Diffusion effective: du microscopique au nanoscopique
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- Stéphanie Tiphaine Bertrand
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1 27/01/2005 effective: du microscopique au nanoscopique Institut de Mécanique des Fluides de Toulouse 1
2 27/01/2005 Introduction Introduction Changement d échelle au sens de la MMC Corrections dans le cas submicroscopique Approches mésoscopiques Dynamique Moléculaire Conclusion (Exemples tirés du pb. de diffusion) 2
3 de Cyclohexane (Aksnes( et al., 1998) 27/01/2005 3
4 27/01/2005 Changement d Echelle UNIT CELL L η ω << r << l << R << L 0 H 0 l 2 l 1 physique à une échelle donnée (ex. Échelle du pore) description à une échelle supérieure? Grandeurs macroscopiques? Méthodes? 4
5 Changement d Echelle: : méthodes Heuristique TPI 27/01/2005 Prop. Effectives? mesure, interprétation de simulations directes Homogénéisation, prise de moyenne, («fermeture») Approche stochastique («fermeture»). 5
6 Hypothèse: échelle du pore mécanique des milieux continus Libre parcours moyen: λ = π RT 2 2 dmol A N P 27/01/2005 Nombre de Knudsen: K n = λ d pore Kn<<1 mécanique des milieux continus Kn>>1 effet Klinkerberg, Knudsen,... dmol λ = Exemple: O = λ = m m ( ) π III Intro. 6
7 Changement d Echelle: : approche milieu continu Ech. Pore Ech. Locale 27/01/2005 ϑ(ψ)=0 ϑ*( Ψ )=0 Ψ=g(x) Ψ =g*(x) Objectif: obtenir les équations macroscopiques, les propriétés effectives, et les conditions aux limites macroscopiques 7
8 Changement d Echelle: «algorithme», prise de moyenne spatiale ψ = ψ + ~ ψ 27/01/2005 Équations couplées ( ψ ) ϑ ψ, = 0 équations à l'échelle du pore ϑ( ψ, ψ ) = 0 équations moyennées solution approchée, si << r 0 << L solution approchée, si << r 0 << L ψ = f ( ψ ) (fermeture) propriétés effectives ( f ) ϑ ψ, ( ψ ) = 0 équations macroscopiques 8
9 27/01/2005 Autres méthodes: Homogénéisation x ψ 0 = limψ ε 0 ε x/ε ψ = ψ + εψ REFERENCES: Bensoussan et al. (1978), Sanchez-Palencia (1980),... 9
10 Autres Méthodes: Approche Stochastique 27/01/2005 milieu réel, ergodicité < ψ (r) ψ (r+r')> ψ = E( ψ )... N... REFERENCES: Matheron (1965), Dagan (1989),... 10
11 Structure générale d une équation de transport macroscopique échelle du pore ρ ω t ( ρωv ) ( ρd ω ) r +. =. ( ( ) ) réaction homogène réaction hétérogène 27/01/2005 B.C. 1 n. ρω v w ρd ω = f( ω) sur A σ σ σ échelle macroscopique avec ρω +. ρωv =. ( ρd ω ) r K t 1 K.( ( ) D ) σ = σ ρω σ ρ ω da V n v w A σ σ 11
12 Concentration Exemple: diffusion, convection t =10 s x direct simul. averaged behavior c = c + c A A A Concentration Concentration t =10 s x t =10 s c c A déviation 27/01/2005 = b. c +.. A A x 12
13 27/01/2005 (cont.) Problème à l échelle du pore (cas du traceur) c t.( D c ) = Déviation: c = c + c CL..1 n. D c = 0 sur A σ σ Equation moyenne ε c D =. ε D c + σc da t V n A σ tortuosité 13
14 27/01/2005 (cont.) Fermeture c = b. c +... Problème local (cellule périodique représentative) 0= C.L.1 n. b = n sur A 2 σ σ σ ( ) = ( + ) b b r b r l b = 0 i Equation macroscopique ε c t ( ) * ε D c =.. Tenseur de diffusion effective D I n b σ * 1 = D + σ V A da 14
15 27/01/2005 (cont.) εd/d Kim et al. Currie Hoogschagen SC BCC FCC Maxwell Weissberg Wakao and Smith Ryan (2D) Porosity 15
16 27/01/2005 Correction dans le cas Kn>1 J Dusty Gas Model (Mason et Malinauskas, 1983), heuristique ( D D ) DAS AS BS DA = D x n + x J DA DAB DAB DA nb0 xa D AS xa p+ p avec DAK µ kt DAB A A A A A Knudsen en volume de surface Effets visqueux = + D D D A AK AB Paramètres ajustables! 16
17 27/01/2005 Correction dans le cas Kn>1 Altevogt et al., 2003: condition de glissement (cas binaire) v t = v = σ slip D AB t ω σ A ω + α A fermeture, équ. macro., 17
18 27/01/2005 Modèles mésoscopiques: mésoscopiques: exemple adsorption près d une paroi O Équations c A t N + ( ca vo ) convection accumulation de Smoluchowski = (Do c A ) diffusion + (Do kt Φ A ) c A, in the γ -phase interaction force B.C. D γ c Aγ η = k1c Aγ k 1 c As voir Wood et al.,
19 Approche discrète: Dynamique moléculaire Voir par ex.: Allen, M. P., and D. J. Tildesley Computer Simulation of Liquids. Clarendon Press, Oxford. Principe: mouvements élémentaires, interactions 27/01/2005 En pratique: simplifications Périodicité Dynamique plus simple (parois, molécules-atomes, ) Géométrie (milieu poreux, parois rugueuses, ) Algorithmes Problème: interprétation (équations, propriétés effectives) 19
20 Exemple: diffusion, sorption, désorption 27/01/2005 Assemblages aléatoire de sphères, porosité: 0.42 Kainourgiakis et al.,
21 27/01/2005 Exemple: effet de rugosité Malek et Coppens,
22 27/01/2005 Conclusions Modélisation: de l approche milieux continus à la DM Limitations? Interprétation Perspectives: multiconstituant, couplage thermique, 22
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