4.7. La prise en compte du credit burnup dans les études de criticité. Pratique française actuelle. Sûreté des installations, scénarios d accidents

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1 La prise en compte du credit burnup dans les études de criticité créée lors de l irradiation des combustibles dans le cœur d un réacteur nucléaire est couramment nommée credit burnup. L antiréactivité Elle provient de la diminution des isotopes fissiles et de la formation d actinides et de produits de fission absorbant les neutrons. Dans une optique de sûreté, les études de criticité concernant les combustibles irradiés REP ont négligé jusque dans les années 1980 la perte de réactivité due au passage des assemblages combustibles dans le cœur d un réacteur. Les caractéristiques retenues pour les assemblages combustibles étaient donc celles de ces assemblages avant irradiation. Pratique française actuelle Une méthode a été élaborée par COGEMA au début des années Pour tenir compte partiellement de l'usure des combustibles des réacteurs à eau légère à base d'oxyde d'uranium dans les études de criticité. Cette méthode a d abord été utilisée pour le dimensionnement des dissolveurs roues des usines UP3 et UP2-800 de La Hague puis a été appliquée à l entreposage en piscine et au transport des combustibles irradiés. De nombreux modèles d emballage de transport (TN 12/2, TN 13/2, TN 17/2, NTL 11, IL 49, IL 42, etc.) ont depuis fait l objet d un agrément de l autorité compétente française sur la base d études tenant compte du credit burnup. Dans ces études, le taux de combustion retenu ne dépasse pas 20 GWj/t. Les calculs de criticité se sont appuyés sur une méthode de prise en Dissolveur roue de La Hague. compte du credit burnup, dite «méthode des 50 cm les moins irradiés», qui retient la disparition de l uranium 235 (présent dans le combustible neuf) et la production de plutonium, fissile ou non, et néglige l effet des produits de fission. La méthode utilise des hypothèses très pessimistes pour ce qui concerne l irradiation du combustible : celle-ci est supposée constante sur toute la hauteur de l assemblage et égale à la valeur moyenne (1) Taux de combustion (ou burnup) : des 50 cm les moins irradiés de l'assemblage, ce qui explique la dénomination de la méthode (figure1). le taux de combustion représente l énergie dégagée du combustible L importance de la mesure du taux de combustion (1) a été mise en évidence dès les premières études par unité de masse ; il représente tenant compte du credit burnup. Aujourd hui, le respect de la valeur minimale des 50 cm les moins irradiés donc le niveau d irradiation d un combustible. est garanti en France par une mesure effectuée sur chaque assemblage concerné préalablement à son 34

2 Jérôme RABY, Caroline LAVARENNE Bureau d évaluation des accidents de criticité et des risques de criticité dans les réacteurs et les transports Taux de combustion (burnup) Valeur moyenne P(z) Confirmation du taux de combustion moyen de l'assemblage combustible (TC) par une mesure gamma 134 Cs/ 137 Cs ou neutron Profil 137 Cs TC 50cm = (H/50).A/(A+B).TC Valeur des 50 cm A B 50 cm 50 cm 0 50 cm H Figure 1 : Profil du taux de combustion d un assemblage REP déterminé à partir de l activité du 137 Cs. Figure 2 : Principe de détermination du taux de combustion des 50 cm les moins irradiés. entreposage, à son transport ou à sa dissolution, lorsqu un taux de combustion minimal est requis pour la prévention des risques de criticité. Pour ce qui concerne les mesures effectuées avant le chargement des emballages de transport, il a été admis par l autorité de sûreté qu une simple mesure de débit de dose gamma permet de valider le fait qu un assemblage déchargé normalement en fin de cycle a subi au moins un cycle d irradiation. Dans ce cas, le taux de combustion minimum garanti aux extrémités est fixé à MWj/t). Cela permet d éviter l erreur de chargement d un assemblage combustible non irradié dans un panier d entreposage ou dans un emballage de transport. Pour ce qui concerne les mesures effectuées avant dissolution des combustibles à la Hague, deux types de mesures sont effectués. Une première mesure consiste à valider le taux de combustion moyen annoncé par l exploitant du réacteur d où provient l assemblage combustible ; il s agit d une mesure par spectrométrie gamma du rapport 134 Cs/ 137 Cs ou d une mesure neutronique selon le type d assemblage. Une seconde mesure, effectuée par défilement de l assemblage combustible irradié devant un spectromètre gamma permet d acquérir le profil du 137 Cs (proportionnel au taux de combustion). Ainsi, comme l indique la figure 2, le profil d irradiation et la valeur du taux de combustion moyen de l assemblage combustible permettent de déterminer le taux de combustion des 50 cm les moins irradiés. Même si les connaissances sur la physique des réacteurs et les isotopes créés lors de l irradiation se sont fortement accrues, la méthode dite des 50 cm continue d être utilisée ; cette méthode n a jamais été mise en défaut par des calculs plus précis prenant en compte un véritable profil de taux de combustion. Programme expérimental HTC Les premières utilisations de la méthode dite des 50 cm ont été menées sans disposer d une validation expérimentale formelle. Compte tenu des valeurs modestes des taux de combustion considérés, la validation des outils de calcul et des données nucléaires pour la prévention des risques de criticité était alors supposée acquise par celle des outils de calcul de neutronique des réacteurs. Par la suite, pour permettre de retenir des taux de combustion plus élevés, la mise en place d un programme expérimental pour la validation des codes de calcul s est avérée indispensable. C est pourquoi, de 1988 à 1991, l IPSN a, en collaboration avec COGEMA, développé un programme expérimental relatif aux «hauts taux de combustion» (HTC), en vue de la qualification des codes de calcul. Le programme expérimental a conduit à réaliser des approches sous-critiques (approche de l état critique par montée du niveau d eau dans l appareillage B de Valduc) mettant en œuvre des crayons placés en réseau dans des configurations proches de celles rencontrées lors du transport, de IRSN - Rapport scientifique et technique

3 l entreposage ou de la dissolution d assemblages combustibles irradiés. Les crayons, fabriqués spécialement pour ces expériences, étaient constitués uniquement d oxyde d uranium et de plutonium, dans des proportions représentatives d un combustible irradié jusqu à MWj/t et dont l enrichissement initial en 235 U était de 4,5 %. Un groupe de travail français a été mis en place en vue de définir une démarche future de prise en compte du credit burnup dans les études de criticité. Dans l optique de permettre de retenir des hypothèses moins pessimistes que celle des 50 cm les moins irradiés, des études ont été menées sur l utilisation d un profil axial d'irradiation, ainsi que sur l influence de la formation de produits de fission neutrophages au cours de l'irradiation. Dans tous les cas, la démarche doit bien sûr garantir le caractère enveloppe des calculs. Cette démarche doit en particulier intégrer les variantes possibles, en termes de gestion des combustibles dans les cœurs des réacteurs nucléaires, utilisées (ou envisageables dans un futur proche), compte tenu de leur impact sur la composition des combustibles irradiés. De plus, étant donné la réduction des marges associées à une prise en compte plus réaliste du credit burnup, les possibilités de vérification par des mesures, des hypothèses et des données utilisées pour les démonstrations de sûreté ont été examinées. Il est donc apparu nécessaire d étudier les sujets suivants : détermination de profils conservatifs (2) de taux de combustion ; méthode de modélisation du profil axial des taux de combustion dans les calculs (définition d un découpage axial en zones de taux de combustion constant) ; recherche de l historique d irradiation le plus conservatif ; analyse de la composition des combustibles irradiés (par comparaison entre calculs et mesures effectuées sur des crayons extraits de réacteurs). Ces différents points ont été étudiés par un groupe de travail, mis en place en 1997 à l initiative de l IPSN, réunissant l ensemble des acteurs français dans les domaines des combustibles irradiés, de la gestion des cœurs de réacteurs, des données nucléaires, du calcul de la composition des combustibles usés, des mesures de taux de combustion des combustibles irradiés et de la prévention des risques de criticité (COGEMA, EDF, FRAMATOME, CEA, TRANSNUCLEAIRE, SGN et IPSN). L évolution de la prise en compte du credit burnup en vue d utiliser la notion de profil d irradiation, en considérant la présence de produits de fission, conduit à complexifier le schéma de calcul et à introduire de nouveaux paramètres et les contraintes associées. Il faut en effet assurer le caractère enveloppe : des calculs de criticité, compte tenu de la qualification des moyens de calculs (notamment pour ce qui concerne l influence de la présence des produits de fission) et des difficultés liées aux méthodes de calcul utilisées (notamment pour ce qui concerne la méthode Monte Carlo du fait des faibles couplages neutroniques qui existent entre les deux extrémités d'un assemblage combustible irradié et des problèmes de convergence des sources de neutrons pour ce type de code) ; du profil d irradiation et des valeurs de taux de combustion utilisés dans les études par rapport au profil réel de taux de combustion ; des concentrations isotopiques utilisées pour le combustible, compte tenu de l historique d'irradiation retenu pour les calculs, ainsi que des résultats de la qualification des codes utilisés pour déterminer, pour un historique d irradiation donné, la composition du combustible irradié (code d évolution). (2) Au sens de l IRSN, un profil de taux de combustion est conservatif si, en tout point de l assemblage combustible irradié, le taux de combustion est inférieur au taux de combustion du profil réel. Installation de Valduc pour les Expériences PF. 36

4 Calculs de criticité Les paragraphes suivants traitent de la qualification des codes de calcul de criticité en vue de la prise en compte du credit burnup et des problèmes de faibles couplages neutroniques et de convergence des sources. Programme Expériences PF L IPSN a entrepris en 1988 des études pour déterminer l effet en termes de réactivité de la présence de produits de fission dans les combustibles irradiés. Des expériences ont été réalisées et ont fourni des éléments techniques concernant la qualification des sections efficaces des produits de fission utilisées par les schémas de calcul : ce sont les Expériences PF réalisées à Valduc avec l'appareillage B (image page ci-contre). Le programme expérimental d intérêt commun (PIC) IPSN - COGEMA avait initialement pour objet de qualifier l influence des six produits de fission : 103 Rh, 133 Cs, 143 Nd, 149 Sm, 152 Sm, 155 Gd (choisis en raison de leur caractère stable, non volatil et non gazeux). Ces six produits de fission sont responsables à eux seuls de la moitié de l absorption neutronique de tous les PF. De plus, compte tenu de son importance pour garantir la sous-criticité lors de certaines opérations de retraitement, un 7 e PF, le 95 Mo, a été étudié dans le cadre de ce programme expérimental. Problèmes associés aux faibles couplages neutroniques et convergence des sources L essentiel de la réactivité dans les configurations d entreposage ou de transport de combustibles irradiés provient des extrémités des assemblages combustibles qui constituent les parties les moins irradiées. La zone centrale de l'assemblage séparant les deux extrémités est particulièrement grande comparativement au libre parcours moyen des neutrons. De plus, cette zone contient des produits de fission résultant de l'irradiation qui sont très absorbants. Ces deux facteurs (éloignement des zones fissiles et séparation par des matériaux absorbants) rendent les deux extrémités d'un assemblage faiblement couplées du point de vue neutronique. En d'autres termes, la probabilité qu'un neutron passe d'une zone fissile à une autre est relativement faible. Tous les codes de calcul de criticité utilisant la méthode de Monte Carlo peuvent avoir du mal à converger vers la valeur correcte du facteur de multiplication effectif lorsque la configuration décrite comporte des unités fissiles faiblement couplées. En effet, un calcul Monte Carlo est un calcul itératif et les sites de naissance des neutrons simulés lors d une étape sont choisis parmi les sites de fission stockés durant l étape précédente. Le biais de calcul peut donc résulter d'un mauvais placement initial des neutrons par l'utilisateur, d'un nombre insuffisant de neutrons simulés à chaque étape du calcul ou encore d'un nombre insuffisant d'étapes de calcul, aboutissant à une sous-représentation, voire à un oubli de zones fissiles particulièrement réactives. À l'issue d'un calcul, il est nécessaire de s'assurer que les zones de combustible qui se trouvent aux extrémités des assemblages sont «visitées» par des neutrons en nombre suffisant. Afin de pallier ce problème de convergence des sources inhérent à l utilisation de la méthode de Monte Carlo pour les calculs de criticité, différentes méthodes de simulation et d échantillonnage des neutrons sources parmi les sites de fission, mises au point par les équipes développant les codes de calcul Monte Carlo, ont été testées. Le problème de convergence des sources fait l objet d études dans le cadre du groupe de travail Source convergence de l OCDE/AEN et de développements dans le code MORET 4 du formulaire CRISTAL, afin de faciliter le placement des sources et de mieux détecter une mauvaise convergence du calcul. Le formulaire de criticité CRISTAL V1, mis à disposition début 2005, permet d effectuer des calculs de criticité de façon simplifiée en tenant compte du credit burnup. Des calculs d évolution simulant l irradiation du combustible sont d abord réalisés pour déterminer les concentrations des actinides et des produits de fission dans chaque zone axiale élémentaire définie par le découpage axial du profil de taux de combustion. Le calcul de k eff est ensuite réalisé à l aide de la chaîne de calcul APOLLO 2 MORET 4. Définition du profil axial Les études effectuées avec des profils axiaux théoriques ont montré que l utilisation d un profil axial très perturbé (insertion d une barre de commande pendant toute l irradiation) conduit à une pénalisation très TC()/TC Profil supérieur Incertitude sur la mesure Profil inférieur Discrétisation Figure 3 : Principe de détermination d un profil enveloppe à partir de mesures de profils 137 Cs concernant des assemblages REP MWe. importante (de l ordre de pcm) qui peut paraître excessive dans la mesure où les profils réels d irradiation examinés jusqu à présent ne sont pas perturbés. De plus, le caractère pessimiste d un tel profil semble difficile à garantir pour toutes les gestions de cœur. Il est possible d étudier les données correspondant à un grand nombre de profils d irradiation d assemblages combustibles irradiés dans le même réacteur pour déterminer un profil de taux de combustion à utiliser dans des études de criticité. L examen de plus de profils REP 17x17 déterminés à La Hague IRSN - Rapport scientifique et technique

5 e a montré que les profils normalisés (TC(z)/TC) des assemblages irradiés réceptionnés à La Hague différaient peu entre eux pour une plage donnée de taux de combustion, et qu il est possible de déterminer un profil axial enveloppe de l ensemble des profils déjà déterminés (figure 3, page 37). Pour pouvoir utiliser le profil de taux de combustion d un assemblage dans un code de calcul de criticité, il est nécessaire de discrétiser le profil en pas de taux de combustion constants. La méthode proposée dans la figure 3 (page 37) consiste à considérer que le taux de combustion sur une zone est égal au minimum du taux de combustion dans cette zone. La confirmation du caractère pénalisant du profil utilisé dans les études par une mesure pour chaque assemblage reste nécessaire. Détermination de la composition du combustible Il apparaît nécessaire de retenir l ensemble des isotopes fissiles produits lors de l irradiation pour les études de criticité dès lors que l on tient compte de la disparition du 235 U. Il est également opportun, dans le cadre d une diminution des contraintes liées à la criticité, de tenir compte du plus grand nombre possible d isotopes fortement absorbants présents dans le combustible après irradiation (actinides et produits de fission). Le choix de ces derniers est effectué en retenant les isotopes stables (ou ceux dont le descendant a une absorption plus importante que l isotope père) et en écartant les isotopes gazeux et volatils. Le calcul des concentrations de ces isotopes dans le combustible irradié pour un taux de combustion donné, couramment appelé calcul d évolution, doit être effectué en s assurant de la qualification du code de calcul utilisé ainsi que du caractère enveloppe des conditions d irradiation considérées. l effet Doppler (lié à la température du combustible) ; les effets de spectre (liés à la concentration en bore dans le circuit primaire du réacteur, à l environnement du combustible dans celui-ci, à la présence de barres de contrôle et à la température du modérateur). Ce dernier point est important. Il a en effet été montré qu il est conservatif de retenir des conditions d'irradiation qui conduisent à un durcissement (3) du spectre neutronique (présence des barres absorbantes, concentration maximale en bore soluble dans l eau du circuit primaire, température maximale du modérateur, présence d un poison consommable, présence de combustible MOX dans l'environnement immédiat d un combustible UOx). Un autre paramètre important influençant la composition du combustible irradié est le temps de refroidissement. En effet, la réactivité d un assemblage combustible irradié extrait du cœur d un réacteur décroît au cours du temps pendant environ 100 ans, puis augmente avant de diminuer de nouveau (figure 4). L analyse de la sûreté d installations d entreposage de longue durée de combustibles ou de déchets doit tenir compte de cette évolution. Projet de norme ISO sur le credit burnup En 2004, l IRSN a proposé un projet de norme ISO concernant la méthode de prise en compte du credit burnup pour les assemblages combustibles REP. Cette norme identifierait les paramètres à prendre en compte et les démarches à effectuer pour l utilisation du credit burnup dans les études de criticité. Cette proposition a été retenue lors de la réunion du WG8 de l ISO en avril 2005 à Oak Ridge,Tennessee (USA). L IRSN est pilote pour la définition d une norme intitulée Criticality Evaluation Methodology for PWR Burn up Credit (4). Qualification des codes d évolution Les études sur le credit burnup montrent qu une faible variation de la concentration d un isotope dans les pastilles peut conduire à une variation conséquente de la réactivité de l assemblage combustible irradié. Aussi, la qualification des codes de calcul d évolution, qui permettent de déterminer les compositions isotopiques au cours du temps, ne doit pas être négligée. Cette qualification consiste à examiner les écarts entre des valeurs de concentration calculées et celles de bases expérimentales existantes. Ceci conduit à retenir des facteurs correctifs pour les concentrations calculées de chacun des actinides et des produits de fission retenus de façon à assurer le caractère enveloppe des calculs de criticité réalisés. Calcul d évolution La composition isotopique d un combustible usé dépend, pour un taux de combustion donné, de nombreux paramètres tels que : l historique d irradiation (tenant compte des variations de la puissance spécifique au cours des cycles liées au pilotage du réacteur, des périodes d arrêt entre cycles et de la période de refroidissement après sortie du réacteur) ; (3) Le durcissement du spectre correspond à une proportion plus importante de neutrons d énergie plus élevée. Ceci s observe, par exemple, lors de l insertion des barres; les neutrons très ralentis sont en effet préférentiellement absorbés par les poisons neutroniques présents dans les barres. (4) Méthodologie pour la prise en compte du credit burnup dans les études de criticité. 1 0,95 k eff 241Am 237 Np 241Pu 241Am 240 Pu 236U 239Pu 235U Vale ur re tenu pour l étude de criticit é Temps Figure 4 : Influence du temps de refroidissement sur le coefficient de multiplication effectif des neutrons. 38