine how are arranged the molecule Normal incidence, x-ray probe p x and p y orbitals, projections of the antibonding molecular orbitals y * and s Grazing incidence, x-ray probe p z orbitals, projections of the antibonding molecular orbitals z * 26

14 Tourillon, Parent, Laffont (LURE) XANES permits to determine how are arranged the molecule 27 Gold-chloride complexing in hydrothermal fluids 28

15 Cl Au 29 Programme du TP Simulation de spectres XANES But : voir la sensibilité du XANES à certains paramètres Programme FDMNES! Main indata file for fdmnes Filout feo6/feo6_out Range Radius 2.5 Green Quadrupole Molecule Convolution End 30

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