Caractérisation expérimentale d un écoulement proche paroi dans lequel des bulles sont produites électrochimiquement

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1 Caractérisation expérimentale d un écoulement proche paroi dans lequel des bulles sont produites électrochimiquement F. Tomasoni, M. Riethmuller, J. van Beeck Institut von Karman de Dynamique des Fluides, Rhode-Saint-Genèse, Belgique tomasoni@vki.ac.be Le comportement des bulles produites électrochimiquement est analysé dans le réacteur à écoulement parallèle (PFR, Parallel Flow Reactor), un canal rectangulaire horizontal quasi-2d. La réaction est exécutée en imposant une différence de potentielle (négative) constante entre l'électrode de fonctionnement et l'électrode de référence dans une solution de 0.1M de Na 2 SO 4. En cette condition, l'évolution d'hydrogène se produit à la cathode, alors que l'évolution d'oxygène a lieu à l'anode. Des mesures quantitatives du potentiel, de la taille des bulles et de la vitesse d'écoulement sont fournies afin de caractériser la liaison existante entre l'écoulement et les bulles d'hydrogène. Une discussion sur l'interaction de l'écoulement diphasique est présentée et les résultats expérimentaux sont finalement comparés à ceux qui sont prévus par un modèle théorique. Les résultats de la méthodologie développée, qui permet de disposer simultanément du potentiel et de l'évaluation in situ de la taille des bulles et des propriétés de l'écoulement, sont présentés. 1. Introduction Les électrodes à dégagement gazeux sont des systèmes électrochimiques où des bulles sont produites par une réaction hétérogène. L'écoulement de chaque phase est décrit par les équations de continuité, quantité de mouvement et de l'énergie. Trois approches principales sont employées pour décrire l'interaction entre les deux phases: Eulérien-Eulérien (Reeks, 1980), Eulérien- Lagrangien (Mazzitelli, 2003) et la modélisation statistique basée sur la fonction de densité de probabilité (Pope, 1994). Les équations des deux phases sont couplées; le couplage peut avoir lieu à cause d'un transfert de masse, de quantité de mouvement ou d'énergie entre les phases et il est exprimé par une discontinuité de ces quantités à travers l'interface mobile entre les phases. Plusieurs travaux expérimentaux s'étaient concentrés sur la modification induite par les bulles dans la région proche paroi dans un écoulement turbulent, en raison des conséquences importantes sur le frottement et sur le transfert de la masse et de chaleur. Une description détaillée de la région de paroi dans une couche limite avec des bulles a été fournie par Marie et al. (1997). Des bulles ont été injectées uniformément dans le liquide en amont de la section d'admission de la région d'essai. La vélocimétrie laser Doppler (LDV) a été utilisée pour caractériser la couche limite turbulente et monophasique, alors qu'une sonde optique et une caméra vidéo à grande vitesse étaient utilisées pour déterminer la granulométrie des bulles. So et al. (2002) effectuèrent des mesures LDV de bulles millimétriques injectées dans un écoulement ascendant dans un canal rectangulaire. La taille des bulles est déterminée en employant une caméra à grande vitesse et un traitement d'images. Afin de simuler les effets de la nucléation des bulles et de leur départ de la paroi dans des écoulements d'ébullition, Gabillet et al. (2002) a étudié expérimentalement l'injection de bulles dans une couche limite turbulente. La fraction de vide, la vitesse de bulle et le diamètre ont été mesurés avec une sonde à fibres optiques et l'écoulement liquide dans la couche limite a été caractérisé avec un anémomètre à film chaud. Pour cette raison, ils ne pourraient pas analyser l'écoulement dans la sous-couche visqueuse. Le but de ce travail est de décrire l'interaction de l'écoulement diphasique au niveau des régions visqueuse et logarithmique de la couche limite au moyen de techniques de mesure non intrusives et optiques. 2. Expérimental 2.1 Setup expérimental Le réacteur à écoulement parallèle (PFR, Parallel Flow reactor) est utilisé en tant que cellule électrochimique. Le réacteur, conçu et construit par l'institut von Karman, est constitué d'un canal quasi-2d (Tab. 1) de dimensions 1 m (L), 0.1 m (W), 0.01 m (2H), en Plexiglass et totalement transparent. Le PFR (Fig. 1) peut être considéré comme un petit prototype industriel, où la

2 turbulence joue un rôle important. L'écoulement circule dans une boucle fermée grâce à une pompe (IWAKI, pompe centrifuge, séries MD). L'ouverture de deux clapets permet à la solution d'entrer en contact avec une surface libre, de sorte que les bulles produites puissent s'échapper du réacteur. La cellule est équipée d'une cathode sur la paroi inférieure, deux anodes sur la paroi supérieure et une électrode de référence (Ag/AgCl) au milieu des anodes (Fig. 2). Les électrodes de titane platinées sont 10 cm de largeur, 50 cm de longueur et 5 cm d hauteur, non alignés (décalés de 5 cm) et localisés à 50 cm aval de l'admission, de sorte que l'écoulement soit complètement développé à la section de l électrode. Le ph de la solution de 0.1 M de Na 2 SO 4 est ajusté à 2.5 en ajoutant H 2 SO 4 concentré. Fig. 1. Parallel Flow Reactor. Fig. 2. Parallel Flow Reactor et électrodes, vue de côté. Tab. 1. Géométrie du PFR et des électrodes. Le [mm] We [mm] L [mm] W [mm] 2H [mm] L'évolution de bulle d'hydrogène se produisant sur la cathode est caractérisée au moyen de la technique d ombroscopie: une source lumineuse diffuse est placée du côté opposé du PFR et des images d'ombre sont enregistrées à 10 Hz avec une camera (PCO pixelfly, Fig. 3). Un algorithme développé par les auteurs, FROG, est employé pour l analyse des images. La vitesse du mélange est mesurée dans la couche limite par un système LDV à deux composants (TSI, IFA 750). Des particules de polyamide (Vestosint X7182, D 50 = 22 µm, ρ = gcm 3 ) sont employés pour l'ensemencement, dans les expériences d'écoulement monophasique et diphasique. Le temps de relaxation de particules est τp 40 µs, qui permet donc de suivre les fluctuations de l'écoulement (échelle temporelle de Kolmogorov τk 45 µs). Des mesures sont effectuées immédiatement en aval et 30H en aval de la cathode. Afin de distinguer les particules des bulles, le niveau de déclenchement de l'intensité de signal a été ajusté. Cependant, on ne pourrait observer aucune différence importante entre le profil de vitesse de bulle (seuil élevé) et le profil de vitesse de mélange (seuil bas), puisque les bulles micrométriques ont une vitesse de glissement trop petite. Fig. 3. Schéma du montage expérimental.

3 3. Théorique 3.1 Départ des bulles Le diamètre de départ d une bulle dans un écoulement stagnant peut être obtenu à partir de l'équilibre des forces dans la direction verticale, qui représente une compensation entre les forces de détachement et de fixation agissant sur la bulle en formation (Ramakrishnan et al, 1969). Les forces de détachement sont la flottabilité et la quantité de mouvement du flux de gaz, les forces de fixation sont l'inertie du liquide, la tension superficielle et la traînée. Dans l'étape d'expansion la base de la bulle demeure stationnaire, alors que le centre se déplace avec une vitesse égale au taux de changement du rayon de bulle. Dans cet état, on suppose que la bulle détache immédiatement de la surface (aucune étape d'élongation), donc la solution de l'équilibre de force, négligeant la contribution de force électrostatique, mène au diamètre du décrochement de la bulle: FIL + FD + Fσ+FB+FI = 0. (1) En assumant une croissance de la bulle commandée par diffusion massique, une équation pour le temps t est trouvée (Tomasoni 2010), qui peut être numériquement résolu. En faisant ainsi, il s'avère qu'à mesure que l'angle de contact augmente, le diamètre de départ augment fortement comme représenté en Fig. 4. Fig. 4. Rayon de décrochement en fonctionne de l angle de contact. 3.2 Interaction bulle-liquide Une fois que ces bulles partent de l'électrode, elles interagissent avec l'écoulement principal (la phase continue). Pour comprendre le développement de la couche à bulle et des phénomènes principaux jouant un rôle dans l interaction bulle-liquide, nous modelons le problème des bulles produites à l'électrode, situées sur la paroi inférieure d'un canal, et entraînées par un écoulement horizontal (Fig. 5). Fig. 5. Génération des bulles sur la paroi inférieure d'un canal et trajectoire des bulles (α).

4 En tant que dans Gabillet et al. (2002), aucun transfert de masse n'est censé se produire à l'interface de bulle, l'interaction de bulles et les forces d'histoire sont négligées, et, en outre, l'écoulement liquide est considéré totalement développé; cependant, dans notre approche la vitesse du liquide et la distribution de diamètre des bulles imposées sont obtenues à partir des mesures discutées dans 4. En négligeant l'inertie des bulles comparée à l'inertie du liquide, maintenant le coefficient de masse ajutée égal à sa valeur standard de 0.5 et plaçant le coefficient de traînée à la valeur d Hadamard, l'équation pour le mouvement de bulle simplifie:! dv b = 24 " L dt r (v 2 L # v b ) # 2g + 2c L (v L # v b ) $%, (2) b où b et L représentent la bulle et le liquide, respectivement, r b est le rayon de bulle, c L = 0.5 est le coefficient de portance et ω est la vorticité. Tel système est résolu en employant le solutionneur ode23t (Matlab). Les bulles sont injectées suivant une ligne de 5 millimètres, située au bord droit de l'électrode. Le diamètre des bulles est distribué selon une loi log-normal (Tab. 3) et lui est aléatoirement associé l'endroit d'injection. Le développement de la couche à bulles et de la fraction de vide sont analysés numériquement à des endroits différents (Tab. 3) en aval l'électrode (Fig. 5, A, B, C), pour un nombre de Reynolds du Re = 1000 et 2000 et comparées avec les résultats expérimentaux ( 4). Tab. 2. PFR: conditions d'injection des bulles. D [µm] µ σ A [mm] B [mm] C [mm] La distribution verticale de la fraction de vide est montrée dans la Fig. 6. se déplaçant da la paroi inférieure vers le centre, il est possible observer une augmentation du taux de vide, dont l'endroit de valeur maximum devienne plus haut en allant du point A ver la position C. La fraction de vide va alors à zéro en dehors de la couche à bulles. Dans la Fig. 7, il est possible d'observer que les bulles sont entraînées par l'écoulement et qu'elles suivent, en moyenne, le liquide tout en montant. Fig. 6. Vertical void fraction profile at location A, B and C. Liquid flow: Re = Fig. 7. Bubble longitudinal velocity at location A, B and C. Liquid flow: Re = 2000.

5 4. Résultats Expérimentaux et discussion 4.1 Ecoulement Monophasique Des mesures de Laser Doppler Velocimetry sont effectuées afin de caractériser l'écoulement dans le réacteur. Des profils de vitesse sont pris à l'admission du canal, à l'électrode (x/h = 100) et à 30H en aval l'électrode lui-même (Tomasoni et al., 2008). À partir de ces mesures, on conclut que l'écoulement est totalement développé, au moins à partir d'électrode. Des mesures sont alors prises à l'électrode (x/h = 100) pour un nombre de Reynolds, Re= 2Hu MEAN /ν L, de 1000, de 2000, de 4000 et de (Tab. 4). L'écoulement est entièrement turbulent pour Re> 1800, bien que les effets transitoires soient évidents jusqu'au Re = Dans la dernière condition, les résultats sont présentés en termes d'unités de paroi: u + = u u ", y + = y u " # L, (3) où u τ = τ w /ρ L est la vitesse de frottement et ν L est la viscosité cinématique du liquide.! Fig. 8. Profile de vitesse pour écoulement monophasique (triangles) et diphasique (cercles) (Re = 11000, unités pariétales). Dans Fig. 8 (triangles), les résultats monophasiques pour Re = sont présentés. Il est possible d'identifier, pour y + <5, la sous-couche visqueuse, une région où la vitesse u + se développe linéairement avec la distance y+ du paroi; cette région se prolonge jusqu'au y 200 µm. Pour y/h<30 et y + >30 la loi logarithmique est observés, c.-à-d. le profil de vitesse peut être décrit par l'équation suivante : u + = 1 " log(y + ) + B, (4)! où le κ= 0.41 est la constante universels de von Karman et le B est un coefficient qui dépend de la rugosité de paroi (B = 5.2 pour une surface lisse). Le comportement de l écoulement est donc en accord avec celui prévu pour un écoulement turbulent (Pope, 2000). Table 3. Mesures effectuées par LDV. Re u MEAN[m/s] u MAX[m/s]

6 4.2 Le développement de la couche a bulles Des bulles sont produites en imposant une différence du potentiel constante entre l'électrode fonctionnant V WE et l'électrode de référence V REF, étant le contre électrode l'anode supérieure de droite (Fig. 2). Pour chaque nombre de Reynolds, des essais sont exécutés pour un ensemble de différence du potentiel, V WE/REF, s'étendant de -0.4 à -1.3 V. Utilisant FROG, des résultats quantitatifs sont extraits. Dans la Fig. 10, des images typiques des bulles sont montrées pour Reynolds 1000 (a) et (b) 2000, quand une différence du potentiel de V WE/REF = -0.8 V est imposée. Les images sont prises immédiatement en aval de l'électrode fonctionnant. Les distributions correspondantes de diamètre des bulles (en rassemblent plus de 1300 images) sont rapportées dans Fig. 10. Dans les deux cas, la distribution suit une loi log-normale, avec un diamètre moyen le 145 µm et du 105 µm, respectivement. Fig. 9 Distribution des diamètres de bulle, V WE/REF = -800 mv, Re = 1000 (gauche) et Re = 2000 (droit). À partir des images, il est possible de conclure que les bulles sont portées par l'écoulement et montent en raison de la flottabilité. L'angle que la trajectoire des bulles forme en ce qui concerne la direction horizontale (Fig. 5) diminue avec la vitesse d'écoulement: du α = 2.8 pour Re = 1000, au α = 1.6 pour Re = Ces résultats sont en bon accord (Fig. 10, c et d, respectivement) avec ceux prévus dans 3.2, où la trajectoire de bulles a été calculée numériquement et la distribution expérimentale de diamètre des bulles et le profil de vitesse ont été employées comme conditionnes au limites pour le solutionneur. Les angles de trajectoire dans les simulations numériques sont en fait α = 2.9 pour Re = 1000 et α = 1.2 pour Re = Interaction entre le deux phases Dans Fig. 11 le diamètre moyen de bulle est rapporté en fonction de la différence du potentiel appliquée, pour différents nombres de Reynolds. Au faible nombre de Reynolds, il est possible de voir que, à mesure que la tension augmente, le diamètre diminue. Se rappelant (Lippmann, 1875), il est clair qu'une augmentation de la tension de l'électrode, causant une diminution de l'angle de contact (entre d'autres effets), induit une réduction du diamètre de décrochage ( 3.1). En outre, plus le montant des bulles évoluées est élevé, plus l'écoulement induit par les bulles est haut, qu'entraînant une agitation de solution, mène à un départ prématuré des bulles. Ce sont donc deux explications possibles de l'observation expérimentale actuelle. Quand le nombre de Reynolds augmente, d'une part, la dépendance sur la tension de l'électrode devient plus faible et plus faible, jusqu'au moment où, au Re = 4000, le diamètre est constant avec V WE/REF. Comme le nombre de Reynolds augmente, par ailleurs, le diamètre diminue. La superposition d'un écoulement plus rapide cause en fait un détachement «prématuré» des bulles (Tan et al. 2000), qui explique la réduction de diamètre et l'influence moins importante de l'angle de contact. Malheureusement un dimensionnement précis des bulles au nombre de Reynolds plus élevé n'est toujours pas possible, puisque l'épaisseur de la couche à bulle à une vitesse d'écoulement si élevée est trop petite et seulement peu bulles sont distinctement mesurables.

7 Fig Évolution de la couche à bulles, V WE/REF = -800 mv, Re = 1000 (a) et Re = 2000 (b). Simulations numériques: Re = 1000 (c) et Re = 2000 (d).! Non seulement les bulles sont influencées par l'écoulement, mais également le comportement de l écoulement lui-même change dans la région plus proche du paroi, en raison des bulles. Dans la Fig. 8 (cercles), la vitesse du mélange bulle-électrolyte est rapportée. Tandis que la vitesse centrale est principalement inchangée par rapport à la vitesse monophasique, dans la souscouche visqueuse et la couche logarithmique une différence est trouvée. La variation de la vitesse est en fait plus raide, qui correspond donc à une augmentation de la contrainte de cisaillement, en accord avec les résultats rapportés par Gabillet et al. (2002). De l équilibre de la quantité de mouvement dans la direction longitudinale, ils ont conclu en fait que la contrainte de cisaillement de paroi, à la paroi inférieure, doit être plus grand pour compenser la différence additionnelle de pression, en raison de la présence de bulle dans l'écoulement. La contrainte de cisaillement de paroi a été modifiée selon : ( 1"# )$ t t " $ 0 y 0 y ' 2 & * - 42 = % L g ) 1,) #d y ' / 5 d y ', (5) 32 &x + (. 62 ( où le τ t t est la contrainte de cisaillement totale, τ 0 est la contrainte de cisaillement totale sans bulles, ε est la fraction de vide et δ est l'épaisseur de couche à bulle. De l'eq. 5 il est évident donc que la modification de la contrainte de cisaillement est principalement due à la flottabilité. 5. Conclusions Des résultats quantitatifs des propriétés de bulle et d'écoulement sont obtenus pour un écoulement a bulles turbulent, indiquant l'existence d'un en arrière-accouplement entre l'évolution de bulle et l'écoulement turbulent. La taille de bulle a été mesurée au moyen de l ombroscopie, avec l'utilisation d'un algorithme original d'identification développé par les auteurs (FROG) ; la distribution des diamètres suivit une loi log-normale. Il était possible de souligner l'influence de l'écoulement sur l'angle de trajectoire des bulles, qui diminue avec le nombre de Reynolds, et sur le diamètre de départ de bulle, qui devient plus petit à mesure que le nombre de Reynolds augmente. D'une part, le champ d'écoulement lui-même a éprouvé la présence de bulle, en particulier dans la région de couche inférieure, où le gradient de vitesse a résulté plus important,

8 comparé à la valeur en écoulement monophasique, en raison de la flottabilité et de l'augmentation de différence de pression. Fig. 11. Diamètre moyen des bulles en fonction du différence du potentiel. Références Bongiovanni, C.; Chevaillier, J. P. & Fabre, J. (1997), Sizing of bubbles by incoherent imaging: defocus bias, Experiments in Fluids 23(3), Gabillet, C.; Colin, C. & Fabre, J. (2002), Experimental study of bubble injection in a turbulent boundary layer, International Journal of Multiphase Flow 28(4), Lippmann, G. (1875), Relations entre les phenomenes electriques et capillaires, Ann. Chim. Phys.. Marie, J.; Moursali, E. & Tran-Cong, S. (1997), Similarity law and turbulence intensity profiles in a bubbly boundary layer at low void fractions, International Journal of Multiphase Flow 23(2), Mazzitelli, I. M.; Lohse, D. & Toschi, F. (2003), The effect of microbubbles on developed turbulence, Physics of Fluids 15(1), L5--L8. Pope, S. B. (2000), Turbulent Flows, Cambridge University Press. Pope, S. B. (1994), Lagrangian pdf methods for turbulent flows, Annual Review of Fluid Mechanics 26, Ramakrishnan, S.; Kumar, R. & Kuloor, N. R. (1969), Studies in bubble formation-i bubble formation under constant flow conditions, Chemical Engineering Science 24(4), Reeks, M. W. (1980), Eulerian direct interaction applied to the statistical motion of particles in a turbulent fluid, Journal of Fluid Mechanics 97(03), So, S.; Morikita, H.; Takagi, S. & Matsumoto, Y. (2002), Laser Doppler velocimetry measurement of turbulent bubbly channel flow, Experiments in Fluids 33, Tan, R.; Chen, W. & Tan, K. (2000), A non-spherical model for bubble formation with liquid crossflow, Chemical Engineering Science 55(24), Tomasoni F., van Parys H., Planquart P., Hubin A. et Riethmuller M., Caractérisation d une couche limite diphasique au moyen de LDV, Congrès Francophone de Techniques Laser, CFTL 2008 Tomasoni, F. (2010), Non-intrusive assessment of transport phenomena at gas-evolving electrodes, PhD thesis, Vrije Universiteit Brussel and von Karman Institute for Fluid Dynamics. Tomasoni, F. & van Beeck, J. (in preparation), Backlighting extension for void fraction measurement.