Habilitation à Diriger des Recherches

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1 Institut national Polytechnique de Grenoble Endommagement des alliages métalliques et plasticité cristalline Habilitation à Diriger des Recherches Soutenue le 17 septembre 2008 par : Christian Robertson Devant le jury constitué de : Rapporteurs : Pr. Jean PETIT Pr. Daniel BELLET Pr. Ronald MILLER Examinateurs : Pr. Yves BRECHET Pr. Gérard DEGALLAIX Dr. Olivier BOUAZIZ Service de Recherches Métallurgiques Appliquées Laboratoire d Etude du Comportement Mécanique des Matériaux 1

2 Résumé Dans le domaine des matériaux métalliques, les moyens expérimentaux et les descriptions de type milieux continus sont souvent mis en échec, lorsque la déformation plastique est localisée. La mise en œuvre de simulations en dynamique des dislocations (DD), reliant les descriptions discrètes et continues de la matière, permet parfois de contourner ce type de difficulté. Toutefois, aucun des codes DD développés à ce jour ne permet de traiter l ensemble des problématiques matériaux connues. Dans la pratique, chaque application nécessite des développements numériques spécialement adaptés. Dans ce mémoire, la complexité inhérente aux matériaux du nucléaire est traitée de manière pragmatique, à l aide d un recours systématique à des données expérimentales ciblées. Cette approche permet de poser les problèmes rencontrés en des termes accessibles à la modélisation, en fixant des conditions aux limites pertinentes, propres à des volumes de simulations de taille et de géométrie adaptées. Les données expérimentales apportent plusieurs des informations de départ mais peuvent également servir à valider les données de sortie des simulations DD. Cette méthode d investigation sera explicitée au moyen de trois exemples concrets : i-la fatigue thermique et ii-la déformation plastique post-irradiation des aciers austénitiques inoxydables, iii-l endommagement des aciers ferritiques déformés à basse température. Abstract Continuum descriptions and experimental investigations of damage in metallic materials may fail, whenever plastic deformation becomes localized. In some cases, such limitations can be overcome by using dislocation dynamics simulations, connecting the discrete and continuum description of matter. However, no matter how sophisticated, no available DD code can treat all the materials science issues related to existing applications. In practice, each case needs to be treated separately and involve specific numerical developments. In this work, the complexity of industrial alloys used for nuclear applications is addressed using a pragmatic approach involving the extensive use of adapted, specific experimental data. This approach allows for the selection of boundary and simulation conditions adapted to the modelling capacities, including in terms of computational load (simulation cell properties and size, etc). Some data can be used as input data for the DD simulations whereas other data can be used to validate the model outputs. This investigation method is described here in the case of three practical applications: i-thermal fatigue damage and ii-post-irradiation plastic deformation in austenitic steels, iii- damage in ferritic steels deformed at low temperature. 2

3 I would accept any model or mechanism you might propose, provided it is true Pr. Jaroslav Polak 3

4 Table des matières 1 PLAN DU MANUSCRIT METHODOLOGIE FATIGUE THERMIQUE DANS LES CANALISATIONS REP RUPTURE DES ELEMENTS DE STRUCTURE DES INTERNES REP RUPTURE DE LA CUVE REP EN SITUATION ACCIDENTELLE ENDOMMAGEMENT PAR FATIGUE THERMIQUE DES CANALISATIONS REP INTRODUCTION DONNEES EXPERIMENTALES : DESCRIPTION DE L ENDOMMAGEMENT Origine de la fatigue thermique dans les REP Les aciers inoxydables austénitiques de série Essais de fatigue thermique BIAX Principe de l essai BIAX Le chargement BIAX Évaluation de la cinétique d amorçage Description des populations de fissures : considérations générales Observation systématique et quantitative des zones fissurées Observations complémentaires Analyse EBSD des zones fissurées Observations en Microscopie Électronique en Transmission (MET) Microscopie à Force Atomique (AFM) Bilan/Discussion ANALYSE DE L ENDOMMAGEMENT EN FATIGUE A L AIDE DE SIMULATIONS DD Code DD dédié les métaux cfc sollicités en fatigue Premières simulations Hypothèses simplificatrices Chargements types Résultats de simulations DD en fatigue Evolution des densités de dislocations en cisaillement pur Evolution des densités de dislocation sous chargement équi-biaxial Formation des microstructures sous sollicitation cyclique: description générale Formation des BGI décrite à partir de mécanismes élémentaires Déplacements de surface et microstructures de dislocation intra-granulaires Déplacements de surface : description statistique Discussion APPLICATION DE LA DD : INTERPRETATION DES RESULTATS BIAX Origine de l effet aggravant associé à un chargement équi-biaxial Origine de l effet aggravant associé à une contrainte moyenne CONCLUSIONS ET PERSPECTIVES DEFORMATION PLASTIQUE DES METAUX IRRADIES EN CONDITIONS REP EFFETS DE L IRRADIATION DANS LES MATERIAUX METALLIQUES Introduction générale, contexte technologique Etat de l art A l échelle nanométrique A l échelle micronique A l échelle macroscopique APPLICATION : EFFETS D IRRADIATION DANS LES ACIERS AUSTENITIQUES Etat de l art Observations en MET d un acier austénitique irradié/déformé Méthodologie Résultats Discussion SIMULATIONS DD : ANALYSE DE LA FORMATION DES BANDES CLAIRES Adaptation des outils DD existants Sélection des paramètres Volume de simulation Microstructure de dislocations initiale Modélisation des boucles de Frank et règles d interaction locales

5 3.3.2 Glissement des dislocations au travers d une population de boucles Emission de dislocations isolées (τ nuc > τ screw ) Emissions de dislocations successives (τ nuc τ screw ) Emission de dislocations groupées (τ nuc τ edge ) Analyse : formation de bandes claires dans les simulations DD COMPORTEMENT DURCISSEMENT-ADOUCISSEMENT ET BANDES CLAIRES Méthode d investigation Déformation plastique induite par nano-indentation Nano-indentation sur métaux non-irradiés Nano-indentation sur aciers austénitiques irradiés Apport de la nanoindentation : bilan CONCLUSIONS PERSPECTIVES DEFORMATION PLASTIQUE DES ACIERS FERRITIQUES A BASSE TEMPERATURE INTRODUCTION GENERALE Contexte technologique ETUDE EXPERIMENTALE DE LA DEFORMATION PLASTIQUE DE L ACIER 16MND Comportement mécanique en traction Déformation plastique en traction et microstructures de dislocations : étude systématique SIMULATIONS DD ADAPTEES A UN ACIER 16MND5 DEFORME A BASSE TEMPERATURE Dépendance en température de l évolution des contraintes internes CONCLUSIONS QUELQUES PERSPECTIVES PROJET DE RECHERCHE APPLICATIONS REP : VERS DES PREDICTIONS QUANTITATIVES Application concernant la fatigue des aciers austénitiques Applications concernant la déformation des aciers austénitiques irradiés Applications concernant la ténacité des aciers ferritiques irradiés APPLICATIONS REACTEURS DE GENERATIONS SUIVANTES (FUSION, RNR) Aciers austénitiques en conditions sévères Matériaux métalliques en conditions extrêmes BIBLIOGRAPHIE ANNEXE A : PILOTAGE DU CHARGEMENT CYCLIQUE APPLIQUE ANNEXE B : EXTRUSIONS ET CONSERVATION DE LA MATIERE ANNEXE C : DEPLACEMENTS DE SURFACE EN FATIGUE : ETUDE PARAMETRIQUE ANNEXE D : COMPORTEMENT MECANIQUE CYCLIQUE EN DD ANNEXE E : STRUCTURES DE DISLOCATIONS A DIFFERENTES TEMPERATURES ANNEXE F : APPROCHE LOCALE DE LA RUPTURE

6 1 Plan du manuscrit 1.1 Méthodologie Ce mémoire d Habilitation à Diriger des Recherches présente des travaux réalisés au Commissariat à l Energie Atomique, au Département des Matériaux pour le Nucléaire, Service de Recherches Métallurgiques Appliquées, où l auteur est titulaire d un poste de chercheur depuis novembre Depuis quelques décennies, les acteurs de l énergie nucléaire sont soumis à des impératifs contradictoires cernés entre d une part, un mode de vie fondé sur la consommation d énergie et d autre part, les impératifs de sûreté et de protection de l environnement. Concrètement, il s agit d une activité où le droit à l erreur extrêmement limité, aussi bien pour les concepteurs d équipement que pour les opérateurs de centrales. Ainsi par exemple, la qualification de tout nouveau matériau repose sur des campagnes d essais de longue durée, si possible complétées par un retour d expérience. Les essais et observations expérimentales, dont certains exemples seront présentés dans ce mémoire, constituent le maillon-clé d un processus de décision dit critique, menant au rejet ou à la qualification d un matériau proposé. Dans ce contexte, les techniques de modélisation numériques multi-échelles et multiphysiques sont plutôt utilisées en seconde ligne. Le recours à ces modèles se justifie le plus souvent par la nécessité de "prévoir l imprévisible", en apportant des éléments de réponses, si possible quantitatifs, dans des conditions de sollicitation souvent inaccessibles à l expérimentation : incursions en température ou en contrainte, contamination extérieure, anomalies de flux ou de doses, séismes, etc. A ce titre, le développement de la modélisation constitue une part croissante des activités de recherche, notamment au CEA/DEN/DMN avec le projet NUMODIS, visant au développement d un code de dynamique des dislocations de nouvelle génération. Dans le domaine des matériaux métalliques, les observations expérimentales et les modèles de comportement mécanique et d endommagement de type milieux continus sont souvent mis en échec lorsque la déformation est localisée. Or, c est précisément dans ces conditions que le risque d endommagement est le plus important. Aussi, la modélisation en dynamique des dislocations (DD) tient une place grandissante, reliant les descriptions discrètes et continues de la matière (voir Figure 1.1). 6

7 Figure 1.1. Echelles spatiales et temporelles propres aux différentes techniques de modélisation physique disponibles. En principe, les simulations DD permettent de décrire la déformation plastique et le comportement mécanique d un volume cristallin, en utilisant les données de base ci-dessous [Schwarz 1999, Bulatov & Cai 2006]. 1- Les lois de mobilité des dislocations individuelles, forces d interaction dislocation-dislocation et les paramètres d activation du glissement dévié (sur une gamme de température étendue), 2- Le chargement appliqué, caractérisé par un état de contrainte, une amplitude et un taux de variation en fonction du temps, 3- Les conditions aux limites mécaniques du cristal, i.e. les propriétés de ses interfaces internes et externes, 4- La microstructure de dislocations initiale. Dans la pratique toutefois, ces informations sont souvent difficiles à obtenir du point de vue expérimental. Aussi, aucun des codes DD développés à ce jour ne permet de traiter l ensemble des problématiques associées aux applications nucléaires existantes, en termes de matériaux, de température d utilisation et de conditions d irradiation. Chaque application doit être abordée comme un cas particulier, nécessitant des développements numériques spécialement adaptés. Dans ce mémoire, la complexité inhérente aux matériaux du nucléaire est traitée de manière pragmatique, à l aide d un recours systématique à des données expérimentales, dont la réalisation est sous la responsabilité directe de l auteur. Cette approche constitue le fil conducteur, la "marque de fabrique" des travaux de modélisation DD réalisés conjointement 7

8 au CEA/SRMA et au SIMAP/Grenoble, depuis maintenant plus d une décennie. Elle permet de poser les problèmes rencontrés en des termes accessibles à la modélisation et aux capacités de calcul disponibles, en fixant des conditions aux limites pertinentes, pour des volumes de simulations de taille et de géométrie adaptées. Les données expérimentales apportent les informations de départ (conditions aux limites, au sens large) mais peuvent également servir à valider les données de sortie des modèles DD, en termes de microstructures de dislocations, de contraintes internes, de comportement contrainte/déformation locale et global, etc. Cette étape de validation permet de crédibiliser l ensemble de la démarche proposée : les sorties numériques sont donc systématiquement comparées à des données expérimentales originales ou tirées de la littérature. Cette méthode d investigation, mise au point au fil des ans, sera explicitée au moyen de trois exemples concrets, décrits en détails dans les chapitres 2, 3 et 4. Chaque cas traité concerne une problématique ciblée, associée l endommagement de matériaux métalliques utilisés dans les Réacteurs nucléaires à Eau Pressurisée (REP). 1.2 Fatigue thermique dans les canalisations REP La problématique abordée au chapitre 2 concerne les circuits de refroidissement secondaires, et en particulier le circuit de Refroidissement du Réacteur à l Arrêt (RRA), où certains composants sont soumis à des conditions de chargement de type fatigue thermique (voir figure 1.2a et b). L endommagement par fatigue thermomécanique n est pas propre au domaine du nucléaire et se rencontre également dans le domaine des transports [Degallaix et al. 2007, Desplanques et al. 2007], de l industrie chimique, etc. a) b) c) d) Figure 1.2. Fatigue thermique dans les centrales REP. (a) Localisation du circuit RRA. Tiré de [Govaerts 2001]. (b) Circuit de refroidissement secondaire RRA, (c) fissures isolées et faïençage thermique observées sur un composant d un RRA de la centrale Civaux, (d) représentation schématique, vue en coupe, du dommage observé. Source : [Stelmaszyk & Mermaz 2005]. 8

9 Dans les canalisations RRA, ces chargements se traduisent par la formation de réseaux de fissures (figure 1.2c) voire, de fissures traversantes (figure 1.2d), dont l apparition précoce doit être expliquée, pour des raisons de sûreté et de crédibilité de la filière REP. Depuis l incident de Civaux (1998) en effet, les efforts de R&D consacrés à l étude de cette problématique sont considérables, spécialement au point de vue expérimental. De nouveaux essais ont ainsi été mis au point dont l essai FATHER (CEA), véritable zone de mélange de fluides à échelle réduite, représentative des conditions rencontrées en service du point de vue de la thermo-hydraulique. Les autres essais mis en œuvre correspondent à des configurations simplifiées 1, permettant de mieux maîtriser les conditions de chargement et ainsi, de faciliter l analyse des résultats. Les essais FAT3D (CEA/LISN) et INTHERPOL (voir figure 1.3a et b) récemment développés entrent dans cette catégorie, de même que les essais disponibles au CEA/DMN/SRMA. Parmi ceux-ci, l essai SPLASH permet d étudier les conditions de formation de véritables réseaux de faïençage, semblables à ceux obtenus sur composants réels. Les éprouvettes SPLASH sont des barreaux prismatiques chauffés en permanence par conduction électrique et soumis périodiquement à des chocs froids, par aspersion d un fluide caloporteur (voir figure 1.3c et d). L essai BIAX, également disponible au CEA/DMN/SRMA, permet d étudier l influence d une contrainte statique de traction additionnelle sur l amorçage de la fissuration par fatigue thermique. Dans ce mémoire, les principaux résultats sont obtenus à partir de l essai BIAX, qui sera décrit en détails au chapitre 2. L origine des effets observés, notamment l effet d une contrainte moyenne additionnelle est dans un premier temps analysé à l aide de plusieurs techniques expérimentales, dont la Microscopie Electronique à Balayage (MEB) et la Microscopie Electronique en Transmission (MET). a) b) c) d) Figure 1.3. Différents essais de fatigue thermique. (a) (b) essai INTHERPOL développé chez EDF. (c), (d) Essai SPLASH, disponible au CEA/DMN/SRMA. 1 Par rapport à une véritable zone de mélange. 9

10 Les données expérimentales ne permettent cependant pas de répondre à toutes les interrogations, notamment en ce qui concerne l amorçage des fissures à l échelle des grains individuels. Ce problème est analysé plus en détails en faisant appel à des simulations numériques en Dynamique des Dislocations (DD), dont les échelles spatiales et temporelles sont bien adaptées au traitement de la plasticité cyclique. Le travail de nature numérique associé à cette thématique correspond à une partie de la thèse de Christophe Déprés ( ), réalisée à l Institut National Polytechnique de Grenoble avec le soutient financier de la direction d objectif CEA/DSOE/Recherche de Base et d un Contrat de Formation par la Recherche (bourse CEA). Plusieurs résultats provenant de ce travail doctoral sont rapportés ici, mais complétés de nouvelles interprétations, obtenues avec le recul du temps et confirmées par des données expérimentales récentes. Par exemple, la présence quasiexclusive d extrusions obtenues au niveau des bandes persistantes (simulations ) devait encore être confirmée et expliquée (voir ANNEXE B). Enfin, il importe que le lecteur garde à l esprit que les résultats présentés concernent essentiellement le régime dit initial, associé à l amorçage d une fissure dans les grains de surface (voir figure 1.4). Le caractère général du modèle utilisé permet toutefois, dans un deuxième temps, d utiliser ces informations à l échelle d un agrégat poly-cristallin représentatif. Il s agit d une échelle intermédiaire entre le régime initial et le régime des fissures longues. Les phénomènes propres à cette échelle sont traités dans le cadre du travail de thèse de Stéphane Osterstock ( ), réalisé en partenariat avec l Ecole Centrale de Lille, avec le soutient de l Institut de Radioprotection et de Sûreté Nucléaire (IRSN) et d un Contrat de Formation par la Recherche (bourse CEA). Quelques-uns des problèmes abordés par S. Osterstock sont décrits en ANNEXE D. Figure 1.4. Propagation des fissures en fonction de leur taille, pour différents chargements cycliques appliquées σ a. Les travaux présentés dans ce mémoire concernent uniquement le régime initial. Dans ce régime, la vitesse de propagation est faiblement dépendante de la longueur de fissure et dépend linéairement du nombre de cycles. 10

11 1.3 Rupture des éléments de structure des internes REP Le chapitre 3 concerne la problématique des éléments de structure internes fabriqués en aciers austénitiques inoxydables (voir figure 1.5a). Pour réaliser des opérations de type "démantèlement, transport et stockage" en toute sécurité, il est en effet impératif que les composants irradiés conservent une ductilité résiduelle acceptable. Or, après une irradiation prolongée, les aciers austénitiques présentent un durcissement marqué accompagnée d une perte de ductilité importante. Cet effet est souvent associé à une localisation de la déformation dans des bandes de cisaillement qui, en conditions de service, peuvent également favoriser un endommagement de type inter-granulaire [Holmes et al. 1969, de Vries 1990, Galliani & Serpan 1974, Bruemmer et al. 1997]. Ce phénomène affecte particulièrement la visserie en acier 316L, assurant le maintient des éléments structuraux en aciers 304L (voir figure 1.5b et c). En microscopie électronique en transmission, les endroits où se localise la déformation se présentent sous la forme de zones ou bandes claires, consécutivement au balayage des amas de défauts d irradiation. Comme dans l exemple précédent, les observations ne permettent pas de répondre à toutes les interrogations, concernant les mécanismes actifs à l échelle du grain. Aussi, la formation des bandes claires sera examinée en détails au moyen de simulations DD, spécialement adaptées au traitement de ce problème. a) b) Figure 1.5. Rupture d éléments de structure internes en acier austénitiques après fragilisation induite par l irradiation. (a) Positionnement des composants internes en aciers austénitiques, en acier 304L, assurant le confinement et la répartition de l eau de refroidissement autour du cœur. (b) Ces composants sont maintenus en position par des vis en acier 316SS, endommagées ici après une irradiation de 7 dpa à 300 C. Micrographies tirées de [Thomas 2002]. (c) Fissure inter-granulaire sur 316SS irradié aux protons à 5 dpa à 400 C et sollicité en milieu REP à 288 C. Micrographies tirées de [Fournier 2003]. c) 11

12 Le travail de nature numérique a été réalisé par Thomas Nogaret, dans le cadre d une thèse à l Institut National Polytechnique de Grenoble ( ), avec le soutient de la direction d objectif CEA/DSOE/RB, sous la forme d un Contrat de Formation par la Recherche (bourse CEA) et du projet Prediction of Irradiation Damage Effects in Reactor Components (PERFECT), financé par la Communauté Européenne. Une partie des résultats numériques et expérimentaux obtenus durant cette thèse sont rapportés au chapitre 3. Quelques unes des hypothèses utilisées sont également analysées en détails, à partir de résultats expérimentaux originaux, dont une partie a été présentée dans [Robertson 1998]. Ces données sont réinterprétées à l aide d observations et de connaissances plus récentes. 1.4 Rupture de la cuve REP en situation accidentelle La cuve est le seul composant d un Réacteur à Eau Pressurisée qui ne peut être remplacé et de ce fait, la ténacité résiduelle de l acier de cuve dicte la durée de vie de l ensemble de l installation. Le sujet du chapitre 4 concerne une problématique de sûreté associée à la cuve REP (figure 1.6a) qui, en situation accidentelle, peut être exposée à un risque de rupture fragile [Graffard & Roux 2005] (voir aussi figure 1.6b). b) a) c) Figure 1.6. Sollicitation de la cuve REP, en conditions accidentelles. (a) Cuve REP, (b) Calcul thermohydraulique associé à des conditions de type Accident par Perte du Refroidissement Primaire. Le renoyage du cœur par injection d eau froide induit un choc froid en paroi de cuve. (c) Au niveau d un éventuel défaut, cette sollicitation correspond au trajet de chargement K1. Cette courbe doit présenter un écart permanent avec la courbe de transition, y compris en fin de vie où la ténacité de l acier de cuve est altérée par les effets d irradiation. Dans le cas contraire, le défaut est susceptible de se propager et mener à la rupture fragile. 12

13 A basse température, la ténacité des aciers de cuve 16MND5 est faible et peu dispersée. Ce comportement macroscopique est généralement associé phénomène microscopique de clivage (voir figure 1.7). Cette étude se concentre sur l état non-irradié et des températures relativement basses 2 ( K), dans le but d isoler le mécanisme de clivage proprement dit, considéré en tant que phénomène limitant. D une manière générale, le degré de complexité inhérent aux aciers de cuve REP est bien supérieur à celui des aciers austénitiques de série 300, considérés aux chapitres 2 et 3. Il s agit en effet d un matériau de structure cristalline cubique centrée, où la mobilité des dislocations de caractère vis est thermiquement activée (dans le régime de transition fragile/ductile). De plus, la taille de lattes bainitiques est relativement fine (1-2 µm), par rapport aux tailles de grains rencontrées dans les aciers austénitiques. Les particularités d un acier 16MND5 ont donc été étudiées au cours d une campagne d étude préliminaire, réalisée entre 2002 et Les essais de sauts de vitesse et de température visaient à identification des lois de mobilité des dislocations vis. Une série d observations MET, pratiquées à différentes températures et niveaux de déformation plastique a permit d identifier les mécanismes de déformation à l échelle des lattes individuelles [Obrtlik et al. 2006, Robertson et al. 2007]. Les simulations numériques en DD associées à cette campagne expérimentale ont été réalisées par Julien Chaussidon, dans le cadre d une thèse effectuée à l Institut Nationale Polytechnique de Grenoble ( ), avec le soutient de la direction d objectif CEA/DSOE/RB (Contrat de Collaboration SAV ) et du projet européen PERFECT. Les résultats de DD ont été récemment soumis à publication, dans une revue scientifique internationale. Un des deux articles préparés à cette occasion, en langue anglaise, fait partie intégrante de ce mémoire d habilitation. Figure 1.7. Ténacité d un acier de cuve 16MND5 en fonction de la température. Les différentes courbes illustrent la dispersion de la ténacité, qui augmente avec la température. Les fractographies superposées à ces courbes sont associées à des essais de résilience et permettent d illustrer la transition de mécanisme, depuis la rupture fragile par clivage à basse température, jusqu à la déchirure ductile, à température ambiante. Fractographies tirées de [Tanguy et al. 2006]. 2 Le problème technologique concerne des températures plutôt comprises entre 25 et 100 C. 13

14 La suite de ce travail consiste à quantifier l effet d un durcissement induit par l irradiation. Ce travail comporte un volet expérimental, consistant à examiner en MET un acier 16MND5 déformé après une irradiation aux ions, à l aide de l installation JANNUS du DMN/SRMP. Ces données d observation seront utilisées en support des simulations DD correspondantes, effectuées depuis mai 2007, dans le cadre de la thèse de Daniel Garcia. Ces travaux sont réalisés conjointement entre le CEA/DMN/SRMA et l INPG/SIMAP. 14

15 2 Endommagement par fatigue thermique des canalisations REP 2.1 Introduction L application d une sollicitation cyclique à un matériau cristallin induit, au niveau microscopique, une évolution temporelle de la microstructure de dislocations [Ewing 1903, Suresh 2001]. Outre les variations de comportement mécanique qui en découlent, la conséquence majeure est, à terme, l apparition de fissures, dont la propagation peut mener à la rupture. Le but de ce chapitre est d apporter des éléments de compréhension concernant les causes physiques à l origine de la fissuration des aciers inoxydables austénitiques de la série 300. Cette étude est motivée par des considérations de durabilité concernant les composants des circuits de refroidissement secondaires, vis à vis de la fatigue thermique. Les données de base et les phénomènes traités en priorité proviennent tout naturellement de résultats d essais réalisés en laboratoire et en particulier au moyen du dispositif BIAX (développé et installé au DMN/SRMA), conçu afin d étudier les conditions d amorçage des fissures par fatigue thermique. Le nombre d outils mis en œuvre depuis le début du siècle pour l étude de la fatigue est très important. Depuis les années cinquante, la microscopie électronique en transmission (MET) a ainsi été exploitée pour déterminer la nature et l arrangement des microstructures de dislocations dans les matériaux. La microscopie à balayage (MEB) ou plus tardivement à force atomique (AFM) ont permis de visualiser le relief de surface induit par l élimination des dislocations à la surface du matériau. Ces observations ont été à la base de nombreux progrès dans l écriture de modèles [Walgraef & Aifantis 1985, Neumann 1986, Differt et al. 1986, Rosenbloom & Laird 1993] et dans la définition de critères pertinents. Les différents modèles existants actuellement s appuient malheureusement bien souvent sur une représentation très simpliste [Neumann 1986] ou même totalement abstraite [Walgraef & Aifantis 1985] des arrangements de dislocations, en supposant implicitement leur existence sans en avoir expliqué la formation. L influence du caractère fortement tridimensionnel des microstructures [Obrtlik et al. 1994] est en effet hors de portée de la plupart de ces modèles. Dans cette optique, l utilisation d un outil de simulation de la plasticité microscopique qui soit totalement tridimensionnel apparaît souhaitable. Aussi, les résultats expérimentaux présentés dans ce chapitre seront analysés à l aide d un outil permettant de décrire la plasticité à partir des lignes de dislocations (code de Dynamique des Dislocations). Cet outil permet également, grâce à des développements spécifiques, de simuler l évolution du profil de la surface du cristal due à l émergence des lignes de dislocations à la surface. Ainsi, le lien entre la microstructure de dislocations et le relief de surface, qui est à ce jour assez mal connu, peut être éclairci. En particulier, ces résultats serviront à relier les mécanismes de plasticité microscopiques aux résultats expérimentaux obtenus à l aide des essais BIAX. Le développement de ce chapitre est composé de 3 parties : Le paragraphe 2.2 présente l ensemble des résultats expérimentaux permettant de caractériser l endommagement par fatigue thermique. Le dispositif expérimental BIAX permet ainsi d étudier les phénomènes de fatigue thermique dans des conditions mieux maîtrisées par rapport à la situation rencontrée sur les composants réels (voir paragraphe 1.2). Les observations en microscopie optique et en microscopie électronique permettent de mettre en évidence les phénomènes propres aux conditions de sollicitation générées durant cet essai 15

16 modèle. Les résultats présentés comportent toutefois des limitations en termes d analyse des phénomènes et en particulier de leur évolution temporelle, limitations inhérentes à la difficulté de réaliser des observations in-situ. Ces considérations conduisent à se tourner vers des moyens de modélisation DD, aptes à reproduire la plasticité cyclique et le développement microstructural associé. Le paragraphe 2.3 est consacré à l adaptation de l outil numérique DD qui a été nécessaire au traitement de la plasticité cyclique, dans les grains de surface. Les résultats des simulations de fatigue sont ensuite présentés et analysés en détails. Les problématiques abordées concernent l évolution des densités de dislocations, la description des microstructures de dislocations et les phénomènes physiques élémentaires qui en contrôlent les caractéristiques. L origine et la forme exacte des déplacements de surface associés aux microstructures sont également décrites en détails. Le paragraphe 2.4 est une application des résultats de DD, dédiés cette fois à l analyse des effets aggravants mis en évidence à l aide de l essai de fatigue thermique BIAX, du point de vue de l amorçage. Le paragraphe 2.5 dresse le bilan des connaissances acquises, présente les limitations de l approche développée et propose quelques perspectives. 2.2 Données expérimentales : description de l endommagement Ce chapitre donne une vue d ensemble du contexte industriel qui a motivé ce travail puis, présente les expérimentations et observations réalisées en laboratoire, visant à analyser l endommagement obtenu sur composants réels Origine de la fatigue thermique dans les REP Une demande forte des partenaires de l industrie électronucléaire est centrée autour de la prévention de la fissuration dans les composants des installations nucléaires. Cette fissuration, qui se manifeste sous la forme de fissures isolées et/ou de réseaux de faïençage a été observée à plusieurs reprises, dans les tuyauteries auxiliaires en acier inoxydable austénitique (type AISI 304L et 316L) des Réacteurs à Eau Pressurisée. Dans quelques cas, heureusement encore exceptionnels, elle a mené à une rupture brutale de la conduite. Ce type d endommagement a été identifié comme étant la conséquence directe de la fatigue thermique qui affecte ces composants [Maillot 2003, Maillot et al. 2005, Hadar 2003]. La figure 2.1 schématise l origine du chargement thermomécanique engendré au niveau des zones de mélange de fluides chaud et froid, dans un circuit de refroidissement secondaire. Une des hypothèses avancées pour expliquer le caractère particulièrement précoce de l endommagement constaté sur site est l action de facteurs aggravants. L un des facteurs ayant fait l objet d études complémentaires est l état de surface initial [Taheri 2005, Petitjan 2003], qui peut différer fortement de l état de surface des éprouvette de laboratoire ayant servi au dimensionnement, à la suite de meulage, etc. Un autre facteur aggravant présumé est la présence d une contrainte moyenne permanente, au niveau du composant sollicité. Dans la pratique, des telles contraintes peuvent être engendrées par la pression du fluide, les conditions d installation des tuyauteries ou d un défaut de conception ou de fonctionnement du système de fixation des conduites. 16

17 a) b) Fig Chargement thermomécanique dans un circuit de refroidissement. (a) Exemple de zone affectée dans un té de mélange. (b) Mécanisme de création de contraintes internes par dilatation empêchée : un gradient de température est établi dans l épaisseur de la paroi (i). Si les zones chaudes et froides se dilataient indépendamment, cela conduirait à une incompatibilité géométrique (ii). La compatibilité est restaurée grâce à la création de contraintes internes (iii). Puisque T i varie avec le temps, les contraintes internes varient aussi, engendrant de la fatigue. C est dans ce contexte qu un objectif de recherche a été formulé, centré autour de l estimation des conditions d amorçage d une fissure dans des aciers austénitiques inoxydables de la série 300 sous sollicitation thermomécanique. Il a fait l objet d une collaboration entre différents partenaires, dont l Institut de Radioprotection et de Sûreté Nucléaire (IRSN), le Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS), le Commissariat à l Énergie Atomique (CEA) et Électricité de France (EDF). Les travaux de recherche présentés dans ce mémoire ont été réalisés au Service de Recherche Métallurgique Appliquée (SRMA) du centre CEA de Saclay et au laboratoire de SIMAP, de l Institut National Polytechnique de Grenoble (INPG) Les aciers inoxydables austénitiques de série 300 Le matériau sélectionné pour l étude est un acier inoxydable austénitique de série 300. Ce type de matériau est fréquemment employé dans les centrales nucléaires, en raison de ses caractéristiques intéressantes de propriétés mécaniques, de résistance à la corrosion et d aptitude à la soudure. Grâce à l ajout d éléments d alliage gamma-gènes, ces aciers possèdent une structure du type cubique à face centrée (c.f.c), avec un paramètre de maille a = 3,59Å (b = 2,54Å). La composition chimique d un acier AISI 316L (norme américaine) est donnée au tableau 2.1 à titre d exemple, avec ses caractéristiques mécaniques standards. 17

18 Tableau 2.1. Éléments d alliage de l acier AISI 316L (% massique) et quelques propriétés mécaniques standards de l acier AISI 316L, à température ambiante Essais de fatigue thermique BIAX Principe de l essai BIAX Le dispositif d essai BIAX (figure 2.2) a été conçu afin d étudier en laboratoire les conditions d amorçage d une fissure en fatigue thermique [Robertson 2004, Robertson & Chaise 2004]. Par rapport au chargement réel, le chargement expérimental produit par BIAX est beaucoup mieux défini et contrôlé 3. Cet essai permet de caractériser l effet: i- d une contrainte cyclique d origine thermomécanique, ii- d une contrainte statique uniaxiale additionnelle. Cette dernière particularité permet de tester une des hypothèses avancées pour expliquer le caractère précoce de l endommagement observé sur les composants réels (effet de contrainte moyenne). La figure 2.2a présente le schéma de principe de l installation BIAX. Le dispositif de chauffage par induction applique un chargement thermique cyclique sur la paroi extérieure de l éprouvette (voir figure 2.2b), ce qui engendre un gradient de température linéaire dans l épaisseur (voir figure 2.2c). La paroi interne est continument refroidie par une circulation d eau. 3 Une meilleure connaissance des chargements, amplitude et période, repose sur l acquisition de données de nature thermo-hydraulique. Ce sujet difficile est en cours de traitement, notamment au CEA. 18

19 a) b) c) Figure 2.2. Essai de fatigue thermique BIAX. (a) Schéma de principe, (b) éprouvette BIAX, (c) mesure de température au niveau de la paroi extérieure (courbe supérieure) durant un essai avec θ = 4 C. La courbe inférieure correspond à la température mesurée à 1 mm sous la paroi externe et met en évidence la linéarité du gradient de température dans l épaisseur de l éprouvette, à tout instant du cyclage. Dans la pratique, l élévation de température de l eau de refroidissement entre l entrée et la sortie de l éprouvette BIAX, notée θ, est le paramètre de contrôle du chargement d origine thermique. Expérimentalement, il est vérifié que le gradient T mesuré dans l épaisseur de la paroi est une fonction linéaire de θ : T ρc pq θ = ln 2πλh r r e i (2.1) où ρc p est la capacité calorifique de l eau (ρc p = 4180 KJ/m 3 / K à 20 C), λ la conductivité thermique de l acier 304L (λ = 18,8 W/m/ K à 20 C), Q le débit d eau de refroidissement (1,4 m 3 /h = 3, m 3 /s), h la longueur de l inducteur (h = 0,06 m) et r e /r i le rapport entre le rayon extérieur et le rayon intérieur de l éprouvette (r e /r i =1,25). L épaisseur de paroi de l éprouvette est de 2, m. La figure 2.3 montre un accord satisfaisant entre l expression analytique (2.1) et les mesures sur thermocouples, pour θ 1,7 C. 19

20 Figure 2.3. Validation du paramètre de contrôle du chargement thermique cyclique θ. Delta T est le gradient de température maximal enregistré dans l épaisseur au cours d un cycle et delta thêta est l élévation de température maximale de l eau de refroidissement entre l entrée et la sortie d un tube BIAX, au cours du même cycle. La linge continue, superposée aux mesures, provient de l équation 2.1. Les essais réalisés dans des conditions (réputées) représentatives des conditions en service correspondent à environ 6 à 7 mois d occupation à temps plein de la machine BIAX, étant donnés la période des cycles individuels (28 secondes) et le nombre de cycles envisagé ( à ). L endommagement généré en cours d essai est examiné par endoscopie optique, de manière non-destructive. L endommagement obtenu en fin d essai est examiné par microscopie électronique à balayage (FEGMEB), ce qui requiert le découpage de l éprouvette Le chargement BIAX Durant un essai sur éprouvette BIAX, le champ de contrainte varie en fonction du temps et de la position spatiale considérée, caractérisée par la coordonnée R (dans la zone chauffée par induction, voir figure 2.4). Pour plus de clarté, les évolutions temporelles associées aux cas P = 0 (sans chargement primaire) et P > 0 (avec chargement primaire) sont décrits séparément, dans les paragraphes suivants. - Cas P = 0. L évaluation de l amplitude des déformations engendrées par un tel essai est une étape essentielle à la compréhension du problème. Rappelons que c est l existence d un gradient thermique dans l épaisseur du tube qui induit la création d un champ de déformation compatible associé à des contraintes internes, tel que schématisé en figure 2.1b. Une approximation des champs peut dans un premier temps être calculée dans le cadre de l élasticité linéaire. La solution analytique pour ce type de problème a été formulée par [Boley & Weiner 1960]. Elle donne les champs de contrainte et de déformation élastique sur la paroi d un tube de hauteur h, de rayon intérieur r i et extérieur r e, dont les surfaces sont libres de contraintes, et qui est soumis à un gradient de température dans l épaisseur. 20

21 Figure 2.4. Calcul des contraintes sur éprouvette BIAX. (a) Modélisation du chargement par éléments finis. Calcul correspondant au chargement cyclique θ = 4 C, avec (P = 100 MPa) et sans (P = 0) chargement primaire, en utilisant une loi de comportement élasto-plastique. En coordonnées polaires 4 (r, θ, Z), les contraintes de paroi interne sont données par les expressions analytiques suivantes : σ zz E α T = σ (, i ) 2 (1 ) f r r θθ = e avec σ RR = 0 (2.2) υ où α est le coefficient de dilatation thermique, E le module d Young et ν le coefficient de Poisson. La fonction f(r e,r i ) dépend uniquement de la géométrie d éprouvette : f ( r e re 1 2ln( ) 2 ri, ri ) = (2.3) 2 r r e e 1 ln( ) 2 r ri i Cette relation montre que l état de contrainte est équi-biaxé en paroi externe (i.e. σ zz = σ θθ et toutes les autres composantes sont nulles) et que le chargement en paroi interne R = r i est supérieur à celui obtenu en paroi externe R = r e. Une application numérique de cette formule (voir tableau 2.1) avec T = 220 C (associé à θ = 4 C) donne σ ZZ = σ θθ ~ 516 MPa, ce qui conduit à des contraintes trop importantes pour que le matériau reste dans le domaine élastique. Le problème a donc été modélisé par Éléments Finis à l aide du code Cas3m 4 Attention, ne pas confondre la coordonnée spatiale θ au paramètre de contrôle θ. 21

22 [Robertson & Chaise 2004], à l aide d une loi de comportement élasto-plastique permettant de reproduire le comportement d un acier de type 316L (voir figure 2.4). Des résultats semblables ont été obtenus par des calculs réalisés de manière indépendante, à l aide de lois de comportement plus élaborées [Amiable 2006]. Ce calcul permet de montrer : la déformation possède une composante plastique dont l amplitude reste relativement faible. En r = r i (paroi interne), un chargement secondaire caractérisé par θ = 3 C correspond à une variation de déformation totale équivalente 5 de ε t VM = 2,3 10-3, soit ε p VM = Un chargement secondaire θ = 4 C correspond à ε t VM = , soit ε p VM = 1, (voir figure 2.4). - le chargement au niveau des surfaces possède effectivement un caractère équi-biaxé (σ zz = σ θθ ). - à tout instant du cycle, le chargement en paroi interne est de signe opposé à celui qui s exerce en paroi externe. En paroi interne par exemple, les contraintes passent d une valeur positive maximale à la température minimale à une contrainte négative maximale, à la température maximale. - dans les conditions d essai sélectionnées, la déformation plastique ne concerne que les régions superficielles, soit une épaisseur d environ 150 à 200 µm (à partir de parois internes et externes). - en un point donné de la paroi interne, la contrainte de traction atteinte durant le premier quart de cycle diffère très légèrement 6 de la contrainte de compression atteinte au quart de cycle suivant. Du fait de la plasticité toutefois, cette "contrainte moyenne" transitoire relaxe rapidement et le cycle stabilisé devient symétrique (traction = compression). Cette hypothèse est validée par différentes données expérimentales (voir paragraphe ). En dehors des zones superficielles, le reste de l éprouvette subit des contraintes de nature purement élastique. Dans la zone élastique il existe un endroit appelé "fibre neutre", où les contraintes appliquées sont strictement nulles, à chaque instant du cycle (R neutre r i + 1,4 mm) [Robertson & Chaise 2004]. La zone comprise entre r = (r i µm) et r = R neutre subit un chargement élastique alterné de contrainte moyenne positive, décroissant avec r croissant. La zone comprise entre r = R neutre et r = (r e µm) subit un chargement élastique alterné de contrainte moyenne négative, croissant avec r. - Cas P > 0. Une contrainte statique de traction est superposée au chargement thermomécanique. Comme précédemment, le calcul élastoplastique montre que la déformation plastique ne concerne que les zones superficielles de l éprouvette, sur une épaisseur d environ 150 à 200 µm. Tout comme dans le cas P = 0, l état de contrainte stabilisé au niveau des parois (interne et externe) est équi-biaxial (σ ZZ = σ θθ ). En un point donné de la paroi interne, la contrainte de traction atteinte durant le premier quart de cycle diffère de la contrainte de compression atteinte au quart de cycle suivant, d une quantité qui dépend du niveau de contrainte moyenne imposé aux extrémités de l éprouvette (voir figure 2.2b ou 2.4). Aussi, la contrainte moyenne initiale est positive (en traction), en tous points de l éprouvette. 5 Total = élastique + plastique. 6 Du fait que R ext > R int, σ MOY ~ 8 MPa durant le premier quart de cycle. 22

23 Dans les zones plastifiées superficielles, la contrainte moyenne initiale subit une relaxation partielle et progressive durant les cycles suivants, selon une cinétique mal connue. Les lois de comportement simples 7 ne permettent pas de prédire avec précision le niveau de contrainte moyenne associé au cycle stabilisé, pour une contrainte P donnée. Il est toutefois supposé que les niveaux atteints restent significatifs tout au long de l essai, y compris au niveau des zones superficielles subissant une déformation plastique. Cette hypothèse est validée par différentes données expérimentales (voir paragraphe ). En dehors des zones superficielles, l éprouvette est soumise à des contraintes de nature purement élastique. Contrairement au cas précédent, la zone élastique ne comporte pas de "fibre neutre". Lorsque le nombre de cycles appliqués N augmente, la relaxation des contraintes moyennes de la zone plastique s accompagne d un transfert de charge vers la zone élastique, qui subit de ce fait une élévation de son niveau de contrainte moyenne. En certains endroits, les contraintes moyennes peuvent même excéder la contrainte moyenne imposée (aux limites), de sorte à assurer l équilibre mécanique de l ensemble de la structure Évaluation de la cinétique d amorçage En paroi interne, l état de surface est associé à l étape de rodage finale, qui se caractérise par des stries d usinage parallèles, réparties de manière uniforme. La profondeur de strie moyenne est de l ordre de 0,5 µm. Les stries les plus importantes ont une profondeur de 1 µm soit, 1 à 2% de la profondeur de grain moyenne. En paroi externe, l étape de rodage finale est suivie d un polissage mécanique doux. La rugosité caractéristique de cet état de surface est inférieure d un facteur 2 à 3, par rapport à celui obtenu en paroi interne. A la suite de ces préparations, l épaisseur de la zone déformée ou perturbée correspond, au maximum, à 5 fois la profondeur de strie moyenne soit, quelques 3-5 µm en paroi interne et 1-2 µm en paroi externe [Robertson 1998]. Dans ces conditions, on ne peut exclure la présence de contraintes résiduelles et de déformation appréciables, sur une zone d épaisseur comparable. En pratique, l amorçage est le plus souvent défini en fonction des moyens d observation disponibles [Suresh 2001]: un ingénieur mécanicien chargé du contrôle de structure définira une fissure amorcée par la plus grande fissure détectable, tandis que le métallurgiste définira de fissure à partir de l observation d un défaut de surface excédant une certaine profondeur. Sur éprouvette BIAX, le chargement maximal s exerce au niveau de la paroi interne, là où les variations de température sont minimales. En principe, cette caractéristique facilite l analyse des résultats, puisque les zones endommagées sont sollicitées de façon quasi-isotherme. L observation des fissures en paroi interne (50-150µm en surface) requiert toutefois l arrêt de l essai et le recours à une technique d observation particulière et non-destructive : l endoscopie optique. 7 Loi de comportement cinématique non-linéaire de type Armstrong-Frederick, par exemple. 23

24 Figure 2.5. Essais de fatigue sur acier 304L. Symboles pleins : nombre de cycles à l amorçage en fatigue thermique BIAX. Symboles ouverts : nombre de cycles à rupture conventionnel 8 N 25 en fatigue mécanique isotherme. Lorsque N 25 > 10 4 cycles (trait pointillé vertical), l écart entre N i et N 25 est inférieur à 1%. Seuls les points tels que N 25 < 10 4 doivent être corrigés à la baisse, d une quantité significative. La correction attribuable aux points de fatigue mécanique situés à droite du marqueur est à peine perceptible dans le régime N i 10 5 testé ici. Notez bien que les éprouvette BIAX ne sont que rarement rompues au terme de l essai, en raison de la décroissance du chargement dans la direction de l épaisseur, contrairement aux éprouvettes de fatigue mécanique, chargées de manière homogène. L effet du chargement primaire et secondaire sur le nombre de cycles à l amorçage en paroi interne peut être mis en évidence à l aide d une représentation ε t VM -N i (voir figure 2.5). Les résultats de différentes campagnes d essai de fatigue mécanique isotherme sont également représentés, à titre comparatif [Mottot 2001]. Avec cette représentation, il apparaît clairement que le nombre de cycles à l amorçage en fatigue thermique pure (avec P = 0) est 4 à 5 fois plus faible qu en fatigue mécanique, pour un niveau de chargement cyclique équivalent déterminé. L effet du chargement primaire (P > 0) est clairement identifiable et s ajoute directement aux effets du chargement secondaire. Lors des essais à fort chargement primaire (P 150 MPa) menés jusqu à 10 5 cycles, des amorçages sont également observés en paroi externe (voir figure 2.6). De fait, en tenant compte du fait que ε t,externe 0,8 ε t,interne [Robertson 2004], il apparaît que le nombre de cycles à l amorçage obtenu en paroi externe (où T = 300 C) suit sensiblement la même courbe de tendance qu en paroi interne (où T < 80 C). Ceci montre que l effet de température est pratiquement négligeable pour T max 350 C, tel qu expliqué dans [Fissolo et al. 2008], en comparant des résultats d essais de fatigue thermomécanique à des résultats d essais de fatigue mécanique isotherme, pour un même niveau ε t. Les résultats obtenus en paroi interne sont très comparables à ceux obtenus en paroi externe, malgré une différence significative des états de surface initiaux (voir ci-dessus). 8 N 25 correspond au nombre de cycles où une fissure s est propagée de manière à ce que le niveau de chargement cyclique ne corresponde plus qu à 25% du niveau stabilisé. N i est le nombre de cycles à l amorçage correspondant à la formation des premières fissures de µm. 24

25 Figure 2.6. Comparaison entre essais de fatigue thermique SPLASH et BIAX. Les lignes pointillées représentent des courbes de tendance, parallèles à celle obtenue avec les données de fatigue isotherme. Données extraites [Fissolo et al. 2008] Description des populations de fissures : considérations générales. Après essai, l examen des coupes métallographiques transverses (coupes R-Z, voir figure 2.4) montre que les fissures s amorcent et se propagent de manière trans-granulaire. Les amorces sont généralement associées à des lignes ou bandes de glissement intenses ou BGI (voir par exemple les figure 2.7a-c) et non à des défauts de surface initiaux, de type stries d usinage, rayure ou inclusions (îlots de ferrite ou autres). Il semble donc, encore une fois, que les états de surface décrits au paragraphe précédent n ont qu un effet de second ordre sur N i. De fait, lorsque la zone perturbée superficielle est très inférieure (10 % et moins) au diamètre des grains de surface, tout se passe comme si la plasticité activée dans la zone non-perturbée sousjacente produisait la majeure partie des déplacements de surface. Ainsi, dans ce cas 9, les déplacements de surface observés au niveau des BGI résultent également d un effet de cumul de la déformation active à l échelle de l ensemble du grain (dizaines de µm). Plusieurs éléments appuient cette interprétation. Les BGI les plus marquées sont généralement situées à l endroit où le grain est le plus profond (volume débouchant, voir figure 2.7a et b), tandis qu elles sont souvent absentes des zones de faible profondeur effective. Dans ce cas, la profondeur de grain devrait sensiblement affecter les déplacements de surface cumulés. Enfin, le nombre de cycles à l amorçage mesuré sur des éprouvettes de fatigue thermique SPLASH, dont la surface initiale est préparée par électro-polissage donc, sans contraintes résiduelles ni déformation résiduelle initiale, suit exactement la même courbe de tendance que sur BIAX 10 (voir également figure 2.6). 9 Lorsque la zone perturbée devient plus importante, la contribution de la plasticité superficielle peut toutefois devenir dominante [Taheri 2005, Petitjean 2003] 10 Des résultats de simulations de Dynamique des Dislocations utilisant des conditions aux limites adaptées à ce problème vont dans le même sens. 25

26 c) Figure 2.7. Grains déformés cycliquement suivant un essai BIAX. (a), (b), (c) Micrographies optiques de coupes métallographiques transverses R Z. Conditions d essai : θ = 4 C et P = 170 MPa, N = 10 5 cycles. En paroi interne, des amorçages hors défauts sont observés quelque soit le chargement primaire. Les observations à plus haute résolution, en MEB (coupes frontales θ-z), montrent que les fissures les plus importantes sont orientées de la même manière que des amorces sinueuses de plus petites tailles, parfois situées de part et d autre de la fissure, i.e. à l intérieur du grain où s est produit l amorçage (voir figure 2.8b). Ces petites amorces sont également observées dans toutes les conditions testées, y compris à plus faible chargement. De plus, des fissures d ouvertures différentes coexistent et présentent de nombreuses bifurcations. De très nombreuses petites fissures apparaissent au centre du réseau, contribuant à sa densification, ou en périphérie, contribuant à son extension. Dans ce régime de chargement, la croissance initiale des fissures (i.e. d un grain à l autre) se produit majoritairement par coalescence, entre des amorces formées dans des grains adjacents (voir figure 2.8c). 26

27 a) b) c) d) Figure 2.8. Endommagement obtenu après essai BIAX. (a) Réseau de fissure en paroi interne, avec θ = 4 C, P = 0 et N = cycles (essai A60-14, voir ). La flèche représente la direction Z. Le caractère équi-axial du réseau de fissures atteste de l absence de contrainte moyenne permanente, au niveau de la paroi interne. (b) Amorçage, accompagné de traces glissement sinueux. (c) Propagation et coalescence, entre fissures amorcées dans des grains adjacents. (d) Amorces ou lignes de glissement sinueuses, avec θ = 3 C, P = 0 et N = cycles (essai A60-20, voir ). Micrographies MEB. Les joints de grains sont positionnés de manière approximative. La présence d un chargement primaire tend à favoriser la propagation de fissures dans une direction perpendiculaire à l axe longitudinal de l éprouvette (axe Z, voir figure 2.9a et b). Dans ce cas, des réseaux de fissures-bandes sont obtenus [Robertson & Chaise 2004]. De toute évidence, le chargement primaire engendre une contrainte moyenne permanente en paroi interne, i.e. là où s amorcent et se propagent la plupart des fissures détectées. En l absence de chargement primaire au contraire, les fissures ne possèdent aucune direction de croissance privilégiée, tel que montré en figure 2.8a. De manière générale donc, la géométrie du réseau de fissures révèle la présence ou non d une contrainte moyenne permanente, en direction Z. Un chargement secondaire BIAX pur (avec P = 0) n engendre donc aucune contrainte moyenne permanente de ce type, au niveau de la paroi interne. 27

28 a) b) Figure 2.9. Endommagement obtenu après essai BIAX en présence de chargement primaire. (a) Micrographie optique d une coupe métallographique circonférentielle θ Z, (b) micrographie obtenue par endoscopie optique. En présence de chargement primaire, de fissures-bandes sont obtenues, attestant de la présence d un contrainte moyenne stabilisée non-nulle, au niveau de la paroi interne. Conditions d essai : θ = 4 C et P = 100 MPa, N = 10 5 cycles Observation systématique et quantitative des zones fissurées Une estimation quantitative du dommage nécessite un repérage exact de la position d un grand nombre fissures et d amorces de fissures superficielles. Cette condition est réalisée à l aide de marques de micro-indentation (5 µm de profondeur). Ces marques sont réparties de manière régulière, de sorte à délimiter 60 zones d une superficie de µm 2 (voir figure 2.10). Il est toutefois utile de préciser qu au cours de l essai, lorsque la température de l éprouvette redevient uniforme et égale à la température ambiante, la paroi interne BIAX est chargée en compression. Les fissures superficielles tendent donc à se refermer, ce qui les rend souvent difficile à repérer. Malgré ces difficultés, un certain nombre d informations et de caractéristiques ont été obtenues et décrites dans les paragraphes suivants. Figure Méthode de découpage des éprouvettes et de repérage des zones fissurées. La section présentée mesure environ 1,2 cm, dans la direction longitudinale Z. Elle est prélevée dans la zone utile d une éprouvette BIAX, qui elle-même mesure Z = 6 cm. Les dimensions de la grille de repérage sont de 4 mm 0,4 mm. 28

29 De manière générale : - La plupart des fissures amorcées sont de dimensions inférieures à la taille de grains et présentent, à l intérieur même des grains concernés, un aspect nettement sinueux. Les fissures et amorces détectées dans un grain donné n apparaissent pratiquement jamais de manière isolée. Elles sont toujours accompagnées soit de plusieurs autres fissures, soit de lignes de glissement. On peut ainsi parler de zones présentant un endommagement (voir par exemple en figure 2.8d). La taille des zones endommagées est, de manière systématique, comparable à la taille de grain, soit µm 2. La présence de fissures n est pas corrélée à l état de surface, i.e. à la présence ou non de stries d usinage. En effet, des zones qui présentent des stries importantes ne comptent aucune fissure, alors qu elles se trouvent parfois en grand nombre, dans des zones exemptes de toute strie profonde. L état de surface n est donc pas une condition suffisante à l amorçage des fissures, lorsque la profondeur des stries est en moyenne très inférieure à la taille de grains. La proportion de grains présentant des fissures microscopiques 11, notée [n], est estimée à l aide de l expression suivante: [n] = (N Z D 2 )/A t (2.4) où N z est le nombre de zones endommagées, D le diamètre de grain moyen et A t la surface totale de la grille. Les résultats des essais suivants sont présentés à titre d exemple. - Essai A60-22 : θ = 3 C et P = 0, N = cycles. 9 zones endommagées sont repérées sur la première grille, ce qui correspond à 1,4% de grains fissurés. Sur la grille suivante, un total de 14 zones fissurées est identifié, ce qui correspond à une densité de grains fissurés de 2,3%. La proportion moyenne et donc de 1,8%. - Essais A60-14 : θ = 4 C et P = 0, N = cycles. 18 zones endommagées sont repérées sur l ensemble des zones observées (29 zones de 200 µm 2 chacune). D après l expression 2.4 donc, 3,9% des grains sont fissurés. - Essai A60-20 : θ = 3 C et P = 50 MPa, N = cycles. En utilisant la même méthodologie que précédemment, la proportion de grains fissurés s élève à 4,5%. L effet du chargement primaire peut être mis en évidence en comparant l essai A60-22 ( θ = 3 C et P = 0 MPa) à l essai A60-20 ( θ = 3 C, P = 50 MPa). Dans le premier cas, la 11 Les fissures macroscopiques sont visibles par endoscopie optique, en dehors des zones considérées pour le calcul à l aide de l expression

30 proportion de grains fissurés est de 1 à 2%, contre 4 à 5%, dans le deuxième cas. Cette différence est significative, puisqu elle s appuie sur l observation d au moins 300 grains individuels, dans chaque éprouvette. Cette estimation est également conservative (il s agit d une différence minimale), dans la mesure où l éprouvette A60-22 a subi cycles de plus que l éprouvette A Ces observations montrent également que l addition d un chargement primaire induit une accélération de la cinétique d amorçage, vraisemblablement associé à une contrainte moyenne (uniaxiale) permanente 12. La présence d un réseau de fissures équi-axe apparu au terme de l essai A60-14 montre que l absence de chargement primaire se traduit par une contrainte moyenne nulle, en régime permanent. La comparaison entre l essai A60-14 et l essai A60-22 permet donc de quantifier l effet d un chargement secondaire équi-biaxial, sur le nombre de cycles à l amorçage. Ici encore, une différence significative est observée dans la proportion de grains fissurés, qui passe de 1 à 2 % pour θ = 3 C à près de 4% (au minimum) pour θ = 4 C. Cet écart est également une estimation basse, compte tenu du fait que le nombre de cycles réalisés durant l essai A60-14 est nettement plus faible que durant l essai A Observations complémentaires Analyse EBSD des zones fissurées. Le but de cette analyse est d identifier les orientations cristallographiques associées aux grains fissurés. Ces mesures sont délicates, étant donnée la géométrie courbe des surfaces analysées. La démarche expérimentale adoptée est la suivante. Après essai, des sections longitudinales sont découpées dans la partie utile des éprouvettes (voir figure 2.10). Des grilles de micro-indentation sont tracées en paroi interne, sur les sections découpées. Ce marquage régulier et systématique permettra de corréler les images des zones endommagées et les cartes EBSD (voir figure 2.11). Les plages délimitées par le marquage sont systématiquement observées au FEGMEB. Cette procédure permet de repérer la position des zones fissurées. L étape de préparation finale consiste à retirer la zone écrouie superficielle, associée aux stries d usinage. Pour ce faire, les échantillons considérés sont soumis à un électro-polissage contrôlé. Dans le cas présent, un signal de qualité suffisante est obtenu après avoir retiré une épaisseur de 3 µm. Cette épaisseur correspond donc à celle de la zone écrouie, tel qu estimée au paragraphe , à l aide des seules données de rogusimétrie [Robertson & Chaise 2004]. Les zones fissurées sont ensuite analysées par EBSD, afin de déterminer les orientations cristallographiques des grains fissurés (et des grains voisins). 12 Il est peu vraisemblable qu une contrainte moyenne transitoire (quelques dizaines de cycles, voir paragraphe ) suffise à accélérer significativement le processus d amorçage. Expérimentalement, les structures de dislocations formées à N = 100 cycles sont pratiquement identiques à celles du régime stabilisé [Gerland et al. 1997, Robertson et al. 2001]. De fait, l amorçage d une fissure associée à une telle structure de dislocations est un phénomène progressif, qui requiert le cumul des déplacements de surface irréversibles sur un grand nombre de cycles [Déprés 2004]. 30

31 Figure Cartographies ESBD et zones fissurées après un essai BIAX. Données F. Barcelo et S. Osterstock (DMN/SRMA). Le taux d indexation obtenu est de l ordre de 80%. Les données traitées montrent que les grains endommagés possèdent une orientation particulière : la normale n à la surface située entre 10 et 20 des directions cristallographiques de type <110> (voir figure 2.11). Sous chargement équi-biaxial, typique de la fatigue thermique, il sera démontré (voir paragraphe ) que les systèmes de glissement les plus actifs ont des directions de glissement b qui sont les plus proches de n, au détriment de systèmes de glissement qui présentent un rapport d activation à priori plus favorable. Ainsi, un grain austénitique (structure cristalline cfc) orienté de telle sorte que n <110> possède forcément au moins deux systèmes de glissement actifs. Toute autre chose étant égales par ailleurs, les grains de surface orientés de cette manière se fissurent donc en priorité Observations en Microscopie Électronique en Transmission (MET) Il est souvent utile de corréler les données MEB, AFM et EBSD, concernant essentiellement les phénomènes de surface ; à des observations MET, révélant les mécanismes de plasticité intra-granulaires. La nomenclature des systèmes de glissement présentée en figure 2.12a sera utilisée tout au long de ce chapitre. Une observation de la structure de dislocations obtenue en fatigue thermique est présentée en figure 2.12c, pour une lame mince prélevée parallèlement à la surface, après N = 100 cycles. Elle a été menée dans un grain de surface d une éprouvette de fatigue thermique CYTHIA, identique à un essai BIAX sous chargement primaire nul. Dans les conditions d essai 31

32 sélectionnées, le tenseur des contraintes est équi-biaxial, avec ε t VM = L orientation du grain de surface considéré a été identifiée : la normale n à la surface libre est parallèle à la direction cristallographique [221] (voir figure 2.12b). Ces observations font ressortir deux points forts: une forte hétérogénéité de la densité de dislocations à l intérieur de grains; la présence de seulement deux systèmes de glissement majoritaires, qui ont par ailleurs un lien puisqu il s agit d un système primaire a/2[110](1-1-1) et de son système dévié a/2[110](1-11). a) b) c) Figure Observations en MET après N = 100 cycles de fatigue thermique. (a) Nomenclature identifiant les différents systèmes de glissement de la structure cfc. (b) Orientation de la surface libre du grain de surface considéré. Les microstructures (c) et (d) correspondent au même endroit et démontrent que les bandes de glissement dans le plan (1-1-1) et le plan (111) possèdent le même vecteur de Burgers. Le glissement actif se produit dans le système primaire et son système dévié, activés de la même manière. Des dislocations appartenant à d autres systèmes sont également visibles, mais ne participent apparemment pas à la déformation plastique cyclique (voir paragraphe ). La première caractéristique montre que l essai de fatigue thermique, bien qu il n engendre que de faibles déformations plastiques, induit des microstructures de dislocations de densités assez importantes et conduit à une localisation de la déformation plastique dans des bandes de glissement intense (BGI). Dans l ensemble, un tel comportement est tout à fait comparable à ce qui peut se produire en fatigue purement mécanique (biaxiale). 32

33 La seconde caractéristique est plutôt intéressante, car elle présente un caractère inattendu. En effet, si l on calcule, à partir du champ de contraintes équi-biaxée appliqué au grain observé, on peut montrer que ce ne sont pas les systèmes les plus activés (i.e. 03 et 11) qui sont les plus représentés, dans le grain observé (voir figure 2.17). Ensuite, ce calcul montre que les deux systèmes qui présentent les densités de dislocations les plus fortes (i.e. 07 et 08) sont en configuration de glissement double symétrique 13, ce qui signifie que le rapport de leurs cissions résolues vaut 1. On pourrait donc en déduire que ce ne sont pas les systèmes les plus activés qui s accumulent en priorité, mais les systèmes en glissement double. Cette conclusion peut cependant être contredite si l on considère les systèmes 01/02 et 09/10, qui eux aussi ont des caractéristiques proches du glissement double sans pour autant être présents dans le grain. L étude comparative de l orientation des systèmes de glissement par rapport à la surface peut fournir des indices supplémentaires pour expliquer la seule présence des systèmes 07/08 dans le grain observé. Le tableau 2.2 compare, pour chaque système de glissement (s), l angle entre son vecteur de Burgers b(s) et la normale n = 1/3 [221]. Tableau 2.2. Angle entre la normale à la surface et les vecteurs de Burgers des différents systèmes de glissement. Il est alors constaté que ce qui distingue les systèmes 07 et 08 des autres systèmes, c est l orientation de leur vecteur de Burgers : en effet, celui-ci possède un fort angle d incidence avec la surface. L orientation de la surface libre semble donc aussi être un paramètre déterminant dans la création de la microstructure, tel que le démontre les analyses EBSD présentées en Ces quelques caractéristiques microstructurales résumées ici mettent en évidence les difficultés liées à la compréhension des mécanismes de plasticité propres aux grains de surface. Par ailleurs, ces observations montrent que la fatigue thermique présente des points communs avec la fatigue mécanique, aussi bien au niveau des microstructures formées (hétérogénéité des densités de dislocations) qu au niveau du relief de la surface et de son évolution (formation de bandes dont la hauteur croît avec le nombre de cycles). La compréhension précise de la physique associée à ces mécanismes se révèle dès lors être la problématique principale Microscopie à Force Atomique (AFM) L étude de l évolution du relief de surface suscite également beaucoup d intérêt (figure 2.13a), car nombre d études considèrent que ce phénomène joue un rôle central dans l amorçage des fissures [Harvey et al. 1994]. En supposant qu il existe un relief-seuil au-delà duquel survient l amorçage, il devient possible de prédire l apparition des premières fissures en se basant sur la cinétique de croissance du relief [Gerberich et al. 1998, Cretegny & Saxena 2001]. 13 Le système 07 est le système dévié associé au système 08 et vice-versa. 33

34 Dans ce mémoire, les particularités essais BIAX sont analysées à l aide de simulations numériques en dynamique des dislocations. Dans plusieurs cas, la validité de ces simulations peut être établie par comparaison avec des données AFM. La plupart de ces observations concernent des éprouvettes sollicitées en fatigue mécanique isotherme uni-axiale [Villechaise et al. 2001, Sabatier 2002]. Du fait que l observation du relief de surface ne peut être réalisée in situ durant l essai, une procédure particulière doit être mise au point pour repérer une zone sur la surface de l éprouvette, et suivre son évolution entre deux démontages/remontages. Souvent, le relief superficiel se présente sous la forme d intrusions 14 ou d extrusions, ce qui peut générer des artéfacts de mesure, en raison de la géométrie de la pointe. Cette difficulté peut être contournée en faisant appel à la technique des répliques (voir figure 2.13b), qui permet d observer les intrusions en vrai grandeur [Polak et al. 2003]. De cette manière, plusieurs données caractérisant les bandes de glissement intenses peuvent être directement mesurées, comme en particulier la hauteur d extrusion h, sa largeur t, son angle d incidence par rapport à la surface, etc. a) b) Figure Relief de la surface mesuré par AFM. (a) Paramètres géométriques mesurables par AFM, (b) mesure des profondeurs d intrusions en vrai grandeur en AFM, par la technique des répliques. Schémas et données d après [Man et al. 2002, Polak et al. 2003,]. Les différents résultats obtenus en AFM disponibles dans la littérature mettent en évidence : i. la présence exclusive d extrusion durant les quelques centaines de cycles initiaux, les intrusions apparaissant plus tardivement [Man et al. 2006], ii. la hauteur des extrusions varie notablement le long du grain, ce qui leur confère un caractère plutôt tridimensionnel [Man et al. 2002, Man et al. 2003], iii. la localisation du glissement réversible en bords d extrusion, du glissement irréversible au centre des extrusions [Weidner et al. 2007], iv. avec ε p = , la cinétique de croissance d extrusion varie en N 1/2 lorsque N < 5000 cycles et en N, lorsque N > 5000 cycles [Man et al. 2002], v. les extrusions sollicitées en glissement double symétrique croissent à la même vitesse que les extrusions sollicitées en glissement simple [Man et al. 2002]. En glissement double toutefois, le nombre d extrusions par grains est quatre fois plus élevé qu en glissement simple, pour un niveau de sollicitation donné. 14 Il est pratiquement impossible de distinguer une intrusion d une fissure courte, inférieure à une taille de grain. 34

35 2.2.5 Bilan/Discussion Les revues bibliographiques parues dans la littérature insistent sur les aspects fondamentaux caractérisant la plasticité cyclique [Magnin et al. 1984, Laird 1983, Laird 1996]. Les sollicitations cycliques conduisent en effet rapidement à la formation de microstructures de dislocations hétérogènes qui témoignent de la localisation de la déformation plastique, et ce pour des niveaux de déformation beaucoup plus faibles qu en sollicitation monotone. C est cette localisation de la déformation plastique qui est considérée comme l aspect le plus néfaste vis-à-vis de l endommagement, puisque le matériau doit accommoder localement toute la déformation qui lui est macroscopiquement imposée [Lukas 1996, Lukas & Kunz 2004]. Les conditions d apparition des microstructures de fatigue ainsi que les mécanismes physiques qui sont mis en jeu doivent donc être identifiés, si l on compte prévenir l apparition de la localisation, ou tout au moins connaître la vitesse à laquelle s endommage le matériau. La description de [Thompson et al. 1956] avait mis en évidence l importance de la déformation plastique sur les caractéristiques mécaniques et microstructurales en fatigue. Ces auteurs avaient d autre part souligné que l endommagement en fatigue prenait naissance principalement dans les grains de surface. Compte tenu de ces concepts désormais largement acceptés, les analyses présentées dans la suite de ce chapitre se focalisent uniquement sur les grains de surface. Dans le cas particulier de l amorçage de fissures par fatigue thermique, les données expérimentales obtenues à partir de l essai BIAX mettent en évidence les effets aggravants suivants : -l amorçage des premières fissures est 4 à 5 fois plus rapide en fatigue thermique pure qu en fatigue mécanique uni-axiale isotherme, - les effets de contrainte moyenne s ajoutent directement aux effets de la fatigue thermique et conduisent à une cinétique d amorçage accélérée. Compte tenu des enjeux de sécurité propres aux installations électronucléaires, il est souhaitable d expliquer l origine physique des facteurs que sont, d une part, la bi-axialité des contraintes et d autre part, la présence d une contrainte moyenne. Les limites des observations expérimentales inhérentes à la difficulté de réaliser des observations in-situ ont conduit à se tourner vers des moyens de modélisation qui seraient aptes à reproduire la plasticité et le développement microstructural dans les grains de surface. La modélisation par Dynamique des Dislocations Discrètes a été retenue comme l outil le mieux adapté à une telle étude. 35

36 2.3 Analyse de l endommagement en fatigue à l aide de simulations DD Code DD dédié les métaux cfc sollicités en fatigue Les simulations en Dynamique des Dislocations permettent de déterminer la réponse mécanique d un volume cristallin, à partir du traitement explicite de l ensemble des dislocations qu il contient [Devincre & Condat 1994, Devincre & Kubin 1997]. Le code utilisé pour cette étude a été développé à Grenoble, au laboratoire SIMAP. Initialement programmé sous la direction de L. Kubin, G. Canova et Y. Bréchet [Kubin et al. 1992], une version de ce code est maintenue à jour à Grenoble par M. Verdier et M. Fivel [Verdier et al. 1998]. Dans la version utilisée, les lignes de dislocations sont discrétisées en une série de segments vis et coin orthogonaux. Ces segments génèrent un champ de contrainte à longue portée dans le milieu cristallin environnant, à la manière d une inclusion rigide insérée dans un milieu élastique [Li 1964, EA & Ghoniem 1993]. Ces segments se déplacent sur un réseau discret de type cubique à faces centrées (pas de rotation du réseau), dont le paramètre de maille est fixé, ici, à 10b. La vitesse atteinte par chacun des segments est proportionnelle à la cission résolue effective calculée au point milieu du segment considéré. Le coefficient de proportionnalité reproduit les interactions dislocation/phonons [Philibert 1979]. Dans la pratique, la formulation algorithmique suivante est utilisée : au temps t, les vitesses de tous les segments sont calculées pour tous les segments présents dans le volume simulé. Ces segments sont ensuite déplacés durant un intervalle de temps t, où leur vitesse est supposée constante. Le lecteur désireux plus d obtenir de plus amples détails concernant cette technique peut se référer à [Fivel 1997]. Ce chapitre concerne les aciers austénitiques inoxydables de série 300. L ensemble des paramètres nécessaires au traitement de ces alliages est donné au tableau 2.3. Les paramètres suivants sont déduits des paramètres du cuivre [Bonneville et al. 1988], tel que décrit en [Robertson et al. 2001] : volume d activation, coefficient de frottement visqueux, contrainte critique. Coefficient de Poisson ν Module d Young E (GPa) Densité ρ (kg m -3 ) Vecteur de Burgers b (10-10 m) Energie de faute d empilement (J m -2 ) Volume d activation V/b 3 Coef. frottement visqueux B (10-5 Pa s) Contrainte critique τ III (MPa) Tableau 2.3. Paramètres mécaniques et micromécaniques d un acier 316L à T = 300 K. Les dislocations vis peuvent changer de plan de glissement par glissement dévié, décrit à l aide de la procédure stochastique suivante (voir également [Verdier et al. 1998]). Une probabilité de glissement dévié P est calculée à chaque pas de temps, pour chaque segment vis susceptible de changer de plan de glissement, en utilisant l expression suivante: P = β l L o δt τ d τ exp kt t o III V (2.5) 36

37 où β est un coefficient de normalisation tel que (0 < P < 1), l est la longueur du segment vis considéré, L 0 = 1 µm une longueur de référence, δt le pas de temps discret, t 0 = 1s un intervalle de temps de référence, V le volume d activation, τ d la cission résolue effective dans le plan dévié et τ III la contrainte critique de déclenchement du glissement dévié (voir Tableau 2.3). Dans les aciers austénitiques, les informations déterminées à partir des données expérimentales disponibles [Bonneville et al. 1988] montrent que τ III varie relativement peu, entre 300 C et 25 C 15. Cette caractéristique implique que la probabilité de glissement dévié est faiblement dépendante de la température. τ III est donc considéré constant et égal à 56 MPa, dans toutes les simulations concernant les aciers austénitiques. Dans la pratique, les événements de glissement dévié sont gérés de la manière suivante. Un nombre réel aléatoire compris entre 0 et 1 est tout d abord généré. Le glissement dévié est autorisé à condition que ce nombre soit inférieur à la probabilité considérée. Les volumes de simulation sont de géométrie cylindrique ou demi-dodécaédrique. Les différents diamètres des grains simulés sont compris entre 10 et 22 µm. Les conditions propres aux grains de surface sont prises en compte en attribuant des propriétés propres à chacune des facettes. Dans la plupart des simulations de fatigue, la surface libre possède une contrainte de franchissement nulle, alors que les autres facettes sont imperméables à l émergence des dislocations, comme dans le cas de certains types de joints de grains (figure 2.14). En principe, chaque dislocation franchissant la surface supérieure laisse derrière elle une marche d une hauteur b. Le traitement de cet effet requiert des développements particuliers, décrits au paragraphe Dans tous les cas simulés, la microstructure de dislocation initiale est composée de segments de dislocation ancrés. Figure Microstructure de dislocation initiale et géométrie du volume de simulation correspondant à un grain de surface. En l absence de contamination ou de défauts morphologiques superficiels (marches de surface, par exemple), la surface d un solide cristallin contenant des dislocations sub-surfaciques (positionnées < 1 µm sous la surface) est soumise à des contraintes, souvent appelées forcesimages. Dans le cas présent, cet effet est négligé et la contrainte appliquée est homogène. Cette hypothèse simplificatrice permet de faciliter l analyse des résultats et de réduire le temps de calcul τ III varie linéairement, de 56 à 51 MPa, entre 300 C et 25 C [Robertson et al. 2001]. 16 Dans la configuration sélectionnée, il a été montré que ce type de conditions aux limites n engendre aucun effet significatif sur les structures de dislocations, le relief de surface et la réponse mécanique associés [Déprés et al ] 37

38 2.3.2 Premières simulations Cette méthodologie a été appliquée pour la première fois en [Robertson et al. 2001] et concernait la modélisation d un essai de fatigue thermique CYTHIA. Un tenseur des contraintes équi-biaxée est utilisé, avec ε t VM = et σ VM = 360 MPa. Ces valeurs proviennent de calculs par éléments finis réalisés de la même manière que décrite en figure 2.4 (cas P = 0, sans chargement primaire). Cette première tentative concernait un grain de taille 10 µm, possédant une surface libre orientée par n = 1/3 [221]. Le chargement appliqué est en amplitude de contrainte cyclique imposée. La simulation du problème de fatigue thermique s est avérée délicate à plusieurs titres. On discerne en particulier: des difficultés inhérentes à un calcul en contraintes imposées. Ce type d essai implique une évolution de la déformation plastique à chaque cycle (ce qui rend difficile les corrélations entre propriétés mécaniques et microstructures) et une augmentation importante de la densité de dislocations stockées (ce qui limite le nombre de cycles atteint par les simulations, compte tenu de la puissance de calcul disponible). - les conditions simulées, entre σ MAX = et σ MIN = -230 MPa impliquent la présence d une contrainte moyenne imposée. des données expérimentales peu nombreuses. Il est donc nécessaire d envisager un certain nombre de simplifications en vue d une part de valider les résultats donnés par le code DD et d autre part de faciliter la recherche des mécanismes fondamentaux impliqués lors de la déformation plastique cyclique Hypothèses simplificatrices Les situations traitées ci-après sont plus simples et mieux définies que le problème industriel. La vocation première des travaux présentés ici étant d adapter le code DD au traitement de la plasticité cyclique, la fatigue thermique est temporairement abandonnée au profit de l étude de problèmes de fatigue purement mécanique, dont on peut trouver de nombreuses descriptions expérimentales dans la littérature, concernant le cuivre [Basinski et al. 1969, Mughrabi 1978, Basinski & Basinski 1984, Basinski & Basinski 1985, Basinski & Basinski 1992] ou les aciers austénitiques [Mineur 2000, Mineur et al. 2000, Sabatier 2002]. Les configurations retenues possèdent les caractéristiques suivantes : Ce sont essentiellement des situations de glissement simple, c est-à-dire que l orientation du grain ou la contrainte appliquée favorisent le glissement des dislocations sur un seul système de glissement. Ce type de situation est observé expérimentalement par de nombreux auteurs. La température de tous les essais réalisés est la température ambiante. Les essais à contraintes imposées sont abandonnés, et une technique de contrôle "à amplitude de déformation plastique équivalente imposée" est développée (voir ANNEXE A). Cette méthode permettra mieux corréler propriétés mécaniques cycliques et microstructures de dislocations. Quelques simulations ont été réalisées en glissement double symétrique, ce qui permet d étudier l effet d un chargement semblable à celui obtenu en fatigue thermique. 38

39 - Les effets d environnement ne sont pas traités. Bien que certaines expériences, réalisées à température ambiante ou à froid, montrent que l environnement n affecte pas le glissement plastique superficiel [Witmer et al. 1987, Kwon et al. 1989], ceci ne signifie aucunement que l environnement soit sans effet sur la tenue en fatigue [Sabatier 2002]. De fait, la présence d espèces chimiques étrangères au cristal métallique modifie notablement les énergies de surface [VanderVen & Ceder 2003]. Ce phénomène peut expliquer de nombreuses observations, en termes de réduction de durée de vie en fatigue, pour une large gamme de températures de sollicitation. Une seule orientation de surface libre est utilisée. Puisque les travaux préliminaires se sont intéressés à un grain orienté par n = 1/3 [221], c est cette orientation qui a été choisie. Ces configurations d étude se résument finalement à deux situations types, décrites dans le paragraphe suivant Chargements types Les configurations retenues sont schématisées en figure 2.15 : on distingue le cisaillement pur alterné dont le but est de favoriser le glissement sur un seul système de glissement et la traction équi-biaxée alternée, favorisant le glissement double. Les paramètres utiles à la description de ces deux chargements sont donnés à la page suivante 17. Figure Chargements étudiés dans les simulations. (a) Chargement favorisant le glissement simple. (b) Traction équibiaxée favorisant le glissement double. - Cisaillement pur favorisant le glissement simple C est la situation décrite sur la figure 2.15 (à gauche). A partir d un tenseur de cisaillement pur, on favorise le glissement sur le système 08 : a/2 [110](1-1-1). Le tenseur est exprimé dans la base où et sont les vecteurs déterminant le système 08, puis dans la base cristallographique. 17 Les cissions données en figure 2.16 et 2.17 sont des rapports d activation relatifs aux composantes des tenseurs (non-normés) spécifiés. Il ne s agit donc pas de facteurs de Schmidt. 39

40 Figure Cisaillement pur. Cette situation favorise le glissement simple sur le système 08. Notons qu expérimentalement, le glissement simple peut être obtenu en traction-compression d une éprouvette, pour laquelle l axe de traction est judicieusement localisé dans le triangle standard. - Traction équibiaxée favorisant le glissement double C est la situation décrite sur la figure 2.15 (à droite). Elle est obtenue à partir du tenseur équibiaxé (voir figure 2.15, schéma de droite) et qui produit un glissement double sur les systèmes 07/08. Figure Traction équibiaxée favorisant le glissement double sur les systèmes 07/08. Ce type de chargement est typique de la fatigue thermique, à condition que la température maximale atteinte au cours d un cycle reste inférieure à 300 C [Déprés 2004]. 40

41 2.3.5 Résultats de simulations DD en fatigue Ce paragraphe donne une description des résultats obtenus par simulation de la fatigue en DD. Elle est organisée en six sous-parties : - Les paragraphes et décrivent l évolution des densités de dislocations, en glissement simple et en chargement équibiaxial. - Le paragraphe est une description générale des Bandes de Glissement Intense (BGI) et précise les différents paramètres qui en contrôlent le développement et les caractéristiques dimensionnelles. - Le paragraphe explicite les différentes étapes de formation des BGI, à partir de mécanismes physiques élémentaires. Cette description permet de mettre évidence les différentes sous-structures dont se composent les BGI et le rôle joué par chacune d entre elles, dans l accommodation de la déformation plastique cyclique. - Les paragraphes et analysent l évolution des déplacements de surface, en relation avec les structures de dislocations intra-granulaires décrites dans les paragraphes précédents. Quelques éléments d interprétation présentés dans ce paragraphe (de même qu en ANNEXE B) ont été obtenus à partir de résultats d observations AFM publiés récemment. Cette description complète (BGI + déplacements de surface) sera utilisée au paragraphe 2.4, pour expliquer les spécificités de la fatigue thermique, mis en évidence à partir des essais BIAX. La description proposée permet également d élaborer un modèle de prédiction de la fissuration, explicité en ANNEXE C Evolution des densités de dislocations en cisaillement pur. La simulation présentée dans ce paragraphe a pour objectif de montrer l évolution de la densité de dislocations sur chaque système de glissement, lors d un essai de fatigue. Cette analyse permettra à la fois de mieux décrire le développement des microstructures de fatigue et de simplifier l étude du problème dans les sections suivantes. Cet essai est conduit à amplitude de déformation plastique équivalente imposée, avec une vitesse de sollicitation de type quasi-statique (voir la méthode de pilotage d une simulation DD en fatigue, en ANNEXE A). La déformation plastique équivalente 18 ε p VM évolue ici entre ±0, L état de contraintes appliqué dans ce paragraphe est le cisaillement pur décrit au paragraphe 2.3.4, favorisant le glissement simple sur le système 08 : a/2 [110](1-1-1). Douze sources de Frank-Read (une par système de glissement) sont introduites dans le volume de simulation, qui correspond à un grain de surface de 10 µm de diamètre et 5 µm de profondeur, et dont la normale à la surface libre n = 1/3 [221]. 18 Il s agit d une valeur dont le signe est indexé sur celui d une des contraintes principales. 41

42 a) b) Figure Analyse des densités de dislocations et du glissement plastique, en glissement simple. (a) Evolution des densités de dislocations, (b) évolution du glissement plastique, sur chaque système. Le tenseur des contraintes appliqué, en plus de favoriser le glissement sur le système 08, permet d obtenir des rapports des cissions entre systèmes primaires et déviés de 1 (pour les systèmes 05/06) et de 1/3 (pour les autres paires de systèmes), et avec différentes amplitudes. Il permet donc de comparer le comportement des systèmes en glissement simple avec celui des systèmes en glissement double. Les caractéristiques suivantes sont obtenues, à partir des différentes courbes de la figure 2.18: i. sur chaque cycle, la production de dislocations au demi-cycle de charge est suivie d une réduction de la densité au demi-cycle de décharge. La compétition entre production et annihilation engendre d abord l augmentation de la densité moyenne de dislocations lors des premiers cycles, puis la quasi-stagnation de la densité moyenne après une ou deux dizaines de cycles. ii. l accumulation de dislocations est un phénomène à seuil : seuls les systèmes qui ont une cission résolue assez importante sont activés. iii. la vitesse d accumulation initiale semble dépendre du rapport τ dev = τ prim, τ dev et τ prim désignant respectivement la cission résolue sur le système dévié et la cission résolue sur le système primaire. Les systèmes en glissement double (05 et 06, 07 et 08) présentent un taux d accumulation plus important que les systèmes en glissement simple. 42

43 iv. la vitesse d accumulation d un système (s) diminue fortement lorsque celui-ci atteint une densité limite ρ s lim. Il semble exister une corrélation entre cette densité et la cission τ prim résolue sur le système primaire (voir figure 2.18a et b). On remarque alors qu à chaque cycle, la quasi totalité de la densité de dislocations produite au demi-cycle de charge disparaît à la décharge, i.e. lorsque le chargement s annule. L étude de la répartition du glissement plastique sur chacun des systèmes de glissement au cours du temps apporte des indications complémentaires. La figure 2.18b représente la déformation plastique imposée ε p VM et le cisaillement accommodé par les systèmes qui se sont développés (soit 05 et 06, 07 et 08). On remarque que les systèmes en glissement double (05 : a/2 [-110](111) et 06 : a/2 [-110](11-1)) accommodent une bonne part de la déformation plastique lors des premiers cycles, mais que très vite le système 08 : a/2 [110](1-1-1) devient très efficace, au point de progressivement se substituer à tous les autres systèmes, pour accommoder la déformation imposée. Il est également notable que le système 07 : a/2 [110](1-11), dévié associé au système 08, est largement présent dans le grain sans pour autant participer au glissement plastique. Les conclusions que l on peut tirer sont les suivantes : des microstructures "efficaces" se forment à l intérieur du grain, puisqu elles accommodent la quasi-totalité de la déformation plastique (syst. 08). Inversement, d autres systèmes épuisent rapidement leur capacité à participer au glissement plastique (syst. 05/06), et ne jouent ensuite plus aucun rôle. Certains systèmes (syst. 07) ne participent pas directement à l accommodation de la déformation plastique imposée, bien que leur présence dans le grain soit importante : leur développement est parfaitement corrélé au développement de leur système primaire associé, leur rôle est simplement d aider à la construction des microstructures efficaces (syst. 08). Expérimentalement, les travaux menés par [Li & Laird 1994a] sur des monocristaux orientés pour le glissement simple confirment ces résultats. Ces auteurs ont montré que certaines zones du cristal possèdent des microstructures à caractère planaire, constituées majoritairement de dislocations appartenant à un système de glissement privilégié. Ils ont aussi révélé la présence de zones présentant des glissements multiples, mais en nombre inférieur. Par ailleurs, leurs observations, associées à celles de [Obrtlik et al. 1994], montrent qu à ce niveau de déformation plastique, chaque système de glissement présent dans la microstructure semble se développer de manière indépendante. On peut en conclure que la probabilité de présence de chaque système paraît corrélée à la cission résolue qui lui est associée Evolution des densités de dislocation sous chargement équi-biaxial. Dans ce paragraphe, la situation relative au chargement de traction équi-biaxée est examinée. La variation de déformation plastique imposée est de ε VM p = 10-3 avec cependant une déformation moyenne nulle (et une température d essai constante T = 25 C), ce qui différencie cette simulation des essais de fatigue thermique décrits au paragraphe Le tenseur appliqué est écrit au paragraphe et les cissions produites sur chacun des douze systèmes de glissement sont rappelées en figure Ce tenseur permet d obtenir une 43

44 situation de glissement double sur les systèmes 01/02, 07/08 et 09/10. La même procédure que celle suivie dans le paragraphe est appliquée, pour produire le tracé des courbes montrant l évolution des densités de dislocations et des glissements plastiques accommodés par chaque système (voir figures 2.19a et b). En glissement double, les différences suivantes sont notées, par rapport au glissement simple : - à saturation, la densité de dislocation totale est notablement plus élevée, avec : ρ tot = m -2 (ρ tot = m -2 en glissement simple). - le nombre de cycles à saturation est plus faible (3 cycles contre 15), - la densité de dislocation dans le système secondaire est pratiquement la même que dans le système primaire, sauf durant le premier demi-cycle. L évolution des densités de dislocations montre clairement que ce ne sont pas les systèmes les plus activés qui se développent en priorité dans le grain, mais les systèmes 07/08. Cette constatation va entièrement dans le sens des observations expérimentales de la microstructure de dislocations obtenue en fatigue thermique décrite en Dans ce paragraphe, il a été évoqué que la situation de glissement double combinée à un probable effet de l orientation de la surface libre, pourraient expliquer ce développement inattendu. L effet du glissement double sur le taux d accumulation d un système a été mis en évidence au paragraphe précédent 19, c est l effet de la surface libre qui est ici clairement montré, puisque les systèmes 01/02 et 09/10 ne se développent pas alors qu ils se trouvent dans une situation proche du glissement double. On explique cette caractéristique en considérant la notion de taille de grain effective ou encore, de volume "débouchant" associé à un système (s) donné. La représentation de cette notion est donnée en figure 2.19c, et peut être définie comme suit : toute source de dislocation (appartenant au système (s)) présente dans le volume débouchant (associé au système (s)) est potentiellement capable de produire des dislocations qui peuvent s échapper du grain par la surface (voir tableau 2.2). 19 Paragraphe : développement relativement important des systèmes 05 et 06, en cisaillement pur. 44

45 a) b) c) Figure Analyse des densités de dislocations et du glissement plastique, en glissement double symétrique. (a) Evolution des densités de dislocations sur les systèmes et, (b) évolution du glissement plastique sur chaque système. (c) Illustration de la notion de volume débouchant. 45

46 Ainsi, un système dont le vecteur de Burgers est perpendiculaire (ou presque) à la surface possède un volume débouchant important (figure 2.19c, schéma de gauche), tandis qu un système dont le vecteur de Burgers est parallèle (ou presque) à la surface possède un faible volume débouchant (figure 2.19c, schéma de droite). Les dislocations appartenant à un système qui possède un petit volume débouchant voient une taille de grain apparente plus faible, puisque la plupart d entre-elles peuvent se trouver bloquées par un joint de grain [Man et al. 2002]. L accommodation de la déformation par les systèmes à faible volume débouchant n est par conséquent pas aussi aisée que celle des systèmes à grand volume débouchant. Un argument similaire a été développé indépendamment [Sauzay & Gilormini 2000, Sauzay 2001], afin d expliquer le caractère plus endommageant de la fatigue thermique, par rapport à la fatigue mécanique Formation des microstructures sous sollicitation cyclique: description générale La microstructure de dislocation obtenue en dynamique des dislocations est représentée selon différents plans de coupe, en figure 2.10a. En glissement simple (figure 2.10b), la microstructure est de type planaire, comprenant plusieurs bandes de glissement intenses. Cette microstructure est comparable à celle observée par des études indépendantes, pour le même type de chargement et la même amplitude ε p (voir par exemple [Obrtlik et al. 1994, Li & Laird 1994b]). Le glissement actif dans le plan dévié paraît associé à la formation de nouvelles BGI, à partir des premières. La densité de dislocations dans les plans primaires est considérablement plus élevée que dans les plans appartenant au système déviés. b) a) Figure Aspect 3D des microstructures obtenues en glissement simple. (a) Microstructure simulée en DD, au cycle N = 25. (b) Observation MET dans un acier 316L sollicité en fatigue, d après [Obrtlik et al. 1994]. Les microstructures de dislocation se formant en glissement simple diffèrent notablement de celles obtenues en glissement double. De manière générale, le glissement double produit des microstructures tridimensionnelles, avec des cellules anguleuses clairement délimitées par les traces d un plan de glissement primaire et son dévié. A chaque pas de temps, la probabilité de glissement dévié est relativement élevée (par rapport aux simulations en glissement simple), ce qui explique la forte densité de dislocations dans le système dévié et ce, dès le début du cyclage. Des bandes de fortes densités de dislocations se répandent dans tout le grain, à distance régulière les unes des autres, dans les plans primaires et déviés. En glissement simple, 46

47 les structures obtenues sont plutôt planaires, ce qui est clairement visible selon les coupes perpendiculaires au vecteur de Burgers du système primaire (coupes (011), en figure 2.21). a) b) Figure Microstructures de dislocations obtenues en glissement double symétrique. (a) résultats de simulation DD. (b) Micrographies MET selon différents plans de coupe, par rapport au plan primaire et au plan dévié, après 100 cycles de fatigue thermique, avec ε VM p 0, Les structures de dislocations propres au glissement double sont validées par comparaison avec les observations de la figure L essai correspondant à ces observations est réalisé pour une variation de déformation plastique imposée de ε p VM 0,5 10-3, comparable aux conditions simulées en DD. En figure 2.21b, il apparaît clairement que les densités de dislocations dans les plans primaires et déviés, qui partagent le même vecteur de Burgers, sont tout à fait comparables. Enfin, la taille arrangements cellulaires visible en MET est comparable à celles obtenues dans les simulations (600 nm), de même que l espacement interbande (1 < d i < 2 µm) et les épaisseurs de bandes correspondantes e i = nm Formation des BGI décrite à partir de mécanismes élémentaires Les microstructures de dislocations obtenues en fatigue se présentent donc sous la forme de bandes de glissement intenses (voir figure 2.20a et 2.21a), qui peuvent être caractérisées par trois paramètres géométriques simples: le nombre de bandes individuelles par grain n b, l épaisseur de bande caractéristique moyenne e i et un intervalle inter-bande moyen d i. Pour une variation de déformation plastique donnée, en glissement double ou en glissement simple, l intervalle inter-bande moyen d i est proportionnel au diamètre du grain D i, alors que l épaisseur de bande e i est proportionnelle à D i 2. Le nombre de bandes n b par grain est indépendant de D i. Pour une taille de grain D i donnée, en glissement double ou en glissement simple, le nombre de bandes par grain n b est proportionnel à la variation de déformation plastique ε p, (tel qu observé par [Gerland et al. 1989]) alors que l intervalle inter-bande d i varie en ( ε p ) -1. L épaisseur de bande e i est indépendante de ε p. La plupart de ces effets s expliquent par des mécanismes élémentaires, mis en jeu durant le développement des BGI. Lorsque le chargement appliqué active une source initiale, des 47

48 boucles de cisaillement planaires sont émises les unes après les autres, jusqu à ce que se forment des empilements aux joints de grain. Ces empilements sont de type vis, coin ou mixtes, selon l orientation du joint de grain par rapport au plan primaire, contenant la source initiale. Le champ de force et le champ de contrainte total (champ appliqué + champ interne) associés à un empilement de type vis sont représentés en figure 2.22a, selon une coupe perpendiculaire au plan de glissement. Dans ce cas, il existe une cission résolue effective non-nulle dans le plan dévié, qui s exerce sur une portée caractéristique d à partir du plan primaire initial (figure 2.22b). La force s exerçant dans le système dévié croît avec la taille de l empilement, jusqu à atteindre une contrainte critique. Durant les simulations, la taille des empilements se sature lorsque la probabilité de glissement dévié devient importante, i.e. lorsque τ d devient localement comparable à τ III. Ainsi, la contrainte de saturation détermine à la fois la portée d du champ de contrainte et la déformation plastique accommodée par un empilement individuel. a) b) Figure Champ de contrainte et forces résultantes 20 associées à un empilement de type vis. (a) Champ de contrainte (en MPa) projeté dans le système de glissement primaire, (b) champ de contrainte projeté dans le système de glissement secondaire. Glissement dévié des dislocations de tête: formation de nouvelles bandes. Le joint de grain est situé à la droite de l empilement. Lorsqu une ligne de dislocation de tête (i.e. relativement près du joint de grain, en figure 2.22) change de plan de glissement, elle se déplace sur une distance d correspondant à la portée du champ de contrainte de l empilement. A cette distance, la cission résolue sur le plan dévié est très faible, tandis que la cission résolue sur le plan primaire redevient maximale : la ligne de dislocation change à nouveau de plan de glissement vers le système primaire, dans un plan parallèle au plan initial. Lors de ce deuxième changement de plan, les deux bras inactifs de type coin 21 présents dans le plan dévié servent de points d ancrage au segment revenu dans le système primaire : une nouvelle source de dislocation est alors formée, tel qu illustré en figure 2.23c. Il s agit d une source dite de Koeler [Friedel 1964]. Sous contrainte, la nouvelle source génère un nouvel empilement de dislocations. Ce phénomène est positif du point de vue de l endommagement, puisqu il contribue à répartir la plasticité à l ensemble du grain et ce, même en présence d un nombre de sources initiales très limité. 20 Résultant = appliqué + interne. 21 Ces bras sont laissés par le mouvement de la vis dans le plan dévié (voir figure 2.23c). 48

49 a) b) c) Figure Champ de contrainte et forces résultantes associées à un empilement de type vis. (a) Champ de contrainte (en MPa) projeté dans le système primaire. (b) Champ de contrainte projeté dans le système dévié. Notez la dépendance de la portée du champ dévié, en fonction de la distance au joint de grain. (c) Sources de Koeler formée à longue distance et à courte distance du plan primaire de l empilement initial. Notez la portée réduite du champ résultant, pour les dislocations vis situées en queue d empilement, par rapport à la portée représentée en figure La probabilité de glissement dévié des dislocations vis positionnées en tête d empilement est généralement plus importante que celle des vis situées à l arrière 22. Quoi qu il en soit, il arrive parfois que les dislocations "arrières" changent également de plan de glissement. En queue d empilement, la portée du champ de contrainte dans le plan dévié est toutefois beaucoup plus courte qu en tête d empilement. Les vis déviées se déplacent alors sur une courte distance, avant de re-dévier dans un plan primaire. La nouvelle source de Koeler est donc formée à courte distance du plan primaire initial (voir figure 2.23c). Dans ces conditions, des structures stables appelées dipôles peuvent apparaître [Li & Laird 1994b, Catalao et al. 2004]. Durant les simulations, la formation de dipôles procède étape par étape, tel que décrit en figure 2.24 où, pour plus de clarté, seule la partie type vis est représentée. Le lecteur doit toutefois conserver à l esprit la présence des portions coin associées. 22 Chronologiquement, les vis "arrières" sont émises en dernier, par la source dont elles sont issues. 49

50 Figure Formation de dipôles en fatigue durant ¾ de cycle, tel qu observé en dynamique des dislocations. (a) Le chargement augmente progressivement : émission de boucles de cisaillement à partir de la source initiale S1, (b) glissement dévié, création d une nouvelles source (type Koeler) S2, (c) saturation de la source S1 et multiplication à partir de la source S2. (d) Le chargement appliqué diminue : l ensemble des boucles de cisaillement émises par S2 sont effacées sous l effet de la tension de ligne, de même qu une partie de celles émises par S1. Les dislocations restantes dans le plan 1 produisent au niveau de S2 une contrainte dont la polarité est l inverse de celle du champ appliqué instantané. (e) Multiplication à partir de S2 de dislocations dont le signe est opposé aux dislocations dans le plan 1 : formation des premiers dipôles. Soit un empilement dans un plan noté 1, associé aux boucles de cisaillement émises par la source de dislocation S1. A chargement croissant, l empilement 1 est apte à générer un empilement dans un plan 2 parallèle, par double glissement dévié. Lorsque le chargement commence à décroître, les boucles de cisaillement s effondrent les unes après les autres sous l effet de la tension de ligne, dans les plans 1 et 2. Toutefois, l empilement formé dans le plan 2 contient moins de boucles que l empilement formé dans le plan 1, puisqu il est apparu plus tard durant le quart de cycle considéré. Aussi, le plan 1 contient encore un nombre fini de boucles, tandis que toutes les boucles du plan 2 se sont effondrées. A ce stade, le champ de contrainte généré par les boucles restantes dans le plan 1 est de polarité inverse à celui de la contrainte appliqué. Si le nombre de boucles S1 est suffisant, la source S2, toujours présente, peut être activée en sens inverse, tel que représenté en figure 2.24e. Lorsque les plans 1 et 2 sont suffisamment rapprochés, les portions coins de polarité opposée se réorganisent sous la forme de dipôles stables. Quantitativement, la densité dislocation associée aux dipôles représente environ 20% de la densité de dislocations totale [Déprés 2004]. Dans la suite de cet exposé, il sera démontré que ces structures stables confèrent un caractère persistant aux bandes de glissement intenses, ce qui engendre des conséquences majeures concernant l endommagement en fatigue. En effet, les dipôles les plus stables subsistent durant quelques cycles additionnels, jusqu à l apparition de rangées de boucles (loop patch, en langue anglaise). Le mécanisme de 50

51 formation de ces structures à partir de dipôles a été décrit dans [Li & Laird 1994]. Lorsqu une dislocation vis mobile en provenance du système dévié entre en contact avec une dislocation coin située en amont d un dipôle stable et immobile, le(s) point(s) de jonction entre la vis et le dipôle se recombine(nt), suivant l annihilation co-sécante du point de contact (voir figure 2.25 et [Madec et al. 2003]). Les bras résultants se courbent sous l action de la contrainte et dans certains cas, de nouvelles réactions co-sécantes se produisent avec la (les) dislocation(s) positionnée(s) sur le côté situé en aval du dipôle 23 considéré. Lorsqu une nouvelle dislocation vis (figure 2.25b) entre en contact avec cette structure, de nouvelles annihilations se produisent. Si la nouvelle dislocation est de signe opposé à la première, la recombinaison des différents bras se traduit soit par la formation de rangées de boucles alignées dans la direction du vecteur de Burgers (voir figure 2.25b, image de gauche). Si la nouvelle dislocation est de même signe que la première, ces recombinaisons se traduisent par la formation de structures hélicoïdales (voir figure 2.25b, image de droite). Ces structures stables constituent les entités de base des BGI obtenues durant les simulations de fatigue. a) b) Figure Mécanismes d interactions entre le système primaire et le système dévié. (a) Formation de demi-boucles, après deux séries d annihilation co-sécantes associée à une dislocation vis provenant du système dévié, (b) formation de boucles prismatiques et de structures hélicoïdales, après annihilation cosécantes associées à deux vis provenant du système dévié. Une BGI extraite d une simulation est représentée schématiquement en figure 2.26, avec ses différentes sous-structures. On retrouve : 1- Les empilements dits d interface, constituées de dislocations se déplaçant sur les plans délimitant les BGI, par rapport au reste du grain. 23 La ligne située à l arrière su dipole est de signe opposé, par rapport à la ligne située à l avant. 51

52 2- Les canaux, formés de rangées de boucles de dislocation prismatiques, alignées dans la direction du vecteur de Burgers, 3- Des enchevêtrements et débris, sans organisation particulière. Chaque sous-structure se caractérise par un degré de mobilité qui lui est propre. (a) (b) Figure Résultat de simulation DD: description détaillée des bandes de glissement intenses. (a) Repérage d une bande de glissement intense ou BGI à l intérieur d un grain de surface, (b) bande de glissement intense isolée et représentation schématique correspondante. Les sous-structures identifiables sont : i- des empilements d interface très mobiles, ii- de multi-pôle semi-mobiles et des débris, iii- des enchevêtrements immobiles,. Les empilements d interface se forment à partir de dislocations mobiles, dont le mouvement est synchronisé avec la contrainte appliquée. Ainsi par exemple, si les dislocations mobiles d interface se déplacent vers la surface libre à une alternance donnée, elles s empileront aux joints de grains, à l alternance suivante, où elles seront facilement repérables. Les sources à l origine de ces dislocations mobiles sont formées au même moment que les canaux. Il s agit souvent de sources à point d ancrage unique, correspondant aux extrémités libres des dislocations vis du système dévié (voir flèches pleines, figure 2.27a). Ces bras deviennent des sources dites interfaciales, par glissement dévié vers le plan le primaire. Dans ces plans en effet, aucun obstacle n entrave le mouvement alternatif des dislocations d interface. Le glissement associable aux dislocations mobiles interfaciales est donc 52

53 totalement réversible 24 et accommode la majeure partie (>90%) de la déformation plastique imposée (voir figure 2.27b). Ce résultat a été obtenu en calculant les champs de déplacement associés à l ensemble des segments composant la microstructure. La méthode de calcul utilisée consiste à générer des boucles fermées à partir de chaque segment, de sorte à pouvoir utiliser la solution analytique de [Barnett 1985]. Cette méthode, proposée pour la première fois par [Weygand et al. 2002] est décrite en détails en [Déprés 2004, Déprés et al. 2006]. Les déplacements sont calculés sur des grilles de points qui peuvent être perpendiculaires à la surface (comme en figure 2.27b) ou parallèle à celle-ci (comme en figure 2.29). a) b) Figure La plasticité cyclique est majoritairement réversible à l échelle du grain et totalement réversible au niveau des plans d interface BGI/matrice. (a) Origine des glissements réversibles : les sources situées dans les plan d interface. (b) Les déplacements plastiques associés à la plasticité illustrent la localisation des glissements réversibles (la méthode de calcul utilisée est décrite en ). Ces résultats numériques sont confirmés par l observation (voir également figure 2.31). Les canaux contiennent des boucles prismatiques, formées par interaction entre les structures dipolaires du système primaire et les vis du système dévié. Ces boucles ne peuvent se déplacer que le long de leur cylindre de glissement, sous l action d un champ de contrainte spatialement hétérogène [Friedel 1964]. Dans le cas présent, le champ hétérogène nécessaire provient des dislocations mobiles interfaciales. Ces dernières peuvent balayer les boucles, tant que celles-ci ne rencontrent pas d obstacle. Avec le temps, ce balayage intermittent entraîne une densification des boucles prismatiques à l intérieur des canaux, sous la forme de multipôles régulièrement espacés (voir figure 2.30c), rappelant les fameuses structures en échelle observées en MET, dans le cuivre sollicité en fatigue [Essmann 1979, Basinski & Basinski 1992]. Contrairement aux structures en échelles toutefois (observées la plupart du temps pour ε p > ), les multipôles obtenus ici ne s étendent pas à l ensemble du plan primaire : ils sont en général interrompus par des enchevêtrements (voir figures 2.28c, d, et 2.30b). Aussi, pour ε p 10-3, on parlera plutôt de canaux que d échelles 25. En traction/compression symétrique, la majeure partie des déplacements de surface irréversibles sont associés à l émergence des boucles prismatiques contenues dans les canaux. Les déplacements de surface associés sont des parallélépipèdes (tongue-like, en langue anglaise) dont les dimensions correspondent à celles des canaux sous-jacents. 24 La densité de dislocations mobiles est nulle, lorsque la contrainte cyclique appliquée passe par zéro. 25 Pour ε p 1, en revanche, la longueur des canaux s accroît et ceux-ci ressemblent davantage aux structures en échelles de la littérature (voir aussi figure 2.28). Les déplacements de surface associés se présentent sous la forme de rubans (ribbons, en langue anglaise) 53

54 a) b) c) d) Figure Rôle des canaux dans la déformation plastique cyclique. (a) Boucles prismatiques interstitielles, (b) extrusions. Effet de l amplitude du chargement sur la largeur des canaux : (c) ε p VM = 10-3, (d) ε p VM = 1, Les enchevêtrements, sans morphologie particulière, possède une mobilité extrêmement réduite par rapport aux canaux et aux dislocations mobiles. Ils ne jouent par conséquent aucun rôle actif dans l accommodation de la déformation plastique. Leur fonction particulière, reliée à la conservation de la matière, sera décrite en ANNEXE-B Déplacements de surface et microstructures de dislocation intra-granulaires Deux régimes sont clairement identifiables concernant les déplacements de surface, à savoir : un régime transitoire initial et un régime permanent. Le régime initial est associé à un accroissement rapide de la densité de dislocations. A ce stade, l amplitude de la contrainte est maximale. Les marches de surface sont parfaitement réversibles : une marche positive (négative) formée durant une alternance donnée est effacée à l alternance suivante, avant la formation d une marche de signe opposé. Les déplacements de surface associés au régime initial sont répartis de manière uniforme, à la surface du grain (voir figure 2.29, cycle 3). Ces marches sont associées à la répartition initiale de bandes de glissement, à travers l ensemble du grain. Avec le temps, la densité de dislocation (moyenne) se stabilise. Lorsque le nombre de cycles N tend vers la saturation (i.e. N tend vers N sat ) la variation de contrainte cyclique diminue et tend également vers une valeur stable (N sat = 2 à 10 cycles, pour ε p = 10-3 ). Au début du régime de saturation (N = N s ), des déplacements de surface irréversibles sont détectables en certains endroits. Au même moment, les bandes de glissements intenses, de caractère persistant, apparaissent à l intérieur du grain. Les déplacements de surface irréversibles sont repérables d une alternance à l autre, y compris lorsque le chargement s annule. Les 54

55 déplacements irréversibles se transforment en extrusion bien marquées, dont la hauteur croît avec le temps. Les marches réversibles cessent de se former aussitôt que débute la phase de croissance des extrusions (N > N sat ). A ce moment, les seules marches réversibles sont localisées en bords d extrusions, tel que représenté en figure 2.29 (cycle n 23). Ce résultat est en accord avec la plupart des observations expérimentales : les déplacements réversibles (slip offset, en langue anglaise) sont localisés aux interfaces BGI-matrice [Ma & Laird 1989, Weidner et al. 2007]. Dans les simulations DD, les déplacements réversibles sont associés aux dislocations mobiles inter-faciales (voir paragraphe et figure 2.27c). Figure Déplacements de surface leur évolution avec le nombre de cycle. Ces calculs mettent en évidence la formation progressive d une extrusion, pour ε p = 10-3 et un diamètre de grain de 5 µm (géométrie cylindrique). La largeur des extrusions (voir figure 2.28a, 2.29 et 2.30c) correspond exactement à celle des BGI présentes à l intérieur du grain. Les grandeurs obtenues sont comparables à celle mesurées en AFM et en MET ( nm), sur des éprouvettes sollicitées dans les mêmes conditions ( ε p VM = 10-3 ). 55

56 a) b) c) Figure Bande de glissement intense visualisée selon différentes directions : structures de dislocations et déplacements de surface correspondants. (a) Vue en perspective, (b) coupe parallèle au plan de glissement primaire, (c) coupe perpendiculaire au plan de glissement primaire. Simulation réalisées en glissement simple, avec ε p VM = 10-3 et un diamètre de grain de 5 µm (géométrie cylindrique). Cycle N = 23. La géométrie d extrusion obtenue en DD est parfaitement comparable aux données obtenues en AFM (comparer la figure 2.30c à la figure 2.31a). De plus, des mesures effectuées sur un demi-cycle permettent de confirmer le résultat de la figure 2.27b : les glissements réversibles se concentrent essentiellement aux interfaces BGI/matrice. 56

57 a) b) c) Figure Profils de surface simulés comparés aux mesures en AFM. (a) Micrographie AFM : extrusions sur un acier 316L sollicité en fatigue avec ε p = après N = cycles. Données d après [Man et al. 2002]. (b) Profil d extrusion obtenu à contrainte maximale, sur un polycristal de Ni. Les mesures successives d un même profil à ½ cycle d intervalle montrent que le glissement réversible est localisé en bords d extrusions, d après [Weidner et al. 2006, Weidner et al. 2007]. (c) Extrusions obtenues par simulations DD et profils correspondants, parallèle et perpendiculaires aux extrusions Déplacements de surface : description statistique Il est souvent difficile d évaluer la hauteur h d une extrusion donnée, en raison du caractère irrégulier et tridimensionnel du relief associé (voir figure 2.31c). Aussi, une description statistique des déplacements de surface peut s avérer utile, pour fin de comparaison avec des données expérimentales macroscopiques (par exemple). La procédure adoptée est décrite en figure 2.32, qui montre une marche superficielle associée à l émergence d une ligne de dislocations de type coin. Au paragraphe précédent, il est mentionné que le calcul de la déformation plastique associé aux segments de dislocations nécessite qu ils soient inclus dans des boucles fermées. Or, les dislocations à l origine des marches superficielles sont, par définition, des boucles ouvertes. 57

58 Aussi, dans la pratique, il est nécessaire d introduire des segments supplémentaires (également représentés en figure 2.32) permettant de conserver la connectivité des boucles ouvertes. La longueur de marche a associée à un segment individuel correspond à la longueur de la partie coin L c projetée sur le vecteur normé n, perpendiculaire à la surface du grain. Le déplacement de surface total cumulé a cum à un instant donné s obtient en faisant la somme sur tous les segments (virtuels) de type coin : a cum = Σ virtuel a. Figure Méthode de calcul des déplacements de surface. Le paramètre a correspond à la somme projetée sur n de la longueur de dislocation coin émergeante. Le signe du paramètre a dépend de la direction de la ligne virtuelle ajoutée par construction et utilisée pour le calcul du champ de déplacement. Cette méthode permet d acquérir un grand nombre de données, représentatives de l ensemble de la surface et d un grand nombre de pas de temps. Il est ainsi possible d estimer des grandeurs statistiques comparables aux données expérimentales. L évolution du paramètre adimensionnel a cum /D est présentée en figure 2.33a, pour un chargement en glissement simple, en traction/compression. La croissance du relief de surface est proportionnelle à N 1/2, typique d un processus de type marche au hasard. Durant les simulations DD, où seul l effet du glissement est pris en compte, le type de déplacement de surface irréversible se présente, de façon quasi-exclusive, sous forme d extrusions. Cet effet a également été observé à l aide de mesures par AFM 26, effectuées très tôt durant le cyclage [Man et al. 2006]. En glissement simple, il est établi que les bandes de glissement persistantes sont la contribution dominante aux déplacements de surface cumulés, tout au long du régime stabilisé. Il est possible d obtenir la hauteur d extrusion moyenne h à partir du paramètre a cum /D en faisant l hypothèse supplémentaire que le profil d extrusion est de géométrie rectangulaire (de largeur arbitraire). La hauteur d extrusion obtenue à un instant donné correspond alors à : h (a cum /D)(b/2n b ) (2.6) où b est le module du vecteur de Burgers, n b le nombre de bandes persistantes dans le grain et D i le diamètre du grain. En utilisant l expression 2.6 et les données de la figure 2.33a, la 26 Cet effet n est pas un artefact associé à la technique de mesure : l absence d intrusion est confirmée par l examen systématique de répliques (voir figure 2.13). 58

59 hauteur d extrusion obtenue est comparable aux données expérimentales [Man et al. 2003], à condition que N < 5000 cycles. Ce résultat indique de manière claire que le glissement est la contribution dominante à la cinétique de croissance d extrusion initiale. Pour N > 5000 cycles en effet, un taux d extrusion devient linéaire, en N. La différence entre le régime en N (toutes causes confondues) et en N 1/2 (glissement seulement) est possiblement reliée aux mécanismes de production et de diffusion de défauts ponctuels [Polák 1987a, Polák 1994, Essmann et al. 1981, Essmann 1982]. Les effets reliés aux mécanismes de diffusion se cumulent dans le temps selon une cinétique relativement lente [Repetto & Ortiz 1997], par rapport aux phénomènes de plasticité. Cet effet pourrait expliquer que l écart entre les courbes DD et les mesures AFM ne deviennent apparents qu après une période de latence prolongée, vraisemblablement dépendante de la température. a) b) c) Figure Déplacements de surface simulés et mesurés. (a) Glissement plastique superficiel simulé, avec γ surf p ~ h(2n b /D) où h est la hauteur d extrusion moyenne et n b est le nombre de BGI par grain. (b) Croissance d extrusion mesurée en AFM (courbe pointillée) comparée aux prévisions extrapolées à partir de données de simulation DD (courbe continue bleue). (c) Nature des déplacements de surface observés en fonction du nombre de cycles, avec ε p = On retrouve des paires intrusions/extrusion, des extrusions isolées et des marches réversibles ("slip step") isolées. Notez la présence exclusive d extrusions, durant les 200 premiers cycles. Données AFM : [Man et al. 2003, Man et al. 2006]. La présence quasi exclusive d extrusions associées au glissement (et confirmée par l expérience) est, à priori, surprenante. Dans les simulations, cet effet ne dépend ni de la direction du premier chargement, ni du signe ou du nombre de sources initiales. Au paragraphe , il a été montré que le type de relief irréversible associé aux BGI correspond à la polarité des boucles prismatiques présentes dans les canaux. Des boucles prismatiques interstitielles donnent lieu à des extrusions, tandis que des boucles prismatiques lacunaires génèrent des intrusions. La polarité des boucles prismatiques se déplaçant le long 59

60 des canaux est donnée par la polarité des structures dipolaires initiales, dont elles procèdent (voir paragraphe ). a) b) c) d) Figure Nature des dipôles et direction du glissement dévié. (a) Le vecteur p indique la position du demi-plan supplémentaire associé à une dislocation coin. (b) Parties coin associées à un empilement de type vis, dans un grain de surface. (c) Formation de dipôles interstitiels par glissement dévié en direction de p1. La source S2 est générée puis activée en sens inverse au chargement appliqué, exactement comme en figure 2.24e. (d) Formation de dipôles lacunaires par glissement dévié en direction opposée à p1. Seule la direction du glissement est modifiée, par rapport au scénario de la figure Les figures 2.34b et c montrent que la polarité des structures dipolaires formées par le mécanisme de double glissement dévié, décrit en dépend de l endroit où se trouve le plan 2, par rapport au plan 1. Si le glissement dévié concerne une vis se déplaçant dans la direction du vecteur p1 (et donnant lieu à la formation de la source S2), les dipôles formés par la suite seront forcément de type interstitiels. Inversement, si le glissement dévié concerne une vis se déplaçant dans la direction opposée à p1, les dipôles formés par la suite seront de type lacunaire. La présence exclusive d extrusions indique que les vis produites par glissement dévié se déplacent systématiquement dans la direction du vecteur p1, tel qu illustré en figure

61 a) b) Figure Sélection de la direction de glissement dévié a) Configuration lors de l alternance positive τ applied > 0, (b) configuration lors de l alternance négative τ applied < 0. Le code de couleurs indique l amplitude de la cission résolue projetée dans le plan dévié. Lorsque la contrainte est élevée, les dislocations vis d une polarité donnée et susceptibles de glisser en direction p1 sont situées sur l une des deux branches de l empilement (branche "de gauche" ou branche "de droite", voir figure 2.35a). Les dislocations ayant la polarité sélectionnée se trouveront sur la branche opposée, ½ cycle plus tard (voir figure 3.35b). Figure Origine de la sélection de la direction du glissement dévié. (a) Les empilements de type vis dont le vecteur ligne pointe dans la direction entrante génèrent des forces favorables au glissement dans le plan dévié. La force en direction p1 est supérieure à la force agissant en direction opposée, en raison de la dissymétrie du plan de glissement dévié, par rapport au plan primaire. (b) Les empilements de type vis dont le vecteur ligne est dans la direction sortante engendrent des forces qui s opposent au glissement dans le plan dévié, dans les deux directions possibles. Le glissement dévié est donc systématiquement inhibé, au voisinage d empilements vis de polarité "sortante". La situation représentée correspond au cas τ applied < 0 mais s applique exactement au cas τ applied > 0. 61

62 Un examen attentif de la figure 2.35 permet de constater que le glissement dévié en direction p1 est systématiquement associé aux empilements vis dont la direction de ligne pointe vers l intérieur du grain (voir figure 2.35) et ce, quelque soit le signe de l alternance considérée (τ applied > 0 ou τ applied < 0). Inversement, il est également constaté que le glissement dévié est systématiquement inhibé dans le voisinage d empilements vis dont la polarité est sortante, en raison de la configuration des forces engendrées par ce type d empilement (voir figure 2.36). Dans les empilements vis de polarité entrante, où le glissement dévié est favorisé, l asymétrie du champ de contrainte favorise une et une seule direction de glissement dans le plan dévié: la direction de p1. La configuration des champs de contrainte au voisinage des empilements vis expliquer cet effet de sélection et donc, le caractère interstitiel des dipôles associés au glissement. En admettant cette règle toutefois, il faut garder à l esprit que le principe de conservation de la matière doit être respecté. Cette condition implique la formation des boucles lacunaires correspondant à chaque boucle interstitielle, formation qui doit également être expliquée en détails. Cette question peut être élucidée en tenant compte du caractère tridimensionnel des structures mises en jeu. Ainsi, les dipôles coins nécessaires à la formation des canaux sont obtenus à partir de boucles fermées, contrairement à la représentation qui en est faite en figure En ANNEXE B, il est démontré que les boucles lacunaires associées aux boucles interstitielles sont spatialement distribuées et de ce fait, immobiles et inaptes à produire des intrusions localisées. La cinétique de croissante et la nature du relief irréversible obtenu en DD dépendent donc des caractéristiques associées aux boucles de dislocations interstitielles et lacunaires, formées par glissement. Conceptuellement, ce résultat est semblable au modèle de [Essmann et al. 1981, Differt et al. 1986] fondé à une échelle inférieure, impliquant la production et la migration de défauts ponctuels lacunaires et interstitiels [Polák 1994]. La loi d évolution de la déformation plastique accumulée à la surface du cristal peut être décrite en tout généralité à l aide de ce modèle, en faisant varier des paramètres géométriques (taille et profondeur de grain) et des paramètres de chargement (amplitude de déformation plastique, type de sollicitation, contrainte moyenne). Ces résultats sont décrits en ANNEXE C Discussion Dans un premier temps, les simulations DD ont permis d analyser en détails les effets d un chargement cyclique modèle, en traction/compression uniaxiale et isotherme. Les calculs montrent en effet que le glissement dévié et les recombinaisons entre lignes de dislocations jouent un rôle fondamental dans la formation des microstructures et plus précisément, dans la localisation de la déformation plastique. La formation des Bandes de Glissement Intense, leur répartition dans le cristal ainsi que l organisation propre de leur structure de dislocations résultent de l action du glissement dévié, celui-ci agissant soit à courte, soit à longue distance. Il est alors possible, en identifiant à la fois les mécanismes d interaction entre systèmes primaires et déviés, ainsi que la répartition des contraintes au sein de la microstructure, de comprendre le scénario de formation des microstructures de dislocations en fatigue. La méthode de prise en compte du glissement dévié adoptée compte toutefois quelques limitations. De fait, cette méthode fonctionne correctement lorsque la probabilité est relativement faible et que le changement de plan est assistée par le champ de contrainte à longue portée, comme celui d un empilement de type vis (voir figures 2.22 et 2.23). L expression 2.5 semble donc bien adaptée au traitement du glissement dévié dans les matériaux de faible énergie de faute d empilement, où ces événements restent relativement 62

63 rares. Il est possible de générer des situations permettant de tester les limites de la méthode de modélisation adoptée. Lorsque le chargement cyclique est en contrainte imposée, par exemple, des microstructures peuvent devenir localement très denses. Les champs de contrainte associés contribuent alors à saturer la probabilité de glissement dévié par unité de temps. Cette situation entraîne la production d un grand nombre de sources supplémentaires, dont l activation accroît encore les densités locales. La description de ces événements locaux consomme alors la majeure partie du temps de calcul. De ce fait, il reste difficile d étudier des matériaux comme l aluminium, dans les conditions de chargement testées ici. Une autre situation (variante de la première), peut également poser des difficultés, lorsque le déclenchement du glissement dévié est provoqué par le champ de contrainte d une dislocation isolée. Dans ce cas, le glissement dévié génère des configurations locales incompatibles avec la plupart des observations. Par conséquent, il semble que la seule prise en compte de la cission résolue sur le plan dévié n est pas toujours suffisante, pour déterminer la probabilité de glissement dévié. Dans le cas où l énergie de faute d empilement et les dislocations partielles sont explicitement prises en compte, il peut être montré que les différentes composantes du champ de contrainte jouent un rôle actif, dans l activation du changement de plan [Martinez et al. 2007]. Quoi qu il en soit, la plupart des résultats présentés dans ce paragraphe sont (au moins partiellement) validées par comparaison directe à des données expérimentales (présence exclusive d extrusions, géométrie et cinétique de croissance des extrusions, localisation de la déformation réversible, etc). Une étape de validation importante de ces simulations concerne le comportement mécanique cyclique des grains isolés, soumis aux conditions aux limites simulées. Ce point particulier constitue une étude en soi mais est traité en ANNEXE D, où il démontré que la courbe de consolidation cyclique obtenue par simulation est en excellent accord avec les données expérimentales, obtenues sur matériaux poly-cristallins. Malgré les quelques limitations mises en évidence dans ce paragraphe, la variété des informations accessibles aux simulations DD et leur caractère général, fondé sur des phénomènes physiques, incite à étendre l application de cette méthode à l analyse de phénomènes mis en évidence à l aide des essais BIAX. 2.4 Application de la DD : interprétation des résultats BIAX Origine de l effet aggravant associé à un chargement équi-biaxial Au paragraphe , il a été montré que le nombre de cycles à l amorçage en fatigue thermique est réduit d un facteur 4-5, par rapport à un essai de fatigue mécanique conventionnel. Un chargement d origine thermomécanique engendre des contraintes de type équi-biaxiales, ce qui favorise la situation de glissement double symétrique et le développement des systèmes de glissement à fort volume débouchant. Par ailleurs, pour une variation de déformation plastique équivalente fixée à ε p VM = 10-3, un état de contrainte équi-biaxial induit la formation de BGI selon deux directions préférentielles au lieu d une seule, habituellement observée en glissement simple (voir figure 2.37a). Cette particularité explique le caractère sinueux des lignes de glissement associées aux amorçages détectés en paroi d éprouvette BIAX (voir figure 2.8d). 63

64 a) b) Figure Simulation de fatigue sous chargement équi-biaxial. (a) Déplacements de surface générés en glissement double. Des bandes apparaissent selon deux directions préférentielles (flèches). (b) Evolution de la longueur de marche cumulée sur la surface, normalisée par le diamètre de grain D g, en glissement simple et en glissement double. (c) Hauteur d extrusion normalisée en fonction de Q = τ prim /τ sec. Les résultats obtenus en glissement double symétrique, avec Q = 1 (le système secondaire est le système dévié), sont identiques à ceux obtenus en glissement simple, avec Q = 0,66 (le système secondaire est le système 5 ou 6). Données extraites de [Man et al. 2002]. Globalement, nombre de BGI généré par un chargement équi-biaxial est multiplié par quatre, par rapport au nombre obtenu sous chargement uniaxial. Ainsi, l évolution du paramètre quantitatif a cum /D g caractérisant les déplacements de surface à l échelle du grain montre que la croissance du relief est quatre fois plus rapide en équi-biaxial qu en uniaxial (voir figure 2.37b). Ce résultat indique que chaque BGI individuelle croît au même rythme et ce, quelle que soit la forme la forme du tenseur des contraintes appliqué sélectionné. Cette situation est conforme aux données expérimentales obtenues en AFM sur poly-cristaux, dans des grains de différentes orientations (voir figure 2.37c). En considérant un grain isolé et en admettant que l amorçage est associé à une extrusion de taille critique (voir ANNEXE C), la croissance d extrusion obtenue en DD paraît indiquer que la cinétique d amorçage est indépendante de la forme du tenseur des contraintes. A priori, ceci contredit les résultats BIAX, qui montrent que le nombre de cycles à l amorçage N i est réduit d un facteur 4-5 par rapport à la fatigue mécanique uniaxiale (voir figure 2.5). En toute rigueur, il convient toutefois de préciser que le nombre de cycles nécessaire à l apparition des premières fissures détectables par endoscopie optique (i.e. environ µm de longueur en surface), peut s écrire N BG-A + N BG-B + N C. Le premier terme, N BG-A est donné par la cinétique de formation d une amorce intragranulaire, à partir de la bande de glissement intense qui lui est associée. Ce terme concerne la 64

65 démarche analytique présentée en ANNEXE C. Le terme N BG-B concerne la propagation d une amorce dans le premier grain. Cette phase de propagation est assez rapide [Obrtlik et al. 1997] est souvent localisée le long de la BGI à l origine de l amorce [Katagiri et al. 1976, Ahmed & Wilkinson 2001]. Lorsque ε p VM est compris entre 10-4 et 10-2 (environ), le terme N C correspond à une phase de coalescence entre des fissures ou amorces, formées dans des grains adjacents. Durant l essai BIAX, la coalescence est clairement identifiable en tant que mécanisme de propagation initial des fissures de fatigue thermique (voir figure 2.8c). En l absence de grains adjacents endommagés, la coalescence est retardée (ou n a pas lieu) et les amorces sont immobilisées à l intérieur des grains où elles sont apparues. Ce phénomène d arrêt explique que le nombre d amorces intra-granulaires est généralement bien supérieur au nombre de fissures détectées par endoscopie, comme le montre la figure 2.8b. Dans le cas présent, la quantité N C correspond donc au nombre de cycles nécessaire à générer une situation où deux amorces sont favorablement orientées, l une par rapport à l autre. Puisque le nombre de BGI par grain est quatre fois plus élevé équibiaxial qu en uniaxial 27, il est évident qu une situation de chargement biaxial engendre une probabilité de coalescence accrue, possiblement compatible avec les cinétiques d amorçages correspondant à la figure 2.5. Il est possible de prédire la durée de la phase de coalescence de manière quantitative, à l aide d un modèle décrivant un agrégat poly cristallin représentatif, où l amorçage de chaque grain serait décrit par l expression C2. Les règles de coalescence dépendent de paramètres qui peuvent être obtenus (désorientation, distance entre pointes de fissures, densités d amorces, etc) par comparaison à des données expérimentales (BIAX par exemple) Ce sujet ne sera pas abordé dans ce mémoire, mais concerne directement les travaux de thèse de S. Ostertock Origine de l effet aggravant associé à une contrainte moyenne Lorsque le chargement cyclique est de type déformation imposée, comme c est le cas en fatigue thermique (et les simulations DD présentées ici), des données expérimentales indépendantes montrent qu une contrainte moyenne est préjudiciable à la tenue en fatigue [Vincent & Perez 2005]. Cet effet est clairement observé lors de l essai BIAX, où le nombre de cycles à l amorçage décroit rapidement avec le chargement primaire, qui se traduit par l apparition d une contrainte moyenne permanente, au niveau des grains de surface. L origine physique de cet effet est analysée à partir de simulations en dynamique des dislocations (DD), en modifiant le pilotage du chargement appliqué de sorte à inclure un effet de contrainte moyenne. Pour des raisons opérationnelles de nature numérique, la contrainte moyenne est imposée au volume de simulation par l intermédiaire d une déformation plastique moyenne ε p VM,moy > 0 (voir figure 2.38). 27 Chacun des deux sytèmes de glissement impliqués accomode deux fois plus de BGI due le système primiare sollicitéen glissement simple. 65

66 a) b) c) Figure Courbes contrainte/déformation simulées pour différents niveaux de déformation plastique moyenne. (a) ε p VM,moy = 0, (b) ε p VM,moy = 1,6 10-4, (c) ε p VM,moy = Notez que chaque niveau correspond, pour une taille de grain donnée, à un et un seul niveau de contrainte moyenne σ moy. Pour une taille de grain D et un chargement ε p VM fixés toutefois, chaque niveau ε p VM,moy correspond, à un et un seul niveau de contrainte moyenne stabilisé σ moy (voir figure 2.39a). En d autres termes, toute modification de D, ε p VM, ou de ε p VM,moy se traduit par une contrainte moyenne stabilisée σ moy différente. En ANNEXE C, il est supposé que l amorçage est associé à la réalisation d une extrusion de taille critique. La taille d extrusion est directement reliée à l indicateur adimensionnel a cum /D, moyenné sur l ensemble de la surface du grain. En l absence de contrainte moyenne, une cinétique de croissance en a cum /D = KN ½ est observée, où K est un pré-facteur adimensionnel (voir par exemple figure 2.37b, avec ε p VM,moy = 0) [Man et al. 2003]. L adoption d une taille de grain ou d un chargement cyclique ε p VM différents se traduit un pré-facteur K différent, sans toutefois modifier la dépendance en N ½. En présence d une contrainte moyenne en revanche, la cinétique de croissance de la quantité a cum /D peut être altérée de manière significative. Lorsque σ moy atteint 40 MPa, a cum /D N 2/3, alors que pour σ moy 60 MPa, a cum /D N (voir figure 2.39a et b). De fait, il est possible de montrer que l exposant affecté au nombre de cycles N dépend uniquement du niveau de contrainte moyenne σ moy et ce, quelque soit D, ε p VM et même ε p VM,moy (dans la limite de 0, ). L origine de cette dépendance peut s expliquer à partir de l examen des structures des dislocations sous charge, durant un cycle complet (voir figure 2.40 et [Déprés et al. 2004]). 66

67 a) b) Figure Simulations en déformation plastique moyenne imposée, pour ε p VM,moy = 10-3 et une taille de grain de 10 µm. (a) Déplacements de surface cumulés a cum /D en fonction du nombre de cycles N, pour différents niveaux ε p VM,moy. (b) Contrainte moyenne stabilisée σ moy en fonction de la déformation plastique moyenne ε p VM,moy. En l absence de contrainte moyenne, les dislocations mobiles présentes dans les bandes persistantes assurent l accommodation du chargement plastique imposé. A titre de rappel, les dislocations dites mobiles ont la possibilité, à tout instant, de se déplacer sans entraves 28 dans la même direction que la contrainte appliquée [Déprés et al. 2004, Robertson et al. 2008]. Ces dislocations sont donc parfaitement réversibles et ρ mobiles 0, lorsque la contrainte cyclique σ s annule. Ici donc, la production 29 de dislocations mobiles avec σ > 0 est exactement égale à la production avec σ < 0, puisque le nombre de pas de calcul Kstep est pratiquement le même, durant chaque alternance. L irréversibilité du glissement (proportionnel à N ½ ) est exclusivement assuré par des structures spécifiques (boucles prismatiques interstitielles), formées par interaction entre les dislocations du système primaire et du système dévié (voir paragraphe ). En présence d une contrainte moyenne positive, les boucles prismatiques glissant le long des canaux présentent les mêmes caractéristiques de densités et de tailles que dans le cas σ moy = 0. Dans le cas σ moy > 0 toutefois, la production de dislocations mobiles durant la portion du cycle où σ > 0 est supérieure (figure 2.40a) à la production de dislocations mobiles correspondant à la portion du cycle où σ < 0 (figure 2.40b). Ainsi, plus la contrainte moyenne est élevée, plus la production de dislocations mobiles sera importante 30, durant l alternance dont le signe est le même que celui de σ moy. Comme précédemment toutefois, ρ mobiles 0 lorsque la contrainte cyclique σ = 0, en raison du caractère réversible des dislocations mobiles (et des marches de surface associées, aux interfaces BGI/matrice). Le biais de production des dislocations mobiles durant une alternance donnée entraîne néanmoins un supplément d irréversibilité, en balayant les boucles (présentes dans les canaux) dans une direction préférentielle, par rapport à l autre. Ainsi, les extrusions obtenues possèdent exactement la même géométrie de type pyramide tronquée avec ou sans contrainte moyenne. Seule leur cinétique de croissance est modifiée, tel que montré en figure 2.39b. 28 Le libre parcours moyen des dislocations mobiles correspond approximativement au diamètre du grain. 29 Chaque dislocation mobile produit un cisaillement d une quantité b : une production importante est nécessaire afin d accommoder la totalité de la déformation imposée, à l échelle du grain. 30 Et par conséquent, le glissement plastique dans une direction donné, par rapport à l autre. 67

68 a) b) Figure Production de dislocations mobiles et des déplacements de surface associés, durant un cycle complet. a) Production de dislocations mobiles interfaciales durant l alternance positive. b) Production de dislocations mobiles interfaciales durant l alternance négative. Sur l ensemble du cycle, un excès de production des dislocations mobiles d un signe donné est observé. Quantitativement, la densité de dislocations mobiles à contrainte maximal vaut m -2 pour σ moy = 0; contre 1, m -2 pour σ moy = 60 MPa. La hauteur de marche réversible associée à l alternance positive est notablement supérieure à celle produite durant l alternance positive. En résumé, les simulations DD montrent que la contrainte moyenne accroît l irréversibilité cyclique à l échelle des BGI. Elles montrent également que la cinétique d amorçage, vraisemblablement associée à l évolution du paramètre a cum /D (voir ANNEXE C), dépend directement du niveau de contrainte moyenne. Dans la pratique, il est possible d éviter un amorçage précoce en tirant parti de cette information. Il semble en effet que l accumulation de déformation plastique évolue depuis un régime en N ½ vers un régime en N 2/3, lorsque la contrainte moyenne σ moy varie de 0 à 40 MPa. Il s agit d un facteur d accélération modeste. Au-delà de 40 MPa en revanche, le régime proportionnel à N 2/3 évolue rapidement vers un régime proportionnel à N, pour seulement 20 MPa d augmentation supplémentaire de la contrainte σ moy. Il paraît donc impératif de limiter le niveau de contrainte moyenne stabilisée à 40 MPa, toutes causes confondues (pression du fluide, procédure d installation et de fixation des conduites), afin de conserver une cinétique d amorçage comparable à celle obtenue en l absence de contrainte moyenne. La valeur recommandée semble correspondre à un seuil critique, pour des raisons qui restent à préciser Conclusions et perspectives Dans ce chapitre, la problématique de fissuration par fatigue thermique des circuits de refroidissement REP est abordée à l aide d une approche originale. Différents résultats expérimentaux sont tout d abord obtenus, à partir de l essai BIAX. Ces données mettent en évidence les particularités de l endommagement de fatigue thermique, sur les aciers inoxydables austénitiques de série 300. A titre de rappel, il a été montré : - l amorçage est associé au développement de bandes de glissement intenses présentes à l intérieur du grain, - l amorçage des premières fissures est 4 à 5 plus rapide en fatigue thermique pure qu en fatigue mécanique uni-axiale isotherme, 31 Possiblement reliée à un effet de seuil sur la production des dislocations mobiles. 68

69 - en fatigue thermique pure, les grains qui se fissurent en priorité possèdent une orientation cristallographique particulière : le vecteur n normal à la surface est voisin (à ±20 près) d une direction de glissement <110>. - la présence d une contrainte moyenne s ajoute aux effets de la fatigue thermique, concernant les cinétiques d amorçage. - dans le régime de chargement testé, le stade de propagation initial implique la coalescence d amorces intra-granulaires, - chaque grain compte plusieurs amorces sinueuses, mais on ne compte généralement qu une seule fissure macroscopique par grain, Bien que pertinentes et indispensables, ces informations mettent également en évidence les limites d une approche purement expérimentale, où il reste difficile de corréler les phénomènes superficiels, potentiellement responsables de l amorçage, aux phénomènes intragranulaires sous-jacents. Ces difficultés peuvent être en partie surmontées par le recours à une modélisation numérique en dynamique des dislocations, où le caractère tridimensionnel du problème est explicitement pris en compte. La faisabilité de cette approche est tout d abord démontrée en s appuyant sur une série de simulations numériques DD, spécialement adaptées au traitement des sollicitations cycliques, en glissement simple. Les phénomènes superficiels sont reliés aux phénomènes de plasticité intrinsèques à l aide d un programme spécifique, permettant le calcul des déplacements de surface induits par l émergence des lignes de dislocations à l extérieur du cristal. La conclusion principale de ces analyses est que les microstructures de dislocations sont capables, à elles seules, de générer un relief superficiel comparable aux observations expérimentales, sans l aide d aucun autre mécanisme, tel que la production et la diffusion de défauts ponctuels. En ce qui concerne les mécanismes physiques propres à la fatigue, les simulations montrent que le glissement dévié et les recombinaisons entre lignes de dislocations jouent un rôle fondamental dans la formation des microstructures et plus précisément, dans la localisation de la déformation plastique. La formation des Bandes de Glissement Intense, leur répartition dans le cristal ainsi que l organisation propre de leur structure de dislocations résultent toutes de l action du glissement dévié, celui-ci agissant soit à courte soit à longue distance. Il est alors possible, en identifiant à la fois les mécanismes d interaction entre systèmes primaires et déviés, ainsi que la répartition des contraintes au sein de la microstructure, de comprendre le scénario de formation des microstructures de dislocations en fatigue. La variété des informations accessibles aux simulations DD, leur caractère général, fondé sur des phénomènes physiques validés par comparaison directe à des données expérimentales, incitent à étendre l application de cette méthode à l analyse de phénomènes aggravants, associés à la fatigue thermique. Les simulations DD réalisées sous chargement équi-biaxial, caractéristique de la fatigue thermomécanique pure, montrent que les BGI se forment selon deux directions préférentielles au lieu d une seule, habituellement observée en glissement simple. Cette particularité est compatible, d une part, avec le caractère sinueux des amorces détectées en parois d éprouvette de fatigue thermique et d autre part, avec une cinétique d amorçage accélérée, également observée sur BIAX. Dans les conditions testées en effet ( ε p < 10-3 ), le nombre de cycles à l amorçage N i dépend également du temps nécessaire à la coalescence d amorces générées dans les grains adjacents. Enfin, il est montré que la présence d une contrainte moyenne se traduit par un accroissement de l irréversibilité plastique, affectant directement la croissance du relief superficiel et donc, de la cinétique d amorçage. Cet effet s explique par 69

70 l organisation propre aux structures de dislocations de BGI, mise en évidence à l aide des simulations. Cette étude met en évidence de nombreuses perspectives. Dans un calcul de structure, la contrainte moyenne σ moy est difficile à évaluer à l aide de lois de comportement simples, en raison du phénomène de relaxation plastique locale, dont la cinétique est variable et donc, mal caractérisée. Toutefois, cette étude a montré que la contrainte σ moy stabilisée est une fonction univoque : i- de la taille de grain D i (ou encore, de la variation de contrainte σ VM ), ii- du niveau de déformation plastique moyen ε VM,moy p et iii- de la variation de déformation plastique ε VM p. Toutes ces quantités sont facilement évaluées au moyen de calculs par éléments finis. Il serait donc possible de déterminer la contrainte moyenne locale en tout point d un composant, moyennant la connaissance de la forme exacte de la dépendance de σ moy en fonction des paramètres précités. Cette information peut être obtenue par une étude systématique, qui pourrait contribuer utilement à l évolution des règles de dimensionnement propres à la fatigue thermique. Par ailleurs, dans la plupart des applications, l amplitude du chargement cyclique varie dans le temps. On utilise souvent une loi de cumul linéaire (règle de Miner, par exemple) afin de prédire de l endommagement ou la durée de vie. Or, bien que ces lois se vérifient souvent dans la pratique, elles demeurent jusqu à présent sans fondement physique, à l échelle des dislocations. Dans la plupart des applications enfin, le dimensionnement des pièces doit permettre d assurer que les sollicitations demeurent dans le domaine élastique. Or, il arrive fréquemment que des ruptures soient observés dans le régime dit à grand nombre de cycles (durée de vie > 10 7 cycles) où la plasticité cyclique reste présente, bien qu extrêmement réduite ( ε p < 10-5 par exemple). Dans ces conditions, le nombre de grains endommagés devient très faible et, en l absence de texture particulière, sont isolés les uns des autres. Cette configuration empêche la coalescence des fissures, d où un allongement considérable de la durée de vie et de sa dispersion, d un poly-cristal à l autre. L observation montre que les fissures menant à la rupture doivent générer elles-mêmes les conditions de leur propagation. Ce problème peut donc être reformulé de la manière suivante. Les fissures amorcées sont arrêtées aux barrières pour un temps variable. Les causes physiques responsables des temps d arrêt restent à déterminer. Il n existe à ce jour aucun modèle permettant de prédire cette quantité en fonction du seul chargement et de l orientation des grains endommageables. Une simulation DD montrant la formation d une BGI en présence d un champ hétérogène créé en aval d une fissure arrêtée peut apporter des éléments de réponse, par comparaison à la situation observée d un grain homogène (voir paragraphe 5.1.1). 70

71 3 Déformation plastique des métaux irradiés en conditions REP 3.1 Effets de l irradiation dans les matériaux métalliques Introduction générale, contexte technologique Les métaux exposés aux flux de neutrons subissent une dégradation de leurs propriétés mécaniques, qui se traduit habituellement par une augmentation de la limite d élasticité, associée à une diminution de la ductilité. Dans la pratique, ces phénomènes sont quantifiés à l aide de modèles phénoménologiques, identifiés à partir d essais sur éprouvettes irradiées. De telles expériences sont difficiles à mettre en œuvre et extrêmement coûteuses. En effet, la matière fortement radioactive ne peut être manipulée et testée que dans des laboratoires spécialement équipés. De plus, les modèles développés sont difficilement utilisables, lorsque les conditions d irradiation ou de sollicitations mécaniques diffèrent notablement du domaine ayant servi à leur identification. Cette situation appelle de nouveaux essais, tout aussi onéreux que les précédents. Dans ce contexte, des études à caractère fondamental peuvent s avérer avantageux en permettant, à moyen terme, de limiter le nombre d essais nécessaires et à long terme, de proposer de nouvelles solutions. Le traitement de ce type de problème est primordial pour l industrie nucléaire et à ce titre, a fait l objet de nombreuses investigations. Figure 3.1. Localisation de la déformation et réduction de ductilité dans le cuivre irradié. Marches de surface associées à des bandes claires, pour un niveau de déformation plastique croissant : (a) 1,5%, (b) 5%, (c) 14,5%, (d) 22% à 5 mm de la zone rompue, (e) 22% à 1 mm de la zone rompue. La densité de marches obtenue est notablement plus faible que dans le cuivre non-irradié, au même niveau de déformation plastique. A forte déformation, le grain est subdivisé en éléments de volume rectangulaires qui attestent du degré de localisation de la déformation. Irradiations de 0,3 dpa à 323 K, d après [Edwards 2004]. 71

72 Les observations en Microscopie Electronique en Transmission (MET) montrent que les irradiations conduisent à la création de défauts ponctuels, qui s agglomèrent sous la forme de boucles de dislocation ou de cavités. Dans certains cas, la précipitation et à la ségrégation aux joints de grains de certains éléments d alliage sont également observées. Les défauts d irradiation sont généralement associées à un durcissement puis, à une localisation de la déformation, sous la forme de bandes de cisaillement appelées " bandes claires". Dans ces bandes, les défauts d irradiation initialement présents sont éliminés par interaction avec les dislocations mobiles. Ce mécanisme permet d expliquer la localisation, qui provoque une diminution marquée de la ductilité après irradiation (voir figure 3.1). Malgré les efforts entrepris jusqu à présent, tous les mécanismes microscopiques à l origine des bandes claires ne sont pas encore clairement identifiés. En particulier, le sort des défauts d irradiation initialement présents le long des bandes est inconnu, de même que les mécanismes à l origine de la saturation en épaisseur des bandes, à l échelle des grains individuels. Il est vraisemblable que les différents moyens d observation disponibles ne pourront apporter, à eux seuls, l ensemble des éléments nécessaires au traitement de ce problème. Aussi, l apport de modèles numériques pourrait s avérer décisif, sachant que différentes échelles spatiales et temporelles sont aujourd hui accessibles, notamment grâce aux progrès réalisés dans le domaine de l informatique. Ce chapitre présente une étude de la formation de bandes claires dans les aciers austénitiques irradiés et recouvre en grande partie le travail de thèse de T. Nogaret (de 2004 à 2007), réalisée dans le cadre du projet européen PERFECT. Ce travail s appuie en partie sur des observations en MET originales et sur des simulations numériques à différentes échelles. A l échelle atomique, des simulations en Dynamique Moléculaire apportent description détaillée des mécanismes d interaction entre les dislocations mobiles et les défauts d irradiation isolés. Ces informations permettent la mise au point de règles d interaction, qui sont ensuite employées dans les simulations de Dynamique des Dislocations. Ces règles permettent de modéliser en 3D le comportement de plusieurs dislocations mobiles, en interaction avec une population d amas de défauts d irradiation. Le plan de ce chapitre se déroule comme suit. Les paragraphes 3.1 et 3.2 présentent les phénomènes physiques associés à la plasticité dans les matériaux métalliques irradiés, aux échelles nanométrique, micronique et millimétrique. Le paragraphe 3.3 est consacré plus spécifiquement aux mécanismes propres aux aciers austénitiques de la série 300. Le paragraphe 3.4 est consacré à l étude à l échelle micronique de la formation des bandes claires, à l aide principalement de simulations numériques en Dynamique des Dislocations. Certaines hypothèses utilisées dans les simulations DD sont également analysées, à partir de résultats d essais de nano-indentation. Le paragraphe 3.5 apporte les conclusions de ce travail et le paragraphe 3.6 présente quelques perspectives Etat de l art La plasticité post-irradiation est un phénomène multi-échelle. A l échelle atomique, les irradiations produisent des défauts cristallins sous la forme d amas de boucles interstitielles de taille nanométrique. A l échelle du micron, la déformation d un grain irradié est localisée dans des bandes de cisaillement qui, après déformation, sont dépourvues de défauts d irradiation. A l échelle millimétrique enfin, les courbes de traction montrent une augmentation marquée de la limite d élasticité (interactions entre dislocations et défauts d irradiation) suivie d un 72

73 adoucissement (localisation de la déformation dans les bandes claires) et d une forte réduction de la ductilité (interactions entre bandes claires et joints de grains) A l échelle nanométrique Lors des irradiations, les particules incidentes (neutrons, électrons, ions) interagissent avec les atomes du réseau cristallin. Il existe deux types d interactions [Robinson 1994] : i. les interactions inélastiques, entre la particule incidente et les électrons du cristal, qui ne créent aucun défaut permanent. ii. les interactions élastiques, entre la particule et les noyaux du réseau cristallin. Dans ce cas, le transfert d énergie cinétique est direct, le ralentissement est important et le projectile est fortement dévié de sa trajectoire. Dans les métaux, ce mécanisme est à l origine de la création des défauts permanents, lorsque l énergie transmise est supérieure à l énergie de seuil de déplacement 32. Une paire de Frenkel stable est alors formée, comprenant une lacune et un atome interstitiel. Dans le cas contraire, l atome frappé reste à son emplacement initial et transmet son énergie au réseau cristallin, sous la forme de phonons. Lorsqu un atome est éjecté, il peut soit se recombiner avec une lacune, soit se placer en position interstitielle, soit heurter d autres atomes. Dans ce dernier cas, si l énergie mise en jeu est suffisante, un nouvel atome est éjecté, ce qui induit une cascade de déplacement [Brinkman 1954; Kapinos & Bacon 1995]. Dans le cœur d une cascade de déplacements, la température 33 est très élevée et de nombreux réarrangements se produisent, conduisant à l annihilation de 70 à 90 % des défauts ponctuels formés [Seeger 1962, Averback 1994]. Les lacunes et les interstitiels résiduels vont alors migrer, s annihiler, ou former des amas de nature lacunaire ou interstitielle, qui peuvent croître jusqu à former des défauts de taille nanométrique. Selon le matériau, la nature et l énergie des particules incidentes, la dose reçue et la température d irradiation, la taille des amas est comprise entre quelques nanomètres et quelques dizaines de nanomètres. Généralement, la taille des défauts augmente avec la température. Au-delà de 0,4 T m (où T m est la température de fusion), des bulles et des cavités peuvent également apparaître [Lucas 1993]. La densité des défauts augmente avec la dose d irradiation et atteint une valeur stationnaire, de l ordre de m 3, pour des doses d irradiation de quelques déplacements par atome (dpa) [Lucas 1993]. Dans un plan de glissement donné, la distance inter-défauts est alors de l ordre de quelques dizaines de nanomètres. L observation des cascades de déplacement, où des défauts de taille sub-nanométrique sont créés en quelques centaines de picosecondes, n est pas accessible aux techniques d observation conventionnelles. Ces tailles et temps caractéristiques sont toutefois appréhendés tout naturellement par calcul, en Dynamique Moléculaire [Bacon et al. 2000]. Les lacunes, interstitiels et amas obtenus par cette technique numérique peuvent ensuite servir de données de départ à d autres techniques de modélisation, de type Monte Carlo par exemple, afin d étudier la coalescence de ces défauts pendant des temps plus long, de l ordre de quelques centaines de nanosecondes [Barashev et al. 2000]. 32 Il s agit de l énergie nécessaire pour briser les liaisons, déplacer l atome et relaxer le cristal autour du site vacant ; elle est de 15 à 40 ev dans les métaux usuels. 33 Energie cinétique des atomes impliqués dans la cascade. 73

74 iii. Boucles de Frank Un premier type d amas de défaut d irradiation communément rencontré dans les matériaux de structure cubique face centrée (CFC) se présente sous la forme de boucles de Frank. Ces boucles possèdent un vecteur de Burgers de type a/3< 111 >, perpendiculaire au plan d habitat de la boucle. Ce vecteur n appartient pas au réseau cristallin et ces boucles contiennent une faute d empilement : elles sont donc sessiles. Les boucles de Frank peuvent être de lacunaires ou interstitielles. Boucles lacunaires. Les boucles lacunaires sont formées par condensation des lacunes sur un plan {111} ; le plan manquant crée alors une faute d empilement intrinsèque, dans la séquence d empilement ternaire abc des plans {111} des CFC (voir figure 3.2). Les boucles de Frank lacunaires observées en MET ont des formes hexagonales, avec des arêtes parallèles aux directions de type < 110 >. Elles sont observées dans les métaux dont la faute d empilement est élevée (aluminium, par exemple), après une irradiation ou une trempe rapide [Strudel & Washburn 1964]. a) b) c) Figure 3.2. Boucles de dislocations dans un cristal cfc. (a) Boucle lacunaire : faute d empilement intrinsèque, (b) boucle interstitielle : faute d empilement extrinsèque. (c) Topologie d une boucle de Frank. Boucles interstitielles. Les boucles de Frank interstitielles possèdent une géométrie hexagonale, caractérisée par des arêtes alignées selon des directions <112>. Ces défauts sont fortement majoritaires, dans les aciers austénitiques irradiés [Suzuki et al. 1992; Boulanger et al. 1996]. Ils se forment par condensation d atomes interstitiels entre 2 plans {111}, ce qui conduit l insertion d un plan de type a entre un plan b et un plan c (voir figure 3.2b). Ceci crée alors une faute d empilement extrinsèque, composée de deux fautes d empilement intrinsèques dans deux plans {111} successifs. Dans les métaux à faible faute d empilement, le cuivre et l or notamment, les boucles de Frank lacunaires sont de forme triangulaire et se transforment en tétraèdres de faute d empilement (Stacking Fault Tetrahedra en anglais, SFT) via le mécanisme proposé dans [Silcox & Hirsch 1959]. 74

75 Mécanismes d interaction. Les dislocations mobiles interagissent avec les défauts d irradiation. Ces interactions ont été étudiées pour différents types de défauts et dans plusieurs matériaux : boucles de Frank lacunaires dans l aluminium hyper-trempé [Strudel & Washburn, 1964], boucles de Frank interstitielles dans des aciers austénitiques inoxydables irradiés [Suzuki et al., 1992; Boulanger et al., 1996], tétraèdres de fautes d empilement (SFT) dans le cuivre et l or hyper-trempés [Zinkle & Matsukawa 2004; Matsukawa & Zinkle 2004; Matsukawa et al. 2005; 2006; Robach et al. 2006]. Les interactions dislocation/amas ont aussi été simulées par Dynamique Moléculaire : boucles de Frank interstitielles dans le nickel [Rodney 2003; 2005] et tétraèdres de faute d empilement (SFTs en langue anglaise) dans le cuivre [Osetsky et al. 2006; 2004; 2005; Wirth et al. 2000; 2002; Saintoyant et al. 2007; Szelestey et al. 2005]. En DM, le cisaillement est le type de réaction le plus fréquemment obtenu, entre une dislocation mobile et un amas de défaut initialement sessile. Cette réaction est observée pour les dislocations vis et coins, particulièrement aux grandes vitesses de déformation et à basse température. Le dommage ainsi créé se traduit par la formation d une marche de hauteur b à la surface de la boucle, où b est la norme du vecteur de Burgers de la dislocation incidente. Si la marche est mobile, elle peut glisser puis s annihiler en bord de défaut, qui est alors intégralement restauré. Les boucles peuvent être défautées et absorbées sous la forme de tours d hélice par des dislocations vis ou mixtes, via les mécanismes proposés dans [Saada 1963; 1962] et [Strudel & Washburn 1964] pour le cas des boucles de Frank (voir figure 3.3b) et dans [Kimura & Maddin 1965] pour le cas des SFTs. Ces mécanismes d interaction ont aussi été observés en DM, dans le cas d un SFT du cuivre [Osetsky et al. 2006] et dans le cas d une boucle de Frank interstitielle du nickel [Rodney 2003; 2005]. a) b) Figure 3.3. Différents mécanismes d interaction dislocation/boucle. (a) Réaction de cisaillement simple. (b) Réaction de défautement d une boucle lacunaire avec formation d un tour d hélice [Saada, 1962, 1963]. Les tours d hélice ont été observés expérimentalement, par exemple dans de l aluminium ultra-pur hyper-trempé, contenant des boucles de Frank lacunaires fautées (voir figure 3.4a) ou dans de l acier austénitique Fe-18% wt Cr-14 wt%ni irradié aux ions Kr3+ à 700 K, contenant des boucles de Frank interstitielles (voir figure 3.4b). Des tours d hélice dans le cuivre et l or hyper-trempés, contenant des SFTs métastables, ont été décrits dans [Matsukawa et al. 2006]. 75

76 Figure 3.4. Boucles de Frank absorbées sous la forme de tours d hélice. (a) Boucles lacunaires dans un aluminium hyper-trempé [Strudel et al, 1964], (b) et boucles interstitielles dans un acier austénitique Fe-18% Cr-14 %wt Ni irradié aux ions [Boulanger et al, 1996]. - Apport de la Dynamique Moléculaire : boucles interstitielles dans un matériau de faible énergie de faute d empilement Une étude systématique des interactions élémentaires entre dislocations vis ou coins et des boucles de Frank à l aide de simulations par Dynamique Moléculaire, dans l optique du développement des simulations DD adaptées au traitement des mécanismes de formation des bandes claires. Les principaux résultats ont été publiés en [Nogaret et al. 2007] et sont résumés en figure 3.5. Les simulations sont réalisées à 300 C avec un potentiel de l atome entouré (EAM) adapté au cuivre, possédant une faute d empilement proche de celle des aciers austénitiques, à 350 C. Les tailles de boucles (6 nm) et les distances inter-boucles (50 nm) utilisées sont en accord avec les données expérimentales, concernant les aciers austénitiques irradiés (1-3 dpa à C). Trois types de mécanismes d interaction sont observés, en fonction de la configuration dislocation/boucle considérée : i- Le cisaillement, qui est caractéristique des dislocations coins (deux cas coins sur trois, W+ et W-, voir figure 3.5a-c) et correspond à des forces de désancrage relativement faibles. Ce mécanisme produit sur la boucle une marches hauteur b, où b est la norme du vecteur de Burgers. Cet endommagement est limité, puisque les marches ainsi produites sont mobiles et de ce fait, ont la possibilité de s éliminer sur les bords de boucles. ii- L absorption et le transport des boucles, qui est observé dans un cas coin et un cas vis, impliquent des contraintes critiques de désancrage intermédiaires. iii- L absorption sous la forme de tours d hélice, qui est caractéristique des dislocations vis (deux cas vis sur trois). Les dislocations sont fortement ancrées par les tours d hélice, qui sont glissiles dans la direction vis et sessiles dans les autres directions. Les vis ancrées par des tours d hélice sont réémises dans de nouveaux plans de glissement, lorsqu elles parviennent à se désancrer. Le défautement des boucles implique systématiquement l action de dislocations partielles de Shockley et nécessite le déclenchement du glissement dévié à l endroit et au moment du contact dislocation/boucle. Le défautement est donc favorisé par une haute énergie de faute d empilement, une température croissante et un temps de contact prolongé, entre la 76

77 dislocation et la boucle. Ces conditions sont favorisées par des vitesses de déformation faibles et par la présence d empilements de dislocations, qui augmentent la cission résolue effective dans le plan de glissement dévié. Les dislocations coins et vis se comportent donc de manières distinctes, en présence de boucles de Frank. Les dislocations vis absorbent les boucles sous la forme de tours d hélice, se retrouvent fortement ancrées et sont systématiquement réémises dans de nouveaux plans de glissement parallèles au plan initial (voir figure 3.5c). Le plus, souvent, les dislocations coins cisaillent les boucles pour de faibles contraintes appliquées, tout en demeurant dans leur plan initial (voir figure 3.5b). La polarité du tour d hélice final dépend uniquement de la nature, lacunaire ou interstitielle, des boucles absorbées. Figure 3.5. Résultats de simulations en dynamique moléculaire des processus d interaction entre dislocations mobiles et boucles de Frank. (a) Différentes configurations des dislocations mobiles. SD : dislocation vis, ED dislocation coin, B +, B - : signes du vecteur de Burgers, S +, S - directions de déplacement. (b) Configuration des boucles de Frank et des dislocations mobiles. P1, P2 et P3 : plans d habitat de la boucle de Frank. (c) Différentes réactions dislocations/boucles. W +, W - : cisaillement, CS : absorption sous la forme d un tour d hélice. (d) Processus de cisaillement d une boucle de Frank par une dislocation coin. (e) Absorption d une boucle de Frank par une dislocation vis. Les crans formés se présentent sous la forme de tours d hélice. Il faut toutefois garder à l esprit que les simulations de DM défavorisent les réactions thermiquement activées, compte tenu des temps simulés accessibles à cette technique (quelques centaines de picosecondes, typiquement). Par conséquent, les réactions ayant des 77

78 énergies d activation supérieures à eV ne peuvent être observées en DM : elles sont remplacées par le cisaillement, ce qui explique sans doute la fréquence de ce mécanisme A l échelle micronique La déformation plastique après irradiation est localisée dans des bandes de glissement appelées " bandes claires", exemptes de défaut d irradiation (voir figure 3.6, par exemple). Ces bandes sont présentes dans tous les métaux irradiés aux fortes doses et déformés : Ni [Yao et al. 2005], Cu [Yao et al. 2004], acier austénitique [Hashimoto et al. 2006], Vanadium [Byun et al. 2006], Fe bcc [Byun et al. 2004], Zr hcp [Onimus et al. 2004]). En principe, les bandes claires sont formées par le passage des dislocations qui absorbent les défauts d irradiation. a) b) Figure 3.6. Micrographie MET de bandes claires dans le cuivre et l acier austénitique. (a) Bande claire perpendiculaire à la lame [Sharp 1967]. La bande claire apparaît sans défaut et on voit que les dislocations ont créé une marche au joint de grain. (b) Bande claire dans un acier austénitique déformé à 350 C, après irradiation aux ions. Pendant les irradiations, les lacunes et les interstitiels mobiles sont captés par le champ de contrainte des dislocations initiales et se regroupent en grande densité, autour de ces dernières [Trinkaus et al. 1997a; 1997b]. Les sources ainsi "décorées" sont fortement ancrées et ne peuvent glisser que sur des distances limitées, même à forte contrainte appliquée [Sharp 1967; Edwards & Singh 2004; Edwards et al. 2005]. Par conséquent, la plupart des dislocations initialement présentes dans le matériau ne peuvent agir à titre de sources initiales. Les sources nécessaires à l accommodation de la déformation plastique post-irradiation proviennent sans doute d une autre origine. Une alternative possible est l émission de dislocations à partir de singularités géométriques, associées à des joints de grains ou des fissures [Robach et al. 2003]. Ce point particulier sera abordé plus en détails au paragraphe Dynamique des Dislocations La formation des bandes claires a été simulée en DD par différents auteurs, en utilisant de règles d interaction simplifiées [Sun et al. 2000; Ghoniem et al. 2001, 2002 ; de la Rubia et al ; Khraishi et al. 2000, 2001 ; Khraishi & Zbib 2002 ; Khraishi et al. 2002]. Dans [Ghoniem et al. 2001; 2002], la résistance des défauts est contrôlée par un angle critique entre les bras de dislocation en contact avec l obstacle, par analogie avec le modèle de tension de ligne présenté dans [Foreman & Makin 1966]. Lorsque cet angle est atteint, l amas de défaut est éliminé de la simulation et la dislocation se déplace localement par montée, sur une 78

79 hauteur égale au nombre d interstitiels (de l amas) divisé par la longueur du segment en contact avec le défaut. Ce mécanisme permet l élargissement de la bande, quelque soit le caractère (vis ou coin) de la dislocation. Il ne permet pas de prédire la saturation de l épaisseur de la bande : cette grandeur dépend de la taille des défauts et du nombre de défauts absorbés, c est à dire de la distance parcourue par la dislocation. Dans les simulations de Khraishi et al., la résistance des défauts est associée à leur champ élastique. Les amas sont défautés, dans le cas où un critère, fondé sur l élasticité, est vérifié. Les défauts sont alors simplement éliminés du volume de simulation, au fur et à mesure des interactions. L épaisseur des bandes claires obtenues de cette manière est de 200 nm. L origine de l épaississement des bandes est le glissement dévié et leur saturation est reliée à la formation de dipôles A l échelle macroscopique A l échelle macroscopique, les irradiations se traduisent par une augmentation de la limite d élasticité, consécutive aux interactions entre dislocations et défauts d irradiation. Dans le domaine plastique, les instabilités plastiques sont généralement attribuées à la nucléation des bandes claires, où se localise la déformation plastique. Dans les poly-cristaux, cette situation engendre des concentrations de contrainte, à l origine d une diminution de la ductilité, telle que montrée en figure 3.7a et b. a) b) Figure 3.7. Effets des irradiations sur les propriétés mécaniques des aciers austénitiques. (a) Acier austénitique polycristallin, (b) Courbes de traction à température ambiante pour un acier 304L irradié à 250 C aux protons à des doses de 0, 0.2, 1.5, 3.3, 5.8 et 7.9 dpa [Chen et al., 1999]. 3.2 Application : effets d irradiation dans les aciers austénitiques Etat de l art Les structures internes des réacteurs à eau pressurisée subissent des irradiations aux neutrons à 300 C. Ces irradiations conduisent à une restauration des aciers écrouis [Pokor et al. 2004a; 2004b] et à la formation de boucles de Frank interstitielles dont la taille moyenne est comprise entre 6 à 12 nm [Pokor et al. 2005]. Les densités de boucles à saturation sont de l ordre de m 3 (voir figure 3.8) après des doses d irradiation de l ordre de quelques dpa [Bruemmer et al ; Pokor et al. 2004a ; Was & Busby 2005 ; Pokor et al. 2005]. La formation des boucles induit une augmentation de la limite élastique et une diminution de la ductilité [Lucas 1993; Hashimoto et al ; Pawel et al. 1996a]. 79

80 Figure 3.8. Densité et taille des boucles en fonction de la dose d irradiation pour des aciers 304 et 316 irradiés aux neutrons à 280 C [Bruemmer et al. 1999]. Les aciers austénitiques irradiés se caractérisent par une faute d empilement relativement faible, de l ordre de 30 à 40 mj/m 2 (à 300 C) et par deux modes de déformation distincts. A température ambiante, la déformation se développe principalement par maclage [Dai et al ; Bailat et al ; Brimhall et al ; Lee et al. 2001a, 2001b ; Byun et al ; Lee et al. 2001c]. Au-delà de 300 C, les aciers irradiés se déforment principalement par glissement des dislocations. Dans le premier cas, la contrainte critique de maclage est atteinte en raison du durcissement induit par l irradiation. Les macles apparaissent souvent comme des bandes claires [Lee et al. 2001a] et possèdent une épaisseur de quelques dizaines de nanomètres. En effet, la limite d élasticité diminue avec la température [Stoenescu 2005] alors que la contrainte critique de maclage augmente 34. Dans ce cas, la contrainte appliquée devient inférieure à la critique de maclage et la déformation se développe par glissement de dislocations parfaites [Cole & Bruemmer 1995, Bailat et al. 2000, Hashimoto et al. 2000, Victoria et al. 2000]. Cependant, le mode de déformation actif dépend également de la vitesse de déformation appliquée. A C, le maclage est totalement absent pour des vitesses de déformation inférieures à 10 6 s 1. Ce mode est toutefois réactivé, pour des vitesses supérieures ou égales à 10 4 s 1 [Cole & Bruemmer 1995; Hashimoto et al. 2000]. De nombreuses publications décrivent les propriétés mécaniques des aciers irradiés d une part, et les microstructures d amas de défauts d irradiation, d autre part. Cependant, ces publications contiennent un nombre d informations trop limité, dans l optique du développement de simulations DD adaptées au traitement de ce problème. Aussi, des observations en MET sur un acier 316L irradié aux ions et déformé à 350 C sont spécialement réalisées, et présentées au paragraphe suivant. 34 En relation avec la faute d empilement, qui augmente également avec la température. 80

81 3.2.2 Observations en MET d un acier austénitique irradié/déformé Méthodologie Dans la pratique, il est souvent avantageux de remplacer les neutrons par des ions, pour l étude des métaux irradiés. En sélectionnant l énergie des ions incidents de manière adéquate, il est possible de générer de structures d amas de défauts ayant exactement les mêmes caractéristiques (diamètre et densité) que celles obtenues avec des neutrons, moyennant un léger accroissement de la température d irradiation. L utilisation d ions permet de limiter les réactions nucléaires de transmutation, responsables de l activation des métaux irradiés aux neutrons. De plus, la manipulation d échantillons irradiés aux ions n exige aucune précaution particulière alors que celle d échantillons irradiés aux neutrons nécessite des installations spéciales. Autre avantage, des fluences élevées peuvent être atteintes en quelques heures contre parfois plusieurs années en utilisant les faisceaux de neutrons. L inconvénient majeur de cette technique réside dans la profondeur irradiée, le plus souvent limitée à quelques micromètres. Si cette méthode d investigation ne permet pas d obtenir facilement de données représentatives du comportement mécanique, elle se prête parfaitement bien à l examen des mécanismes de déformation actifs après irradiation (voir aussi [Borodin et al. 2004]). Des éprouvettes de traction plates de dimension 48 mm x 17 mm x 1 mm (voir figure 3.9) en acier 316L sont utilisées. Ces échantillons sont tout d abord irradiés à 350 C aux ions Xe d énergie 95 MeV à une dose de 1 dpa, sur une profondeur de 10 µm. Après irradiation, les échantillons sont ensuite déformés en traction à 350 C à 8% avec une vitesse de déformation de 10-4 s -1. La face non-irradiée est alors polie mécaniquement, jusqu à ce que l épaisseur de l éprouvette atteigne 100 µm. Des disques de 3 mm sont ensuite poinçonnés, puis amincis par électro-polissage en prenant soin de protéger la face irradiée par un vernis. Figure 3.9. Géométrie d éprouvette et composition chimique de l acier testé Résultats Les irradiations réalisées conduisent à la formation de boucle de Frank (voir figure 3.10). La taille moyenne des boucles est de l ordre de 10 nm et la densité est estimée à m 3. Cette densité, relativement faible, permet une visualisation plus aisée des dislocations mobiles. 81

82 Figure Microstructure d amas de défauts d irradiation : boucles de Frank. La figure 3.11 montre la correspondance exacte entre la microstructure présente à l intérieur du grain, obtenue en MET, et la topologie de surface, obtenue en MEB. L accord entre l emplacement des bandes claires et des marches en surface montre que la déformation plastique est entièrement localisée dans les bandes de cisaillement. Figure Marches de surface correspondent à des bandes claires. La partie de droite est une micrographie obtenue en MET, la partie gauche est une micrographie MEB, réalisée sur la lame mince, à l endroit exact des bandes montrées en MET. Quelques macles mécaniques isolées ont également été observées (voir figure 3.12), mais celles-ci ont probablement été formées à température ambiante, lors de l étape de préparation finale (électro-polissage). Les observations de macles inclinées montrent qu elles contiennent encore de nombreux amas de défauts (voir figure 3.12b). 82

83 Figure Bandes de cisaillement associées au maclage. (d) Macles visualisées sur la tranche. Ces objets peuvent apparaître comme des bandes claires, dans certaines conditions d observation. (e) Macles inclinées : les conditions de diffraction ont été choisies de telle sorte à visualiser la microstructure interne de la macle. Les bandes claires observées ne contiennent pas de macles et sont formées par glissement de dislocations parfaites. Ces bandes claires possèdent des largeurs comprises entre 20 et 80 nm (voir figure 3.13), inférieures à celles observées dans le cuivre ou le nickel, mais comparables à celle observées dans les aciers austénitiques, dans les mêmes conditions. Figure Bandes claires formées par glissement de dislocations parfaites. Des dislocations isolées sont également observées. Elles apparaissent fortement crantées (voir figures 3.14 et 3.15). Les vecteurs de Burgers d une quinzaine de familles de dislocations ont été identifiés à l intérieur de 6 zones distinctes. Une majorité des dislocations analysées (12/15) sont de caractère vis. Les super-crans présents sur les dislocations traduisent vraisemblablement l absorption de défauts d irradiation, compte tenu de leur taille apparente (taille des crans ~ taille des boucles de Frank). 83

84 Figure Dislocations fortement crantées après interaction avec les défauts d irradiations. Les dislocations visibles en (a) et (b) sont de type vis, les dislocations visibles en (c) sont de type coin, le caractère des dislocations de l image (d) n a pas été déterminé. Certaines observations montrent que les bandes claires sont probablement formées par le glissement des dislocations vis, en accord les observations en MET in situ [Robach et al. 2003]. En effet, une bande claire en cours de formation a été observée. La figure 3.15a montre deux bandes claires, localisées par des cercles. Celle du bas de l image est bien développée, large et apparemment sans défaut. La bande du haut est vraisemblablement en cours de formation, elle est fine et contient de nombreux défauts. En inclinant la lame, les figures 3.15b et c montrent que la bande claire bien développée ne contient aucune dislocation apparente, alors que la bande du haut contient des dislocations de nature vis, qui semblent former un empilement. 84

85 Figure Formation progressive des bandes claires. (a) Vue générale : deux bandes de cisaillement parallèles formées dans un même grain et sur le même système de glissement. (b) Bande claire en cours de formation : présence d empilements de type vis. (c) Bande claire bien formée Discussion Les observations présentées dans ce paragraphe montrent qu à 300 C, les aciers austénitiques irradiés se déforment plutôt par glissement des dislocations parfaites que par maclage, que les dislocations mobiles sont capables d absorber les boucles de Frank et que les bandes claires sont souvent associées à des dislocations vis. La formation d une bande peut se décomposer en trois étapes : initiation, propagation et saturation. Ce processus est graduel et tridimensionnel : l examen de bandes individuelles ne permet pas de saisir l ensemble des mécanismes impliqués. A ce jour, il existe donc un consensus par rapport à la phase d initiation : les sources de Frank-Read initialement présentes dans le matériau ne peuvent être activées car elles sont décorées par les amas de défauts d irradiation. Aussi, les sources de dislocations responsables de la plasticité ont sans doute une origine alternative, vraisemblablement associée à des centres de concentration des contraintes. Différents mécanismes de propagation menant à l élimination des défauts ont été observés en MET et en DM. Ils tendent à montrer que les dislocations vis et coins jouent des rôles différents dans la plasticité post irradiation. La troisième phase, qui fixe l épaisseur des bandes claires, est la plus méconnue. Il est toutefois intéressant de noter que les épaisseurs de bandes claires nm obtenues sur des éprouvettes irradiées aux ions (zones irradiées de 7 µm, avec des ions Xe de 95 MeV) sont comparables celles obtenues sur des aciers irradiés aux neutrons (zones irradiées d épaisseur millimétrique). Cette comparaison révèle que la saturation est obtenue après un glissement des dislocations mobiles sur des distances inférieures ou égales à la profondeur d implantation des ions soit, au plus, quelques microns. 85

86 Figure Bandes claires dans un acier 316L irradié de 0,78 dpa avec des neutrons de 1 MeV, à 100 C. Déformation 32% à T = 25 C. Les dimensions caractéristiques des bandes claires formées dans un acier irradié sur plusieurs millimètres sont comparables à celles qui se forment dans un acier irradié sur quelques micromètres (voir figure 3.15 et 3.13, par exemple). 3.3 Simulations DD : analyse de la formation des bandes claires Adaptation des outils DD existants Sélection des paramètres Un code de Dynamique des Dislocations semblable à celui du chapitre 2 est utilisé pour simuler un ensemble de dislocations, se déplaçant à travers une population de boucles de Frank. Les constantes élastiques utilisées correspondent au cuivre pur, par souci de cohérence avec les calculs DM utilisés pour identifier les mécanismes d interaction dislocations/boucles élémentaires (voir paragraphe ). Le paramètre de maille XL, la longueur de discrétisation maximale Lmax et le pas de temps dt sont reportés en figure 3.17a, où elles sont comparées aux valeurs classiquement utilisées en DD [Verdier et al. 1998, Shin et al. 2003, Dépres et al. 2004]. En pratique, la longueur des segments est toujours supérieure à b, bien que le paramètre de maille XL soit inférieur à la distance inter-atomique. L utilisation de XL < b permet une meilleure description des boucles de Frank, dont le diamètre type est de 10 nm ( 200 XL) (voir figure 3.17b). L utilisation d un paramètre de maille réduit entraîne une l utilisation d un pas de temps s, qui permet d assurer le déplacement des segments individuels de manière adéquate. 86

87 a) b) Figure Particularités de simulations DD adaptés aux métaux irradiés. (a) Comparaison entre les paramètres utilisés sur métal pur [Verdier et al, 1998] et métal irradié, (b) Les boucles de Frank formées sous irradiation sont modélisées par des boucles prismatiques interstitielles avec b = ½ [10-1]. Le diamètre des boucles est de 10 nm et le distance inter-boucle correspond à la densité à saturation (fluence > 3 dpa) Volume de simulation La taille du volume de simulation est de 600 nm 600 nm 240 nm. Ses axes principaux sont alignés dans des directions cristallographiques : X = [10-1], Y = [-12-1], Z = [111] (voir figure 3.18). Ce volume est délimité par des surfaces infranchissables, faisant office de joints de grains. Le chargement appliqué est de type cisaillement pur, avec τ zy 0. De cette manière, la cission résolue vaut τ zy dans le système primaire ½[10-1](111) et 0.67τ zy dans le système secondaire (système dévié) ½[10-1](1-11). La vitesse de déformation imposée est de 1200 s -1, de sorte à ce que les dislocations atteignent une position d équilibre avant chaque incrément de contrainte. Une source de dislocation initiale (unique) est positionnée près de l une des surfaces du volume simulé, côté intérieur. La densité de boucle initiale est de 3, m -3, avec un diamètre de boucle de 10 nm. Ces valeurs sont comparables aux observations en MET, après irradiation aux neutrons dans des conditions REP [Pokor et al. 2005]. La distance inter-boucle moyenne associée à cette distribution est de 1/(N D loop ) ½ = 52 nm. La source et les boucles simulées sont décrites plus en détails dans les paragraphes suivants. L effet de la dispersion des tailles et des densités de boucles n est pas traité ici, mais pourrait faire l objet d une étude ultérieure, sans autres développements majeurs Microstructure de dislocations initiale Classiquement, les sources utilisées dans les simulations DD sont de type Frank Read [Ghoniem et al. 2001, Khraishi et al. 2002, Depres et al. 2004]. Dans les matériaux irradiés toutefois, les observations expérimentales [Sharp 1967, Robach et al. 2003, Edwards et al. 2005] montrent que les dislocations initialement présentes et situées au cœur des grains sont fortement décorées par des défauts d irradiation. De ce fait, elles ne peuvent être activées facilement, sous l action d une contrainte appliquée. Aussi, les dislocations mobiles sont plutôt générées durant la déformation à partir d hétérogénéités telles que les joints de grains ou en pointe de fissure [Robach et al. 2003]. 87

88 Figure Volume de simulation: géométrie et population de dislocations initiale. Le volume simulé comporte une source de dislocation de type vis d une longueur initiale de 600 nm et une population de boucles interstitielles de 10 nm de diamètre. Les dimensions du volume simulé sont de 600 nm 600 nm 240 nm. La densité de boucles est de 3, m 3 La source de dislocation est donc positionnée en bord de boîte, dans le but de simuler l émission de dislocation à partir du joint de grain (voir figure 3.18). Cette source génère une dislocation lorsque la cission appliquée τ zy atteint une valeur critique appelée contrainte de nucléation τ nuc. Chaque dislocation émise se traduit par une décroissance de la contrainte. Ainsi, le chargement appliqué est toujours inférieur ou égal à la contrainte de nucléation. Les dislocations générées par la source sont des lignes vis ou coins initialement rectilignes, avec b = ½[10-1]. Le plan de glissement (111) initial est situé au centre du volume simulé. Un temps d attente minimal de s est observé entre chaque émission. Cette période permet d assurer un glissement sur une distance minimale d environ 10 nm, à partir de la source. Dans ces conditions, la source peut générer des empilements de dislocations tels qu observés en MET in-situ [Robach et al. 2003]. Toutefois, la taille de d empilement et le régime de déformation obtenus sont directement contrôlés par le paramètre τ nuc Modélisation des boucles de Frank et règles d interaction locales Dans la réalité, les boucles de Frank possèdent un vecteur de Burgers de type a/3< 111 >. Dans les simulations, ces boucles sont modélisées à l aide de boucles prismatiques interstitielles, avec b = ½[10-1]. Le vecteur de Burgers sélectionné est le même que celui des dislocations mobiles émises par la source. Cette règle est inspirée des résultats de DM, qui montrent que le processus de défautement dote la boucle de Frank balayée du même vecteur de Burgers que celui de la dislocation mobile incidente. Chaque boucle est composée de 4 segments coins d une longueur de 10 nm (voir figure 3.17b) : deux segments appartiennent au système primaire ½[10-1](111) (en gris foncé) ; deux segments appartiennent au système dévié ½[10-1](1-11) (en gris clair). Les boucles prismatiques sont initialement immobiles et ne sont pas autorisées à se recombiner avec les dislocations mobiles. Ce comportement reproduit celui des boucles de Frank, naturellement sessiles. 88

89 Deux règles sont utilisées pour le traitement des interactions dislocations/boucles : une règle pour les vis et une règle pour les coins. - Interactions vis/boucles En figure 3.19, une ligne de dislocation vis d une longueur de 200 nm s approche de 3 boucles de Frank séparées de 50 nm. La dislocation incidente se courbe sur l action de la contrainte appliquée et entre d abord en contact avec la boucle centrale. A cet instant, les segments entrant en contact se recombinent spontanément, de sorte à former un tour d hélice, tel qu illustré en figure Dans les simulations DM, ce processus de recombinaison requiert la participation d un mécanisme de glissement dévié favorisé par le champ de contrainte local, mentionné au paragraphe Ce glissement dévié dit "de contact" est implicitement pris en compte, par le mécanisme d interaction illustré par les figures 3.19 et Figure Interaction entre une dislocation mobile de type vis et une rangée de boucles. (a) 60 MPa, 95 ps : la ligne est longue de 200 nm et se déplace dans le direction [-12-1] ; les boucles sont distantes de 50 nm. (b) 60 MPa, 155 ps : la boucle du centre est défautée par contact puis, est absorbée le long de la ligne sous la forme d un tour d hélice. (c) 60MPa, 300 ps : les trois boucles sont absorbées sous la forme de tours d hélice qui s étendent sur toute la longueur de la ligne ; la dislocation appartient à plusieurs plans (111). (d) 340 MPa, 680 ps : un des segments de dislocation est réémis dans un plan (111) parallèle au plan (111) initial. Par la même occasion, les deux crans sont repoussés dans les directions vis. Tout comme dans les simulations DM, la ligne de dislocation est fortement ancrée par le tour d hélice, puisque le super-cran comporte des segments situés dans le plan dévié. En conséquence, le super-cran ne peut se déplacer que dans la direction [10-1] commune à ces plans, ce qui empêche son transport direct, par la dislocation mobile incidente. Le désancrage de la ligne nécessite l activation d un super-cran d une longueur de 20 nm (voir figure 3.19d), avec une contrainte appliquée d au moins 340 MPa. Le segment activé se trouve dans un plan (111) situé au-dessus du plan de glissement initial (voir figure 3.21). Dans tous les cas, le premier super-cran activé est associé au segment de boucle situé la plus en aval, dans la direction du déplacement de la vis (voir figure 3.21b). Aussi, une dislocation se déplaçant dans la direction [-12-1] sera réémise dans un plan situé au dessus du plan (111) initial, alors qu une dislocation se déplaçant dans la direction [1-21] sera réémise dans un plan situé au- 89

90 dessous de son plan initial 35. L effet de ce mécanisme sur la formation des bandes claires peut être testé en DD, à condition d inhiber le traitement du glissement dévié associé au champ à longue porté, se rapportant à l expression 2.5. Figure Interaction entre une dislocation vis et une boucle isolée. (a) Annihilation cosécante, recombinaison des brins et formation du tour d hélice, dans sa configuration initiale. (b) Expansion du tour d hélice, permettant de minimiser la longueur de ligne et la tension de ligne associée. Le segment activé repousse alors les autres super-crans en direction des bords du volume simulé, ce qui permet le nettoyage d une zone spécifique limitée. Le défautement des boucles est donc exclusivement associé aux dislocations de type vis. Figure Interaction entre une dislocation vis et une boucle : effet de décalage du plan de glissement. (a) La contrainte appliquée atteint 60 MPa, 155 ps après le début du contact : la dislocation se déplace en direction [-12-1], dans un plan (111) traversant la boucle en son centre. (b) La contrainte appliquée 340MPa, 680ps après le début du contact : un segment de dislocation est réémis dans un plan (111) décalé, par rapport au plan initial. La dislocation incidente est réémise dans un situé au-dessus du plan initial, car le segment situé le plus en aval (de 2 nm) dans la direction de glissement (-12-1) est le segment supérieur de la boucle. - Interactions coin/boucles Le processus d interaction entre une dislocation mobile de type coin et une boucle de Frank est relativement simple. Au moment du contact, la dislocation est tout d abord immobilisée par la force d ancrage de la boucle (voir figure 3.22). La dislocation se courbe de part et d autre du point d ancrage. Lorsque la contrainte locale atteint 130 MPa, les segments ancrés forment un angle critique de 100. La dislocation peut alors traverser la boucle, qui reste intacte, à son emplacement initial. Ce mécanisme reproduit les résultats obtenus en Dynamique Moléculaire, où le cisaillement simple se traduisait par la formation d une marche mobile et parfaitement réversible. L angle critique de 100 reproduit également un résultat de DM en accord avec la formule suivante, provenant de la théorie de l élasticité : 35 Notez que la situation inverse est obtenue si la polarité du tour d hélice est inversée, après absorption d une boucle de Frank lacunaire par exemple : une dislocation se déplaçant dans la direction [-12-1] sera réémise dans un plan situé au dessous du plan (111) initial, alors qu une dislocation se déplaçant dans la direction [1-21] sera réémise dans un plan situé au-dessus de son plan de glissement initial. 90

91 τ edge = µb/l interloop cos(-φ c /2) = 130 Mpa (3.1) où µ = 42 GPa est le module de cisaillement, L interloop = 50 nm la distance inter boucle et -φ c l angle critique de désancrage. Figure 3.22 Traitement des interactions locales. (a) Le cas des dislocations vis : la boucle balayée est défautée à condition que la ligne locale soit orientée à ±20 d une direction vis. L orientation de la ligne de dislocation réelle est estimée à l aide d une droite reliant les points milieux de deux segments voisins, dont l un est entré en contact avec une boucle. (b) Le cas des dislocations coin : la boucles est cisaillée lorsque les segments forment un angle critique 100 par rapport au plan de la boucle. Cet angle est calculé à partir du segment en contact et de ses deux voisins. Globalement donc, les interactions de nature élastique permettent une gestion satisfaisante de l ensemble du processus d interaction observé en Dynamique Moléculaire : le désancrage par émission d un super-cran, le décalage du plan de glissement associé et le glissement des super-crans dans les directions vis (voir paragraphe ) Glissement des dislocations au travers d une population de boucles Dans ce paragraphe, le glissement des dislocations à travers une population de boucles de Frank interstitielles est analysé. A titre de rappel, la taille de boucles est de 10 nm, pour une densité de 3, m -3, correspondant à une distance inter-boucle de 52 nm. En vitesse de déformation imposée, trois régimes de déformation sont identifiés, selon la valeur de la contrainte critique de nucléation τ nuc : émission de dislocations isolées lorsque τ nuc > τ screw, où τ screw est la cission critique de déplacement des dislocations vis, émission successives, pour τ nuc τ screw, émission de dislocations groupées, pour τ nuc τ edge, où τ edge est la cission critique de déplacement des dislocations coins, avec τ screw > τ edge Emission de dislocations isolées (τ nuc > τ screw ) La source initiale mesure 200 nm de longueur et la contrainte critique de nucléation correspondante est τ nuc = 1000 MPa. Cette valeur est largement supérieure à τ screw et τ edge et par conséquent, le volume simulé ne compte jamais plus d une seule dislocation mobile à la fois. On distingue les sous-cas suivants. 91

92 - Dislocation coin isolée La dislocation coin initiale se déplace en cisaillant successivement les différentes boucles rencontrées. Ce mouvement s accompagne de la formation de parties vis crantées par absorption des boucles (tours d hélice). A l échelle du volume simulé, la dislocation mobile se présente alors sous la forme d une demi-boucle allongée, dans la direction [10-1] (figure 3.23a). Ce mouvement n implique qu un seul plan de glissement. La contrainte nécessaire à assurer la vitesse de déformation imposée est comprise entre 130 et 160 MPa, en fonction de la densité de boucle locale rencontrée par les parties mobiles. - Dislocation vis isolée Le mouvement de la dislocation vis initiale s accompagne de la formation de deux dislocations coins, qui se déplacent facilement jusqu aux frontières du volume simulé. La partie vis défaute et absorbe les boucles de Frank sous la forme de tours d hélice et devient fortement crantée (figure 3.23b). A l échelle du volume simulé par conséquent, tout comme dans le cas précédent, la dislocation mobile se présente sous la forme d une demi-boucle allongée dans la direction vis [10-1]. La contrainte nécessaire à assurer la vitesse de déformation imposée est comprise entre 200 et 260 MPa. Le désancrage des parties vis se produit localement, dans les endroits où les points d ancrage sont les plus éloignés les uns par rapport aux autres 36. Figure Déformation par émission de dislocations isolées. (a) Source de caractère coin : formation de longues parties vis ancrées et glissement planaire, (b) source de caractère vis : formation de parties coins de faibles longueurs et glissement non-planaire. Les boucles de couleur gris-bleu correspondent aux boucles initiales restées hors d atteinte du contact avec les dislocations mobiles. Les autres couleurs correspondent à des boucles cisaillées ou à des dislocations ancrées. 36 Il s agit d un effet statistique, de type "finger path". 92

93 La ligne vis ainsi activée se déplace sur une distance de l ordre de 100 nm avant de s immobiliser à nouveau, en laissant des parties coins de longueurs équivalentes. Les segments coins glissent alors en direction des frontières du volume simulé, ce qui s accompagne d où une chute de la contrainte appliqué. Ce mouvement permet de déplacer les crans sur une certaine distance, le long de la partie vis toujours ancrée. Ceci permet un nettoyage partiel des zones balayées, puisque les crans s accumulent dans un périmètre de taille réduite. Cependant, le balayage à partir de dislocations isolées successives ne peut suffire à la formation d une bande claire d une épaisseur bien définie. Les dislocations vis se déplacent en moyenne dans un plan incliné par rapport au plan (111) initial, en raison du processus de réémission montré en figure Comparaison vis/coin En résumé, la contrainte d activation des dislocations vis est supérieure à celle des dislocations coin. Aussi, la plasticité associée à une source initiale de type coin est contrôlée par les parties vis fortement ancrées (par les tours d hélice), exactement comme dans le cas d une source initiale de type vis. Incidemment, la longueur des parties vis impliquées est de 600 nm, i.e. la taille du volume simulé dans la direction Y. Par la suite, les seules sources considérées sont de type vis, dont la longueur initiale est fixée à 600 nm. Finalement, il a été montré que le déplacement de dislocations isolées ne peut expliquer la formation des bandes claires. Source initiale coin Source initiale vis Cisaillement des boucles Absorption des boucles : tours d hélice Entraînement des crans Epinglage par les tours d hélice Contrainte modérée Contrainte élevée Glissement planaire Réémission dans un plan supérieur Tableau 3.1. Comparaison des interactions impliquant des vis et des coins Emissions de dislocations successives (τ nuc τ screw ) La source vis initiale mesure 600 nm de longueur et la contrainte critique de nucléation est fixée à τ nuc = 200 MPa, i.e. comparable à la contrainte d activation associée aux dislocations vis. Dans ce cas, les vis se déplacent sur une distance limitée, bien inférieure au volume simulé, en direction X et Y (voir figure 3.24). 93

94 Figure Processus de nettoyage d un plan de glissement unique : schéma synthétique établit à partir des résultats de simulations DD. Les images correspondent aux points a, b et c, sur la courbe contrainte/déformation représentée en (d). (a) Une première dislocation vis D1 est émise. Elle se déplace sur 200 nm puis, change de plan de glissement en se désancrant, avant de s arrêter, épinglée par les boucles. Ce faisant, D1 contribue au nettoyage d un certain nombre de boucles, qui sont repoussées en bords de boîte sous la forme de crans. (b) Une deuxième dislocation D2 est émise. Elle se déplace tout d abord à travers la zone préalablement nettoyée, avant de contribuer à son expansion et à l accumulation de crans en bords de boîte. La phase d expansion associée à D2 correspond à un plateau de basse contrainte, visible sur la courbe contrainte/déformation. La durée des plateaux successifs s allonge au fur et à mesure que la déformation se poursuit, ce qui atteste de l expansion progressive de la zone claire. D1 se désancre à distance lorsque D2 arrive à la hauteur de D1, ce qui permet à cette dernière de parcourir 100 nm supplémentaires, avant de s immobiliser définitivement. D1 est alors située à une distance trop importante du plan initial pour être activée de nouveau, au passage de la dislocation isolée suivante. D2 est à son tour immobilisée, après deux changements de plans successifs. (c) Ce scénario se répète lors de l émission de D3. (d) Courbe contrainte/déformation. Les flèches correspondent l émission d une dislocation. Les marqueurs x désignent les positions d arrêt définitives des différentes dislocations. Les dislocations vis arrivent alors à se désancrer localement, là où la distance entre les points d ancrage est la plus importante. De cette manière, la ligne se déplace sur environ 200 nm en changeant de plan de glissement de une à deux fois, jusqu à ce qu elle comporte des crans sur toute sa longueur et de ce fait, se trouve définitivement immobilisée (voir figure 3.25). 94

95 Figure Processus de nettoyage d un plan de glissement unique, contenant la source de dislocation initiale. La microstructure finale, en (f), comporte de lignes vis fortement crantées et une accumulation de crans en bords de boîtes. D1-D5 désignent les dislocations émises, GP1-GP3 désignent les plans de glissement impliqués. Simulation DD visualisée selon la direction [111]. La contrainte appliquée s élève alors graduellement, jusqu à l émission de la dislocation suivante (voir figure 3.26). 95

96 Figure Courbe contrainte/déformation. Les marqueurs indiquent l émission de chaque nouvelle dislocation isolée. Les dislocations sont donc émises de manière isolée, les unes après les autres. Ce faisant, chaque ligne émise nettoie une zone d environ 200 nm, à partir de la zone nettoyée par la dislocation précédente et dans le plan de glissement contenant la source initiale. Figure Volume de simulation visualisé dans la direction [1-21]. Cette image correspond à une tranche de 200 nm d épaisseur, obtenue au point f de la figure Notez l accumulation de crans, en bords extérieurs de boîte (régions encerclées). Au fur et à mesure que s étend la zone nettoyée, les crans sont repoussés en périphérie du volume simulé, tel que montré en figure Les portions nettoyées sont représentées schématiquement en figure Ces simulations montrent que le processus de nettoyage est progressif et requiert le passage de plusieurs dislocations. Dans ce régime de déformation, le nettoyage est limité au seul plan initial, puisque que la contrainte locale associée aux dislocations isolées est insuffisante pour réactiver les dislocations immobilisées, situées dans des plans parallèles décalés (voir D1-D5, en figure 3.25b). 96

97 Figure Nettoyage du plan de glissement initial. Cette image correspond au point f de la figure Tranche de 200 nm d épaisseur découpée dans le volume simulée et visualisée selon une direction [10-1]. Notez l absence de bande claire d épaisseur finie Emission de dislocations groupées (τ nuc τ edge ) La source initiale mesure 600 nm de longueur et la contrainte critique de nucléation est fixée à τ nuc = 120 MPa ou 90 MPa, i.e. légèrement inférieure à la contrainte nécessaire au franchissement des défauts par les dislocations coins. Contrairement aux cas traités jusqu à présent, les dislocations mobiles n ont plus la possibilité de se déplacer de manière isolée. A vitesse de déformation imposée, la déformation se poursuit grâce à l effet d empilement, qui amplifie localement la contrainte appliquée, selon l expression : τ local = τ applied + τ pile up (3.2) avec, dans le cas de dislocations rectilignes infinies, τ pile up N dislocation τ applied. En présence de boucles de Frank toutefois, les dislocations vis absorbent les boucles sous la forme de crans sessiles (tous d hélice). L amplification de contrainte associée à une vis crantée est significativement modifiée, par rapport au cas d une vis rectiligne. Cet effet peut s expliquer à l aide du principe de superposition, illustré en figure 3.29d : une dislocation crantée peut être représentée par l addition d une dislocation rectiligne décalée de R loop = 5 nm sous le plan de glissement central et d une rangée de boucles de cisaillement régulièrement espacées. La contrainte générée par ces boucles est strictement nulle, dans le plan de glissement central [Khraishi et al. 2001]. Aussi, la cission générée sur D2 par la dislocation crantée n est plus proportionnelle à 1/r mais plutôt à r/(r 2 + R 2 loop). Cette configuration favorise la formation d empilements de grande dimension (avec N dislocation plus élevé que pour un empilement composé de dislocations rectilignes). 97

98 Figure Champ de contrainte à longue portée généré par une dislocation crantée. Configurations analysées : (a) dislocations D1 et D2 : deux vis rectilignes, (b) Dislocation D2 : vis rectiligne; dislocation D1 : vis crantée obtenue à partir de boucles de taille R loop = 10 nm. (c) Cission résolue s exerçant sur D2, en unités de µb/(2π), en fonction de la distance d entre D1 et D2 dans le plan primaire. Dans le cas (a), la cission diverge avec d décroissant, alors qu une valeur bornée est obtenue dans le cas b. (d) De fait, une dislocation crantée peut se décomposer en une ligne droite d une part et une série de boucles R loop =5 nm d autre part, ce qui explique l effet d écrantage de la contrainte (boucle = bi-dipôle). La même tendance est évidemment obtenue, dans le cas où D2 se trouve dans un plan de glissement décalé par rapport au plan de D1 : pour d fixée, cission D1 droite > cission D1 crantée ou inversement, pour une cission fixée, distance D1/D2 droite > distance D1/D2 crantée. Le mécanisme collectif dit "échange de brins" favorise également la poursuite de la déformation (voir figure 3.30a). Les dislocations de tête sont en effet freinées par les tours d hélice consécutifs à l absorption des boucles de Frank. Ce freinage permet aux lignes de dislocations suivantes d entrer en contact avec les premières et de réagir localement, par annihilation co-sécante. La recombinaison des lignes se traduit par un échange de brins, permettant de faire décroître, localement, la densité de crans le long d une ligne donnée : une portion de ligne fortement crantée, préalablement émise, est échangée avec une portion rectiligne, émise immédiatement derrière elle. Ce processus permet, dans certains cas, de réactiver une ligne auparavant immobilisée. Un troisième mécanisme collectif, appelé "effet avalanche" est également identifié : l activation d un brin entraîne l activation de brins situés sur les dislocations qui précèdent et qui suivent (voir figure 3.30b). Cette situation peut favoriser la création de portions 98

99 localement exemptes de crans, ce qui amplifie efficacement la contrainte locale, par effet d empilement 37. a) b) Figure Mécanismes collectifs. (a) Echange de brins. D1 acquiert une portion rectiligne, noncrantée. (b) Effet d avalanche. L activation d une portion de D2 génère des parties rectilignes, dont le champ de contrainte contribue efficacement à l activation de portions de D1 et D3. En résumé, lorsque la contrainte de nucléation est basse (τ nuc τ edge ), la déformation se développe de la manière suivante. Considérons tout d abord un groupe de dislocations fortement ancrées, après absorption de plusieurs boucles de Frank (voir figure 3.31a). Cette situation engendre la formation d empilements de grande taille, compte tenu de la faiblesse de τnuc et de la portée réduite du champ de contrainte associé aux dislocations crantées (voir figure 3.29b). d) Figure Formation d une bande claire, visualisée selon une direction [10-1]. (a) Les dislocations du groupe initial sont fortement ancrées. (b) Le groupe initial sert d appui à la formation d un empilement, ce qui permet d accroître la contrainte locale et d activer une fraction des lignes préalablement ancrées, grâce aux effets collectifs. (c) L arrivée de nouvelles dislocations permet à la déformation de se poursuivre. (d) Sur la courbe contrainte/déformation, ces événements se traduisent par une chute de contrainte. 37 Segments rectilignes = meilleure amplification de la contrainte locale. 99

100 Lorsque l empilement atteint une taille critique, les dislocations de tête peuvent être réactivées, par une contrainte localement élevée ou par échange de brins. Cette réactivation refoule les crans dans les directions vis, ce qui favorise la formation de segments rectilignes supplémentaires (voir figure 3.30 et 3.32). La contrainte générée par l empilement est fortement amplifiée et peut provoquer une avalanche de dislocations. Cet événement se traduit, sur la courbe contrainte/déformation, par une diminution momentanée de la contrainte appliquée. Dans le paragraphe suivant, ces différentes étapes sont décrites plus en détails et comparées, chaque fois que possible, avec des observations expérimentales. Figure Empilements et segments rectilignes glissant dans plusieurs plans parallèles. Les portions rectilignes, visibles au centre de l image, sont situées dans les zones préalablement nettoyées, où les crans correspondant à l absorption des boucles sont repoussés à la périphérie du volume simulé. Volume de simulation visualisé dans la direction [1-21] Analyse : formation de bandes claires dans les simulations DD La plupart des observations MET disponibles et présentées à titre de comparaison se rapportent au cuivre irradié. Les études concernant ce matériau sont en effet beaucoup plus nombreuses variées que celles se rapportant aux aciers austénitiques. Cette comparaison reste néanmoins pertinente, compte tenu de la forte analogie existant entre les mécanismes impliquant les SFT, et les mécanismes mettant en jeu des boucles de Frank. i. Mécanismes de glissement élémentaires en présence d amas de défaut d irradiation En présence d amas de défauts d irradiation, les dislocations vis absorbent les boucles sous la forme de crans sessiles, alors que les dislocations coins cisaillent les boucles, pour une faible contrainte appliquée. Les portions coins facilement activées peuvent alors entraîner les crans présents sur les portions vis. Par conséquent, lorsqu une boucle de cisaillement est émise à partir (par exemple) d un joint de grain, les portions coins peuvent se déplacer sur une distance relativement grande, comparativement aux dislocations vis qui sont rapidement immobilisées par les tours d hélice. Cette situation engendre la formation de boucles de cisaillement fortement anisotropes, avec de longues parties vis crantées. Ce type de microstructure est clairement visible en figure 3.33, où une micrographie MET est comparée à une simulation en DD. 100

101 Figure Microstructure de dislocation à l intérieur d une bande claire : comparaison entre observations MET et simulations DD. (a) Lame prélevée de manière parallèle à la bande claire, d après [Sharp 1967]. (b) Agrandissement de la zone rectangulaire indiquée en a. (c) Microstructure de dislocations générée en DD et visualisée dans la même direction. Les objets accumulés dans les directions coin sont des amas de boucles prismatiques et de longues dislocations vis crantées. Statistiquement, cette zone paraît claire dans une lame prélevée perpendiculairement au ce plan de glissement : les défauts sont localisés dans des zones de tailles réduites. En 3.3.2, il a été mentionné que le mode de déplacement des dislocations vis dépend uniquement de l amplitude de la contrainte de nucléation, par rapport à la force d ancrage d une dislocation vis. Lorsque τ nuc τ screw, les dislocations se déplacent de manière groupée puisque d une part, les dislocations de tête sont freinées par les crans sessiles qu elles contiennent et que d autre part, la portée du champ de contrainte associé à une dislocation crantée est fortement réduite, par rapport au cas des empilements de dislocations rectilignes. Ces conditions favorisent le désancrage des dislocations situées dans les plans décalés, par rapport au plan de glissement initial (voir figures 3.20 et 3.22). ii. Mécanismes de nettoyage des amas de défauts Dans les simulations DD, rappelons que le balayage des boucles de Frank se produit en deux temps. Dans un premier temps, les dislocations vis défautent et absorbent les boucles sous la forme de crans. A ce stade, les boucles fautées et immobiles sont transformées en segments glissiles, semblables à des boucles prismatiques 38. Dans un deuxième temps, l expansion des portions de caractère coin, faiblement ancrées, repoussent les crans dans la direction où ceuxci sont mobiles, parallèlement à une direction vis. De cette manière, les plans de glissement sont nettoyés de manière progressive. En effet, l activation des parties coin entraîne le déplacement des crans sur (au plus) quelques de nanomètres, alors que les bandes claires habituellement observées traversent grain dans son ensemble. Ceci indique que le nettoyage de toute une bande, à l échelle du grain, nécessite le passage de plusieurs dizaines de 38 Mobiles en direction vis ou b, mais sessiles dans les autres directions. 101

102 dislocations et ne peut en aucun cas être obtenu à partir de dislocations isolées. Le caractère progressif du processus de nettoyage a été mis en évidence expérimentalement (voir figures 3.15 et 3.34). Figure Observations mettant en évidence le caractère progressif du processus de nettoyage d une bande claire à partir d un empilement de dislocations vis. (a) MET in-situ, d après [Robach et al, 2003] : plasticité en pointe de fissure, (b) plasticité en zone indentée. Les crans balayés, tout comme les boucles prismatiques, se déplacent exclusivement dans les directions vis. Ils forment donc, dans les zones où ils s accumulent, des structures allongées dans une direction coin, de type <121>. En DD, ces structures sont visibles à la périphérie du volume de simulation (voir figures 3.27 et 3.33). A l échelle de grains de 50 µm toutefois, les sources peuvent être parfois beaucoup plus allongées que les sources de 600 nm utilisées ici. Dans ce cas, il existe une forte probabilité de réactiver une ligne crantée en plusieurs endroits à la fois, tel qu illustré en figure 3.35a. Par la suite, les portions de caractère coin (et de signe opposé) se propagent le long de la ligne (voir figure 3.35b). La jonction et l annihilation des parties communes génèrent des débris, sous la forme de larges boucles prismatiques crantées (voir figure 3.35c). De telles boucles ont été décrites dans [Sharp 1967], à partir d une lame prélevée de manière parallèle à la bande claire (voir figure 3.33a et b). 102

103 Figure Formation de boucles prismatiques crantées de grande dimension. (a) Deux segments de dislocations sont activés, le long d un segment de type vis. (b) La parties coin correspondantes se déplacent dans les directions vis. (c) Les parties coin communes s annihilent et laissent une boucle prismatique de grande dimension. Les bandes claires décrites dans la littérature sont souvent exemptes de dislocations. Dans la plupart de cas toutefois, les micrographies présentées correspondent à des lames prélevées de manière perpendiculaire au plan de la bande. Cette configuration est la plus défavorable à l observation des débris et dislocations résiduelles. En effet : Les boucles balayées s accumulent dans des zones de taille réduite, représentant une faible portion de la bande claire considérée dans son ensemble. Typiquement, les zones d accumulation sont distantes de 500 nm les unes des autres, alors que l épaisseur des lames est comprise entre 100 et 200 nm. A titre indicatif, une lame prélevée perpendiculairement à la zone A de la figure 3.33a ne contiendrait aucune dislocation résiduelle ni débris. La taille des débris prismatiques est de quelques centaines de nanomètres. Ainsi, une lame de 100 nm d épaisseur ne contient qu une faible partie de ces boucles résiduelles. Dans plusieurs cas enfin, les plans de glissement primaire et secondaire sont orientés de manière parallèle au faisceau d électrons. Le vecteur de Burgers (qui les contient ces deux plans) est donc parallèle au faisceau d électrons, alors que le vecteur-diffraction g est perpendiculaire à ce dernier. La condition g.b = 0 est vérifiée et les dislocations ou débris sont hors contraste. Selon toute vraisemblance donc, les bandes claires ne sont pas totalement exemptes de dislocations. Elles comportent vraisemblablement des zones de taille réduite, où la densité de dislocations et de crans est très élevée. Dans le cas contraire, le transport des crans sur plusieurs dizaines de microns serait nécessaire à leur élimination, ce qui paraît improbable, compte tenu des résultats présentés ici. 103

104 En résumé, le mécanisme de nettoyage obtenu dans les simulations en DD implique l action successive des portions vis puis, des portions coins. Ce mécanisme est efficace et permet de transformer une population d amas de défauts finement dispersée, en une population de boucles prismatiques crantées, localisées dans des zones de taille réduite. Inversement, ce processus s accompagne de la formation de larges zones claires, exemptes de dislocations. iii. Mécanismes d élargissement et de saturation de l épaisseur des bandes claires En figure 3.21, il est montré que le désancrage des dislocations vis crantées se traduit par l activation de segments situés dans de nouveaux plans de glissement, légèrement décalés par rapport au plan de la source initiale. En toute logique, la formation d une bande claire d une certaine épaisseur implique le nettoyage de ces plans et donc le glissement actif, dans ces plans, de dislocations de caractère vis. Dans les simulations DD, ce phénomène est obtenu lorsque les dislocations sont émises et se déplacent de manière groupée, à l aide des effets collectifs. Dans tous les autres cas, les dislocations se déplacent de manière isolée et le glissement reste très limité, en-dehors du plan initial. Figure Cission résolue s exerçant sur une dislocation en fonction de sa distance h par rapport au plan de glissement initial. La source (S) émet des lignes de dislocation produisant un empilement dont la contrainte contribue à activer les dislocations situées dans des plans supérieurs. La courbe h(τ) prend en compte l effet des crans (voir figure 3.29). Dans le cas contraire, l épaisseur de bande h' >> h, obtenue dans les simulations ou observée expérimentalement. Dans les conditions favorables donc (τ nuc τ edge ), les dislocations sont se déplacent en groupe, sous la forme d empilements. La contrainte générée par ces empilements sur les dislocations de tête (ancrées) décroît avec la distance par rapport au plan de glissement initial. Il existe donc une distance h à partir de laquelle la contrainte devient inférieure à la contrainte nécessaire à la réactivation des dislocations vis : τ dislocation (z = h) = τ applied + τ pile up < τ unpinning (3.3). où τ unpinning dépend à la fois de la force et de la densité d obstacles. Grâce à ce mécanisme, les dislocations vis situées en z > h sont donc immobilisées de manière irréversible et la distance h correspond à l épaisseur de la bande claire (voir figure 3.36). 104

105 1 Dislocation vis crantée réactivé dans un plan décalé, par rapport au plan primaire 2 Formation d empilement de grande taille, favorisant le glissement des dislocations vis réactivées 3 Formation d une bande claire d une certaine épaisseur Tableau 3.2. Etapes du processus d élargissement d une bande claire. 3.4 Comportement durcissement-adoucissement et bandes claires Méthode d investigation Les simulations du paragraphe reposent sur différentes données expérimentales directes, en ce qui concerne notamment les populations d amas de défauts d irradiation et le mode de déformation plastique (absence de maclage). Quelques unes des hypothèses utilisées s appuient également sur l observation de métaux irradiés-déformés, comme par exemple l utilisation de dislocations non-décorées et positionnées aux joints de grains, à titre de sources initiales. A partir de ces configurations, les simulations DD ont montré que la formation de bandes claires est associée à des sources dont la contrainte d activation est relativement faible, ce qui assure une déformation plastique par glissement collectif des dislocations mobiles. Ces résultats ne permettent donc pas d expliquer pas la phase de durcissement initiale, pourtant clairement observée en traction, au-delà d une certaine fluence caractéristique (voir figure 3.7). Il est possible de concilier ces deux effets (durcissement puis, adoucissement) en s appuyant sur des résultats expérimentaux complémentaires. Incidemment, l activité plastique observée après irradiation coïncide, le plus souvent, avec la présence de singularités géométriques de type précipités, pointes de fissure ou joints de grain (voir figure 3.37c et d). Parmi les différentes possibilités, les joints de grains retiennent particulièrement l attention, étant donné qu ils restent souvent libres d amas de défauts d irradiation (voir figure 3.37a, b). A titre d interfaces internes en effet, les joints contribuent efficacement à l élimination des défauts ponctuels (effet de puits), entravant la germination et la croissance des amas de défauts ou des boucles, sur quelques centaines de nanomètres. Après irradiation donc, une source située près d un joint de grain est théoriquement plus facilement activée qu une source localisée au cœur du grain. Quoiqu il en soit, les mécanismes de déformation associés aux configurations singulières favorisent nettement la formation de bandes claires, très semblables à celles obtenues en traction. 105

106 a) b) c) d) e) Figure Poly-cristal irradié avant et après déformation plastique. (a) Joint de grain libre d amas de défauts d irradiation sur quelques centaines de nanomètres dans le cuivre, après irradiation de 0,3 dpa à 323K. (b) Un phénomène semblable est également observable dans les aciers 316L, particulièrement à plus haute température. Après 3 dpa à 500 C par exemple, les boucles sont nettement plus grandes et moins nombreuses à proximité des joints de grains. (c) Bandes claires formées à partir de sources situées au joint de grain dans un cuivre irradié [Robach 2003]. (d) Bande claire formée à partir d une inclusion, dans un alliage CuCrZr irradié [Edwards 2005]. (e) Représentation schématique d une source associée à une singularité géométrique localisée au joint de grain. Ce type de source émet des demi-boucles coplanaires successives. Il reste cependant difficile d évaluer le comportement mécanique associé au scénario proposé, compte tenu du fait que les centres de concentration de contraintes possibles sont répartis à travers l ensemble du poly-cristal. Il est possible de contourner cette difficulté en raisonnant par analogie avec la nano-indentation; qui permet de produire des sources de dislocations de façon systématique, à l intérieur d une zone spatialement confinée. En effet, il a été montré que la déformation plastique accommodant le déplacement de l indenteur se développe à partir de dislocations générées dans la zone de contact [Robertson 1998]. Durant un essai d indentation post-irradiation, ces dislocations sont naturellement sont libres de tout effet d ancrage initial (de type décoration). Mécaniquement, cette situation correspond étroitement aux cas présentés en figure 3.37c et d et constitue un cas idéal pour l analyse des effets collectifs, supposés nécessaires à la formation des bandes claires. 106

107 3.4.2 Déformation plastique induite par nano-indentation Bien que l essai de nano-indentation soit relativement simple à mettre en œuvre, la plasticité de la zone de contact reste un phénomène complexe. Les effets propres à l irradiation, y compris les phénomènes à l origine du mode de déformation plastique (dislocations ou maclage) sont plus facilement mis en évidence par comparaison aux données obtenues sur matériaux non-irradiés Nano-indentation sur métaux non-irradiés Le travail décrit dans ce paragraphe concerne des essais de nano-indentation à très faible profondeur (h < 50 nm), réalisés à l aide d un indenteur de géométrie sphérique (rayon 400 nm), à température ambiante. Dans son principe, la nano-indentation est essai de dureté instrumenté, où la force appliquée sur le poinçon et la profondeur de pénétration correspondante h sont enregistrées de manière continue (figure 3.38a). (a) (b) (c) Figure Nano-indentation: principe et déformation plastique associée. (a) Représentation schématique d une courbe d indentation. La pente à la décharge permet d obtenir le module d élasticité. (b) Micrographie MET sur monocristal de cuivre orienté [001]. La profondeur d indentation est de 25 nm, (c) idem, mais pour une profondeur de 50 nm. Ce signal permet de tracer une courbe de charge à partir de laquelle différentes données mécaniques locales sont obtenues (dureté, module de retour élastique, etc). Par convention [Oliver & Pharr 1992]), la dureté notée H est définie par le rapport entre la force maximale appliquée divisée par l aire projetée de l empreinte résiduelle. 107

108 Cet essai présente de nombreuses particularités par rapport aux essais mécaniques classiques, où le comportement plastique dépend l activation de sources présentes sur un grand volume de matière. En nano-indentation au contraire, les dislocations nécessaires à l accommodation plastique sont générées à l intérieur d un volume cristallin très réduit, proportionnel à la taille de la zone de contact (figure 3.38b et c). Cette configuration particulière se traduit par différents effets, sur la courbe de charge (figure 3.39). Figure Courbe de chargement en nano-indentation dans un acier austénitique recuit. Trois régimes de déformation distincts sont mis en évidence. 1- pour des indentations de très faible profondeur (h < 10 nm), la réponse du matériau est purement élastique. C est le régime dit "de Hertz" avec P h 3/2, d après la première solution analytique présentée à ce problème axisymétrique (voir figure 3.40a et [Johnson 1987], par exemple). L axe d indentation est défini par une droite perpendiculaire à la surface indentée, traversant le centre de l indenteur sphérique. Les directions radiales croisent l axe d indentation à angle droit, parallèlement à la surface indentée. Dans une direction radiale, il peut être montré que certaines composantes du teneur des contraintes sont de polarités différentes, de part et d autre d une zone circulaire délimitant la surface de contact (voir figure 3.40b). Il sera montré que cette particularité engendre des conséquences non négligeables, du point de vue du développement de la plasticité. a) b) Figure Tenseur des contraintes associé à l indentation d un milieu élastique. Partie de gauche, composantes associées à un poinçon plat, partie de droite, composantes associées à une indentation sphérique. Schéma tiré de [Johnson 1987]. 108

109 2- pour des profondeurs comprises entre 10 et 50 nm, la réponse du matériau est de type P h. Ce régime de déformation, ici appelé "nucléation" élasto-plastique, dépend en partie de la nucléation des boucles de dislocation prismatiques (figure 3.41) et de la déformation élastique. Il a été démontré, notamment en dynamique moléculaire, que les premières boucles prismatiques se forment à partir d un défaut initial généré sous la surface de contact (voir figure 3.41a). La position du défaut initial correspond à l endroit où la cission résolue effective est maximale [Miller & Rodney 2008], ce qui coïncide plus ou moins bien avec la prédiction de la solution élastique, observée à l aide de l expérience du radeau de bulles (voir figure 3.41b). En l absence de défauts de type marches de surface (ou autres), la contrainte appliquée nécessaire à la germination des dislocations est du même ordre de grandeur que la contrainte théorique [Tadmor et al. 1999, Rice & Thompson 1974]. Expérimentalement en effet, la force appliquée vaut environ 0,4 mn, lorsque h = 30 nm (voir figure 3.39). Il est possible d estimer la contrainte locale (maximale) en divisant cette force par la surface de contact correspondant à la solution élastique 39, soit R cont = (R ind h) 1/2. De cette manière on trouve σ ~ 10 GPa, avec R ind = 420 nm. b) a) c) d) Figure Nucléation de dislocations induite par un indenteur sphérique. (a) Nucléation de boucles prismatiques en dynamique moléculaire : indentation selon (111) dans du Nickel avec 1,6 Millions d'atomes [Fivel & Rodney 2004], (b) Nucléation de défauts : expérience du radeau de bulles, d après [VanVliet & Suresh 2002]. La position du défaut initial, sous la surface de contact, coïncide exactement avec la contrainte maximale prédite par la solution élastique (voir figure 3.40), (c), (d) boucle prismatique dans un acier austénitique indenté à faible profondeur (< 30 nm), visualisée selon deux directions différentes. 3- pour des indentations h > 40 nm, les boucles prismatiques ne sont plus confinées à leur cylindre de glissement initial (figure 3.42). Par effet de distorsion associé au champ de contrainte spatialement hétérogène 40, une partie des boucles se comportent à la manière de 39 Dans la pratique, la surface de contact est souvent plus importante que la valeur calculée en élasticité. De plus, en présence de marches de surface initiales, les dislocations peuvent être produites très près de la surface et pour des contraintes appliquées moins importantes que sur une surface parfaitement plane. 40 Glissement différentiel des différentes parties de la boucle, sous l effet d une contrainte hétérogène. 109

110 sources de dislocations (voir figure 3.42, schéma de droite), émettant des demi-boucles de cisaillement co-planaires. Ce régime de déformation élasto-plastique est ici appelé "multiplication". La contrainte d activation des sources correspondantes est de l ordre de 2µb/R, où R correspond à la longueur des segments activés. Avec R = 0,5 µm (voir figure 3.42 : zone marquée d un cercle) et les valeurs du tableau 2.3, on trouve σ ~ 89 MPa, ce qui inférieur de un à deux ordres de grandeur, par rapport aux contraintes caractérisant le régime de nucléation. Figure Accommodation plastique à l échelle de la nano-indentation. Micrographie MET illustrant l origine du régime de multiplication. Sur la courbe de charge, le départ du régime de multiplication coïncide avec un nouveau point d inflexion, situé en h 40 nm (voir figure 3.39). Cet effet est attribuable à une particularité d une des composantes du champ élastique σ r /p m, qui change de polarité de part et d autre de la zone de contact, délimitée par la coordonnée r = a. Ceci a pour conséquence que les dislocations (d un signe donné) générées durant les étapes initiales restent confinées de part et d autre de la zone de contact. Des empilements de dislocations se forment donc graduellement en r = a, au fur et à mesure que le régime de multiplication se prolonge. Ce phénomène accroît la force nécessaire à la poursuite de la déformation, d où un accroissement de la pente de la courbe de charge (point d inflexion) Nano-indentation sur aciers austénitiques irradiés Des irradiations sont réalisées à l aide de faisceaux d ions 41, tout comme au paragraphe Pour les besoins de la discussion qui suit, l état irradié sera noté 2 et l état non-irradié sera noté 1. Dans un acier inoxydable, une irradiation de 3 dpa se traduit par une augmentation de 100% de la limite d élasticité (voir figure 3.7, par exemple). En nano-indentation au contraire, l accroissement de dureté 42 obtenu pour la même fluence reste relativement faible, soit H/H 10% [Robertson 1997, 1998]). L observation en MET de la zone plastique permet d expliquer cet effet, a priori inattendu. Tout comme dans le cas non-irradié, la zone plastique se développe par étapes successives. 41 Les ions réagissent fortement avec les atomes d une cible métallique. Pour cette raison, leur libre parcours moyens est extrêmement réduit, contrairement au cas des neutrons. En pratique, les épaisseurs implantées sont de l ordre de quelques microns. 42 Classiquement, la limite d élasticité est proportionnelle à la dureté. 110

111 Figure Nano-indentation dans un acier irradié avec des ions. Courbes force/déplacement associées à un état non-irradié (marqueur 1) et irradié (marqueur 2). Le seuil associé au régime de multiplication est décalé d environ 10 nm, dans le cas 2. Les micrographies MET (à droite) sont associées aux états 1 et 2 et à une même profondeur d indentation h = 30 nm. 1- aux très faible profondeurs (h < 10 nm), la réponse du matériau reste purement élastique : les courbes 1 (non-irradié) et 2 (irradié) sont strictement confondues (voir figure 3.43). 2- pour une profondeur d indentation h comprise entre 10 et 40 nm, la réponse locale du matériau est de type P h et les courbes 1 et 2 restent identiques. Deux micrographies MET montre de la zone plastique obtenue dans l état (2) et l état (1), pour h = 30 nm. Ces observations montrent que les boucles prismatiques générées dans l état irradié 2 sont rigoureusement comparables à celles obtenues dans l état non-irradié 1. Contre toute attente, la déformation plastique de l acier irradié reste donc majoritairement accommodée par l émission de dislocations parfaites, plutôt que par maclage (voir paragraphe 3.2.1). 3. La figure 3.43 montre que dans l état (2), le régime de multiplication débute pour h = 40 nm, comparativement à h = 50 nm, dans l état (1). Ainsi, dans l état 2, l obtention d une profondeur donnée supérieure à 40 nm requiert une force plus importante que dans l état 1 (de l ordre de 0,2 mn). Incidemment, cet effet est associé à la majeure partie 43 de l accroissement de dureté H/H mesuré en nano-indentation, entre les états 1 et H/H F max /F max en négligeant la différence d aire projetée de l empreinte résiduelle (courbes de décharge pratiquement identiques). Dans ce cas, avec F max = 0,2 mn et F max = 1,8 mn, H/H 11,1%. 111

112 Figure Zone plastique induite par nano-indentation dans un acier austénitique irradié aux ions. Le schéma de gauche montre la position de prélèvement de la lame. Sur la micrographie présentée à droite, trois zones, notées 1, 2 et 3 sont décrites et commentées dans le texte et à ne pas confondre avec les états (1) non-irradié et (2) irradié. Le triangle donne l orientation des faces de l indenteur, de géométrie sphérique pour h < 50 nm, pyramidal pour h > 50 nm. La projection des vecteurs normaux aux différentes faces est également représentée. En termes de microstructures de dislocations, ce (modeste) durcissement relatif est vraisemblablement associé à la formation de bandes claires, dans la zone indentée. En figure 3.44, la partie la plus rapprochée de l axe d indentation est exclue de la lame, durant l étape de préparation finale. Ce secteur central concentre l ensemble des événements de nucléation et une partie du phénomène de multiplication. Cette région présente donc la plus forte densité de dislocations, ce qui rend souvent difficile tout tentative d observation et d analyse MET. Le secteur périphérique de la zone plastique présente une densité beaucoup plus faible que le secteur central. C est dans ce secteur, relativement libre de dislocations, que se produisent les phénomènes de multiplication (étape 3). 112

113 Figure Zone plastique induite par nano-indentation dans un acier austénitique irradié aux ions : détails. (a) Dans la zone 1, les amas de défauts d irradiation sont clairement visibles, y compris dans la zone fortement amincie. (b) Dans la zone 2, les amas de défauts d irradiation dans les plans <11-> ont été balayés. (c) Dans la zone 3, les amas de défaut d irradiation dans les plans <11-1> sont clairement visibles. En figure 3.45a (et 3.44), le secteur 1 est situé hors de la zone plastique, en extrême bord de lame mince. Cette zone présente une densité d amas de défauts homogène, y compris dans les portions de la lame dont d épaisseur inférieure à 25 nm. Le secteur 2 est situé à l intérieur de la zone plastique et la micrographie associée montre qu elle est exempte d amas de défauts d irradiation (figure 3.45b). La comparaison entre les secteurs 1 et 2 montre que l absence d amas en 2 n est pas un artéfact associé à l étape d amincissement finale. Le secteur 1 est en 113

114 effet tout aussi mince que le 2 et conserve la même population d amas que partout ailleurs dans la lame, y compris dans des portions distantes de la zone indentée. Le cas des boucles de Frank <11-1> est révélateur du caractère local de la plasticité et possiblement, du caractère anisotrope (vis-coin) du mécanisme de nettoyage des amas de défauts d irradiation. Les boucles <11-1> sont en effet absentes du secteur 2, où les conditions d observation sont pourtant idéales. Des boucles <11-1> sont en revanche clairement visibles en 3, dans les mêmes conditions d observation (figure 3.45c). Vraisemblablement, le glissement actif en 2 est permet produire des dislocations groupées, condition nécessaire au nettoyage des boucles sur une épaisseur finie (voir paragraphe 3.3.3). Ces conditions ne sont sans doute pas réunies en 3, où le champ de contrainte local (voir figure 3.40) active d autres systèmes de glissement qu en 2. Quoiqu il en soit, seul le régime de multiplication, clairement identifiable sur les courbes d indentation, réunit de manière systématique l ensemble des conditions nécessaires au nettoyage des zones claires 44 (voir paragraphe 3.3.3). Considérées de manière isolée, les bandes claires possèdent un comportement mécanique proche de celui du matériau initial, dans l état non irradié [Byun & Farrell 2004]. Ce résultat est compatible avec le comportement de la figure 3.31d, où la contrainte appliquée reste relativement basse par rapport aux données de la figure 3.7 et ce, tout au long du temps simulé. Puisque la déformation des bandes claires générées durant le régime de multiplication est voisine du régime initial, le durcissement relatif accessible à la mesure par nano-indentation reste faible, tel que montré en figure En d autres termes, les essais de traction donnent les propriétés mécaniques du poly-cristal dans son ensemble (durci par l irradiation), alors que les essais de nano-indentation caractérisent plutôt le comportement mécanique de bandes claires isolées, adouci par la localisation de la déformation. La formation des bandes claires requiert des sources dont la contrainte d activation est basse, ce qui ne permet pas d expliquer la phase de durcissement initial, observée sur les courbes de traction, en figure 3.7. En raisonnant par analogie avec la nano-indentation, il est possible de supposer que la formation de bandes claires implique différents régimes de déformation successifs, possédant chacun une contrainte d activation caractéristique. Initialement donc, les sources habituellement activées, présentes à l intérieur des grains, sont totalement inhibées par le phénomène de décoration [Trinkaus et al. 1997b, Robach et al. 2003]. La déformation se poursuit donc par l activation de sources alternatives dont la formation nécessiterait, au mois au départ, l application d une contrainte élevée, tendant vers la contrainte théorique de nucléation (voir figure 3.40 et 3.41). En traction, cette situation pourrait correspondre à la déformation engendrée par des singularités aux joints de grains (voir figure 3.37c), par ailleurs relativement libres d amas de défauts d irradiation (voir figure 3.37a et b). Dans un deuxième temps, les dislocations initiales évoluent, sous l application du champ hétérogène, jusqu à former des sources telles qu illustrées en figure 3.37e ou en figure 3.42, nécessitant une faible contrainte d activation. Incidemment, la contrainte d activation des sources de la figure 3.42 est d ailleurs très comparable au résultat de la figure 3.31d, obtenu en DD. 44 Contrairement au régime élastique et au régime de nucléation. 114

115 Figure Mode de déformation plastique dans un acier austénitique: influence du durcissement. (a) Bulles d hélium, conduisant à un durcissement prononcé. (b) Zone plastique formée par nanoindentation, en présence de bulles : la déformation est exclusivement accommodée par maclage, bien visibles à proximité du marqueur A. (c) Boucles de Frank après 3 dpa à 350 C, ions Kr de 700 kev. (d) Zone plastique formée par nano-indentation, en présence de boucles de Frank : la déformation est exclusivement accommodée par des dislocations. Les flèches indiquent une zone balayée : les conditions d observation des zones claires sont moins favorables qu en figure 3.45, puisque la lame contient l intégralité de la zone plastique produite par l indenteur. Au paragraphe 3.2.1, il est rapporté que les aciers austénitiques irradiés se déforment majoritairement par maclage, lorsqu ils sont sollicités en traction à température ambiante. Classiquement, ce mécanisme est aussi activé lorsque le durcissement induit par l irradiation devient important : la contrainte appliquée atteint alors la contrainte critique de maclage. Or, en nano-indentation, la déformation plastique est majoritairement accommodée par des dislocations parfaites, bien que les essais soient réalisés à température ambiante (voir figure 3.46d). L absence de maclage est donc une indication supplémentaire de l adoucissement consécutif à la formation de bandes claires. Dans le cas contraire, la déformation eut été majoritairement accommodée par maclage, comme en figure 3.46b, en présence de bulles d hélium de 2 à 4 nm de diamètre. Les bulles constituent donc, à l évidence, des obstacles au glissement plus efficaces que les boucles de Frank. Dans certaines conditions d observation, des nano-macles de déformation peuvent toutefois être observées dans les zones majoritairement déformées par des dislocations parfaites (voir figure 3.47a). Ces objets sont clairement associés à l irradiation : aucune macle n a été repérée dans un acier austénitique non-irradié, après nano-indentation [Robertson 1998]. La formation de macles en l absence d un fort durcissement et en présence de boucles de Frank peut s expliquer par le mécanisme décrit en [Niewczas et al. 2002]. L interaction entre une dislocation de Frank (b = 1/3<111>) et d une dislocation parfaite (b = ½<110>) permet en effet de générer une configuration particulière, appelée source de maclage (voir figure 3.47b). 115

116 Dans un monocristal de cuivre (non-irradié), les dislocations de Frank sont générées au hasard des interactions, à forte de déformation plastique (> 20%). Dans le cas présent au contraire, les dislocations de Frank nécessaires à la formation des sources de maclage sont présentes en grand nombre et sous la forme de boucles, dès le début de la déformation plastique. Ces conditions sont donc idéales à l activation de ce mécanisme de maclage. a) b) c) Figure Zone plastique induite par nano-indentation dans un acier austénitique irradié aux ions : détails. (a) Micro-macles de différentes orientations, visibles dans les zones B et C de la figure Micrographies en champ sombre. (b) Source de maclage hypothétique à partir de l interaction entre une boucle de Frank et une dislocation mobile parfaite. Schéma tiré de [Niewczas & Saada 2002]. (c) Zone plastique induite par nano-indentation dans un acier austénitique irradié à l aide de faisceaux d ions. Schéma de gauche : position de prélèvement de la lame. A droite : micrographie MET montrant des sources de maclage, décrites en b. Les sources repérées sont notées S, les pointes de flèche indiquent la présence de tétraèdres de faute d empilement. 116

117 L orientation d une macle associée à ce mécanisme est directement reliée à la nature du glissement primaire actif (dislocations parfaites), dans la région considérée. L orientation distincte des nano-macles formées en 2 et 3 montre donc clairement que les systèmes de glissement activés sont de nature distincte, d une région à l autre de la zone plastique. Ces observations confirment l existence d un effet de cloisonnement de la plasticité, vraisemblablement associé à l hétérogénéité spatiale du champ de contrainte (voir figure 3.47c) Apport de la nanoindentation : bilan Les essais de nano-indentation permettent d obtenir les informations suivantes, concernant l amorçage de la déformation plastique dans les aciers austénitiques irradiés : - Le chargement mécanique induit par nano-indentation favorise la nucléation d un grand nombre de dislocations, à l intérieur d un volume réduit. - Les sources de dislocations générées durant l essai de nano-indentation sont initialement libres de tout ancrage (non-décorées), y compris dans un matériau irradié. - Trois régimes de déformation sont clairement identifiés : le régime élastique, le régime de nucléation et le régime de multiplication. Ces trois régimes sont également identifiables sur des matériaux irradiés, contenant des boucles de Frank. - Le régime de multiplication est favorable à l émission de dislocations se déplaçant glissent de manière groupée, condition nécessaire à la formation des bandes claires, d après les simulations DD. - La plasticité propre au régime de multiplication permet d obtenir un adoucissement local du matériau irradié, associé à la formation de bandes claires, directement observées en MET. Le caractère systématique de ce mécanisme est mis en évidence par l analyse d un grand nombre de courbes d indentation. - La présence de boucles de Frank formées durant l irradiation contribue à la formation de structures particulières, permettant d expliquer la présence de macles de déformation, en l absence d un durcissement marqué. - L orientation des macles, d une région à l autre de la zone indentée, révèle le caractère local du glissement activé, en termes de systèmes de glissement. Cet effet est compatible avec l hétérogénéité du champ de contrainte et du caractère purement local du nettoyage des zones claires. 117

118 3.5 Conclusions La formation des bandes claires est analysée, dans un matériau métallique déformé après irradiation, caractérisée par la présence d une population de boucles de Frank. D un point de vue technologique, la compréhension de ce phénomène est nécessaire, afin de prédire les propriétés résiduelles des éléments de structure interne, en aciers austénitiques. Ce phénomène de localisation de la déformation plastique particulier est tout d abord caractérisé à l aide d observations en MET, sur des éprouvettes déformées après irradiation par faisceaux d ions. Les informations recueillies permettent d établir que le processus de formation des bandes claires est tridimensionnel et qu il se développe progressivement. En pratique, cela signifie que les bandes en formation dans un poly-cristal n arrivent pas toutes à maturité au même moment, i.e. au même niveau de déformation plastique macroscopique. Ce scénario préliminaire permet d expliquer la variabilité des structures obtenues, difficulté majeure propre à ce genre d études. Les simulations numériques sont utilisées dans le but d enrichir et de valider les informations issues des observations expérimentales. Ces travaux s appuient sur l étude préliminaire des mécanismes propres à l échelle atomique, examinés en dynamique moléculaire. Ces simulations ont permit de démontrer que les dislocations coins et vis se comportent de manière très différente, en présence de boucles de Frank. En effet, les dislocations vis absorbent les boucles sous la forme de tours d hélice. Ce type de crans, partiellement sessile, ancre fortement les dislocations vis, qui sont réémises dans de nouveaux plans de glissement. Les dislocations coins, en revanche, cisaillent les boucles pour de faibles contraintes, sans absorption ni endommagement des boucles. Les mécanismes mis en évidence en DM sont ensuite testés à l aide de simulations DD. Cette technique permet de prendre en compte une population de boucles de Frank de taille et de densité représentatives, dans un volume de simulation micronique. Le paramètre de réseau et le pas de temps adoptés permettent l implémentation de règles locales qui reproduisent fidèlement les différences de comportement entre vis et coin, mises en évidence à l échelle atomique. Contrairement aux études DD précédentes (équipes américaines, essentiellement), la source de dislocation initiale est ici positionnée en périphérie du volume simulé. Cette configuration permet d examiner l effet de sources "non-décorées", i.e. initialement libres de tout effet d ancrage. Dans la pratique, de telles sources peuvent produites au niveau de singularités géométriques, aux joints de grains ou en pointe de fissure, près desquelles sont fréquemment observées des bandes claires. Cette hypothèse est confirmée par l examen des zones plastiques induites par nano-indentation, où cette configuration particulière est générée de manière systématique. La contrainte d activation des sources propres au régime de multiplication est très différente de la contrainte nécessaire à générer la source elle-même, durant le régime de nucléation. Cette situation est compatible avec un fort durcissement initial suivi d un adoucissement marqué, propre aux bandes claires considérées de manière isolée. Les simulations DD présentés ici sont pilotées en vitesse de déformation imposée. De cette manière, la source émet une dislocation lorsque la contrainte appliquée atteint la contrainte critique de nucléation τ nuc. En faisant varier τ nuc, trois régimes de déformation ont été mis en évidence, lors de simulations distinctes : 118

119 i. Lorsque τ nuc > τ screw, où τ screw est la cission résolue nécessaire déplacement d une dislocation vis, les dislocations émises glissent de manière isolée. Aucun nettoyage des boucles n est obtenu, contrairement aux résultats d observation. ii. Lorsque τ nuc τ screw, une dislocation vis isolée peut se déplacer, mais sur une distance limitée. La déformation se produit par l émission de dislocations isolées, générées les unes après les autres. Ce processus entraîne le nettoyage des boucles, mais seulement dans le plan de glissement contenant la source initiale. iii. Lorsque τ nuc τ edge, où τ edge < τ screw et τ edge est la cission résolue nécessaire au glissement d une dislocation coin. Dans ces conditions; aucun segment, ni vis ni coin, ne peut de déplacer de manière isolée. La déformation est assurée par l émission de dislocations groupées, sous la forme d empilements. Ce processus entraîne la formation de bandes claires, dont les dimensions caractéristiques sont compatibles avec l observation. Dans le régime-iii en effet, les bandes claires se forment graduellement, de la manière suivante. Dans un premier temps, les boucles sont absorbées par les dislocations vis de tête, sous la forme de tours d hélice. Ces lignes allongées sont fortement entravées par de multiples crans. Dans un deuxième temps, certaines portions précédemment immobiles sont réactivées, grâce aux effets collectifs (empilements, échanges de brins et effet d avalanche). Les dislocations coins générées à cette occasion, peu entravées, refoulent les crans initialement immobiles dans les directions vis, en périphérie de la zone balayée. Ce mouvement mène à la création progressive de larges zones claires, accompagnées de zones de taille réduite, où se concentrent les défauts. L élargissement des bandes claires implique la ré-émission des dislocations vis, dans de nouveaux plans de glissement. Ce mécanisme explique à lui seul, sans assistance du glissement dévié thermiquement activé, la formation de bandes claires dont l épaisseur est compatible avec l observation [Neuhauser & Rodloff, 1974]. Cependant, la réactivation des vis, nécessaire au nettoyage des nouveaux plans, requiert une contrainte locale importante, par rapport à la contrainte appliquée. Dans les simulations, l amplification nécessaire est associée à un effet d empilements, dont le champ de contrainte possède une portée spatiale équivalente à l épaisseur des zones claire obtenues. Les mécanismes identifiés en DD pour le cas τ nuc τ edge permettent d établir quelques prédictions, dont certaines sont validées expérimentalement : L épaisseur de bande est proportionnelle à la contrainte appliquée [Hashimoto et al. 2006]. L épaisseur de bande est proportionnelle à la taille des empilements. L épaisseur de bande est inversement proportionnelle à la force d obstacle associée aux défauts d irradiation. Ainsi par exemple, la force d obstacle associée aux SFT (cuivre) vaut la moitié de celle associée aux boucles de Frank (aciers austénitiques) : ceci explique peut être l obtention, dans le cuivre, de bandes claires deux fois plus épaisses que celles obtenues dans les aciers austénitiques [Hashimoto et al. 2006]. L épaisseur de bande est inversement proportionnelle à la densité des amas de défauts d irradiation [Sharp 1967]. 119

120 3.6 Perspectives D un point de vue technologique, la détermination des propriétés mécaniques résiduelles d un acier irradié requiert une description quantitative du phénomène de localisation induit par l irradiation. En d autres termes, il est nécessaire de pouvoir prédire le nombre de bandes claires par grain, pour une orientation et pour un niveau de déformation plastique macroscopique donnés. Les observations montrent qu à l intérieur d un grain, les bandes claires sont réparties de manière homogène, i.e. avec un espacement inter-bande est régulier. Cette donnée implique l existence d un processus de formation systématique des bandes individuelles, à partir des bandes existantes. Ce processus systématique implique fort probablement le mécanisme de glissement dévié. Or, les règles de glissement dévié (chapitre 2) utilisés jusqu à présent en DD (code discret vis-coin) peuvent, dans certaines circonstances, être mises en défaut. Ceci est particulièrement le cas lorsque les dislocations et les boucles sont rapprochées, i.e. lorsque le champ de contrainte présente un fort gradient spatial et un fort taux de tri-axialité. En principe, lorsque la déformation post-irradiation se produit à température ambiante, lors d une opération de démantèlement par exemple, les conditions sont réunies pour déclencher la déformation plastique par maclage. Or, tel que montré au paragraphe 3.4, le traitement de ce problème nécessite la prise en compte des dislocations partielles et donc, encore une fois de développements lourds qui peuvent s avérer inadéquats, pour prédire le comportement mécanique et l endommagement. Une stratégie alternative consisterait à utiliser certains résultats d un code incluant les dislocations partielles sous la forme de règles locales, de la même manière que les résultats de dynamique moléculaire ont été utilisés au paragraphe A plus court terme, il est possible de tirer parti du fait que les macles générées par la déformation mécanique se présentent sous la forme de plaquettes d épaisseur nanométrique, distantes de quelque dizaines de nanomètres les unes des autres. Certaines observations montrent qu au premier ordre, ces plaquettes constituent autant de barrières, vis-à-vis du déplacement des dislocations mobiles. Par ailleurs, les contraintes critiques de germination et de franchissement aux joints de macles peuvent être déterminées séparément, à partir de calcul DM ou par des données expérimentales. Les futures générations de réacteurs nucléaires devront répondre aux impératifs du développement durable, associés à des indices de performance de plus en plus élevés. Les caractéristiques souhaitées soumettent les matériaux structuraux à conditions sévères, en termes de fluence et de température de fonctionnement. Dans les réacteurs à fusion thermonucléaire ou à neutrons rapides par exemple, les neutrons de forte énergie engendreront des réactions de transmutations qui produisent des atomes d hélium en grande quantité. Ces atomes migrent et se condensent sous la forme de bulles ou cavités. Or, pour les dislocations mobiles, ces objets sont, en pratique, des obstacles encore plus difficiles à franchir que les boucles de Frank (voir figure 3.46a et b). 120

121 4 Déformation plastique des aciers ferritiques à basse température 4.1 Introduction générale Le cœur d un réacteur nucléaire REP est installé à l'intérieur d'une cuve de grandes dimensions 45, permettant de contenir un environnement pressurisé à 150 bars en continu, pendant plusieurs dizaines d'années. La cuve doit également être en mesure d assurer le confinement du cœur du réacteur, en cas de fusion des différents éléments internes. Le matériau retenu pour assumer ce cahier des charges est un acier ferritique de microstructure bainitique, qui présente un compromis acceptable entre la limite d'élasticité (sollicitée en fonctionnement normal) et la résistance à la fissuration (ou ténacité), sollicitée en cas d'accident Les aciers ferritiques de microstructure bainitique Découverte en 1930 par E. Davenport et E. Bain [Bain 1972], la bainite est une microstructure obtenue par un refroidissement de l'austénite 46 trop rapide pour former de la perlite, mais trop lent pour former de la martensite. La structure bainitique se caractérise par la présence de lattes de ferrite, c'est à dire de fer de structure cubique centrée, formée à partir de l'austénite primaire. Il est possible d'améliorer certaines propriétés physiques de la bainite par l'ajout d'éléments d'alliage. La nuance utilisée pour les cuves REP est de type 16MND5 (nomenclature AFNOR) ou A508CL3 (nomenclature américaine). La composition chimique de cet alliage particulier est donnée en figure 4.1e. Les pièces massives servant à former la cuve sont d'abord moulées, sous la forme de segments de géométrie cylindrique. Les traitements thermiques subséquents consistent en deux phases d'austénitisation à 865/895 C pendant 4h30, suivies d'une trempe au cours de laquelle se forme la structure bainitique. Le matériau est ensuite porté à 630/645 C pendant 7h30, suivi d un recuit de 8h à 610 C, permettant la relaxation des contraintes internes (informations tirées de [Obrtlik et al. 2005]). La structure qui en résulte est représentée en figure 4.1. L'acier bainitique est composé de paquets de lattes de ferrite, la phase austénitique étant complètement consommée au terme de la trempe, par la croissance des lattes ferritiques (cette forme de bainite est également appelée "bainite supérieure"). La taille d'une latte est de microns microns, dans le plan de latte, pour une épaisseur comprise entre 1 et 2 microns. Par convention, la direction perpendiculaire au plan de latte est appelée C et les deux autres directions coplanaires, A et B. Les lattes d'un même paquet sont faiblement désorientées les unes par rapport aux autres (de l'ordre de 5 ) [Badeshia 2001]. Durant la croissance de la phase ferritique, le carbone en solution solide diffuse massivement et se regroupe sous la forme de particules ou carbures Fe 3 C. Ces particules se présentent aussi bien sous la forme d'aiguilles que de globules. La longueur caractéristique d'un carbure est de l'ordre de 0,1 µm. Les carbures sont majoritairement situés entre les lattes de ferrite, compte tenu de la faible solubilité du carbone dans la ferrite. La fraction surfacique de joints 45 Les dimensions de la cuve la centrale de Flamanville sont de 13,66 m de long pour 5 m de diamètre et 23 cm d'épaisseur. 46 Forme stable du fer pur, à haute température. 121

122 recouverts de particules atteint 60% à 80%. D autres particules sont également présentes et réparties de manière aléatoire, à l'intérieur des lattes. La configuration d'un paquet de lattes est représentée schématiquement en figure 4.1d. La direction {111} représentée sur cette figure correspond à une des directions caractéristiques [Badeshia 2001], commune à un paquet de lattes déterminé. Chaque paquet est inclut dans un conglomérat d'autres paquets de lattes possédant différentes orientations, relatives à celle-ci Contexte technologique Les limites des aciers 16MND5 peuvent être atteintes lors de cas critiques ou d'accidents au cours desquels de l'eau froide sous pression est injectée dans cette cuve afin d'assurer le refroidissement du réacteur et d'éviter sa fusion (voir chapitre 1). L'acier de la cuve subit alors un choc thermomécanique, associé à ce refroidissement brutal. Dans certaines conditions, une partie de défauts microscopiques peuvent se propager de manière catastrophique. Ce mode de ruine du composant, associé à une faible ténacité, est appelé rupture fragile (voir par exemple [Karlik et al. 2003]). a) b) c) d) e) Figure 4.1. Structure bainitique d un acier ferritique 16MND5. (a) Coupe métallographique révélant la structure bainitique, composée de paquets de lattes. (b) Image EBSD correspondante. Données VTT, dans le cadre du projet PERFECT. (c) Micrographie MEB révélant la répartition des carbures. (d) Reconstitution schématique tridimensionnelle de la microstructure observée. Chaque joint de latte est décoré par des carbures de petite taille (la taille de carbures représentée est fortement exagérée), sous la forme d aiguilles. Les carbures associables à un (seul) joint de latte sont représentés, afin de ne pas surcharger le dessin. (e) Composition chimique de l acier ferritique 16MND5. De fait, la ténacité de l acier 16MND5 présente une dépendance en température bien marquée, dans un régime dit de transition compris entre 0 K et 300 K (voir figure 1.7). Moyennant 122

123 quelques précautions, l évolution de cette grandeur peut être correctement décrite à l aide de l approche locale de la rupture, tel que présenté en ANNEXE F. De manière générale, la rupture fragile des métaux de structure cubique centrée est associée au phénomène physique de clivage. Incidemment, la plupart des mécanismes de clivage connus font appel aux notions de plasticité cristalline, impliquant l émission, le glissement et l interaction de populations de dislocations [Pineau 2003]. Ce type d information devrait permettre, en principe, d améliorer le caractère prédictif des modèles d approche locale. Dans le fer pur, les structures de dislocations générées en traction monotone ont été étudiées en détails depuis des décennies, aussi bien dans les monocristaux que dans les poly-cristaux [Dingley & McLean 1967, Keh & Weissmann 1963]. De cette manière, il a été montré que le type de structure obtenu (structures homogènes ou cellules) dépend a la fois du niveau de déformation plastique et de la température [Keh & Weissmann 1963]. Contrairement aux matériaux modèles, l acier 16MND5 possède une microstructure caractérisée par la présence de nombreuses interfaces internes, sous la forme de joints de lattes et de joints de blocs. Or, il a été récemment démontré que ces interfaces affectent au premier ordre l évolution des structures de dislocations [Badeshia 2001, Obrtlik et al. 2005, Robertson et al. 2007] et la réponse mécanique associé [Bouaziz & Lecorre 2003, Bouaziz & Dirras 2006]. Dans ce chapitre, le rôle des interfaces internes sera donc analysé et explicitement pris en compte. Dans la première partie, les observations en MET sur acier 16MND5 déformé à basse température sont tout d abord décrites et brièvement commentées. Dans la deuxième partie, ces observations sont utilisées pour le développement de simulations DD, adaptées à la déformation plastique associée aux lattes individuelles. Ces simulations sont ensuite utilisées, conjointement avec les observations données en première partie, afin d analyser les mécanismes contribuant potentiellement à la rupture fragile. Ce travail est présenté sous la forme d un article en langue anglaise, soumis à la publication dans une revue internationale. 4.2 Etude expérimentale de la déformation plastique de l acier 16MND Comportement mécanique en traction L étude expérimentale présentée dans ce paragraphe a été réalisée entre 2003 et 2006, en collaboration avec Dr. K. Obrtlik, de l IPM/Brno. L effet de la température sur le comportement mécanique de l acier 16MND5 en traction monotone est montré en figure 4.2. A basse température (T = -196 C), ce matériau se caractérise par une limite d élasticité élevée (900 MPa), souvent suivie d un crochet de traction et d un plateau de Luders, typique des aciers ferritiques [Sevillano et al. 1980, Spitzig & Keh 1970a, Spitzig & Keh 1970b]. La limite d élasticité atteint 550 MPa, à T = -90 C. L évolution observée entre T = -90 C et T = 0 C est beaucoup moins marquée qu entre T = -196 C et T = -90 C. L influence de la température sur le module d écrouissage 47 est relativement modeste : celui-ci vaut 2 GPa à T = -196 C et 2.5 GPa à T = 0 C. 47 Il s agit du module d écrouissage mesuré à 2.5% de déformation plastique. 123

124 Figure 4.2. Effet de la température sur le comportement contrainte-déformation. Les niveaux de déformation plastique correspondent aux essais interrompus sont indiques par des flèches: 2.5% and 8%. Le comportement obtenu a T = 25 C est pratiquement le même qu a T = 0 C. Les observations présentées en figure 4.3 montrent qu à, basse température, les interactions entre les différents systèmes de glissement sont faibles. Contrairement au cas des matériaux de structure cubique à faces centrées donc, la formation de jonctions entre systèmes de glissement ne permet donc pas, à elle seule, d expliquer le comportement de la figure 4.2. Figure 4.3. Structures de dislocation obtenues après 2.5% de déformation plastique a T = -196 C. (a) Dislocations réparties de manière homogène, possédant le vecteur de Burgers du système de glissement primaire présumé. (b) Dislocations situées dans la même zone qu en (a), avec des dislocations b = a/2[-111], et des dislocations b = a/2[111]. La distance moyenne entre les dislocations b = a/2[-111] est de 100 nm. En présence d interactions fortes entre le système primaire et secondaire, des jonctions espacées d environ 100 nm seraient visibles dans le plan primaire. Or, les dislocations primaires possèdent des portions droites d une longueur d environ 500 nm long portions, ce qui démontre l absence d interactions fortes entre les différents systèmes possédant des vecteurs de Burgers de type {111}. Ce comportement et surtout, son absence de dépendance en température, s expliquent vraisemblablement par le mécanisme athermique d accumulation des dislocations aux joints de lattes et autres interfaces internes. Ce phénomène a été directement observé en MET après déformation, tel que présenté en figure

125 Figure 4.4. Microstructure de dislocations obtenues à T = -196 C après 2.5 % de déformation plastique. (a) Structures de dislocations homogènes. (b) Détail de (a) : accumulation des dislocations près d un joint de latte, associable à la présence de carbures décorant les interfaces. En l absence de carbures, le glissement serait probablement transmis directement dans la latte suivantes, en raison de la faible désorientation interlatte (moins de 5 ). Pour un niveau de déformation macroscopique donné, il est possible de comparer les tailles de cellules observées dans l acier 16MND5 à celles d un fer pur à grains conventionnels 48, à partir des données de [Keh & Weissmann 1963]. Cette comparaison montre que les taille de cellules sont proportionnelles à la taille des lattes bainitiques, dans les directions A et B. Cette observation constitue une indication indirecte supplémentaire, du rôle de barrière à la transmission du glissement joué par les interfaces internes. Figure 4.5. Structures cellulaires équi-axées formées à T = 25 C après 11% de déformation plastique. La taille de cellule est proportionnelle aux dimensions des lattes, dans les directions A et B contenu dans les plans de latte. (a) Notez, sur la droite de l image, la présence d un amas de carbure, (b) détails de la micrographie a : cellule équi-axiale. 48 Cellules de 0,5 µm dans des grains de 20 µm et pour 11% de déformation plastique dans la bainite (figure 4.5), contre 4 à 5 µm dans un fer pur avec une taille de grains de 100 µm. 125

126 4.2.2 Déformation plastique en traction et microstructures de dislocations : étude systématique La déformation plastique est localisée dans des bandes dont la largeur est comparable aux dimensions des paquets de lattes de ferrite (voir figure 4.6). Pour une température donnée, la fraction volumique des zones déformées augmente avec la déformation plastique [Robertson et al. 2007]. Pour un niveau de déformation plastique donné, la fraction volumique correspondant aux zones déformées augmente avec la température. Figure 4.6. Evolution du relief superficiel après déformation plastique interrompue à T = -196 C. Déformation plastique macroscopique : (a) 2.5 % et (b) 8 %. Les interfaces inter-lattes contiennent de fortes densités de dislocations de caractère vis. Cette information provient d observations en MET, mais peut aussi s'expliquer par le mode de croissance des lattes de ferrite, durant la transformation de phase initiale (voir figure 4.7b). 126

127 Figure 4.7. Dislocations localisées aux interfaces inter-lattes. (a) Dislocations interfaciales en contraste deux ondes: les joints de latte correspondent aux zones a et b. (b) Mécanisme de nucléation des dislocations interfaciales, au moment de la transformation bainitique. La croissance d une latte s opère dans une direction dense, cinétiquement favorisée. Cette croissance induit des contraintes de compression, à l origine de la nucléation et de l étalement de boucles de dislocations (étapes 1 et 2). A l étape 3, durant le revenu, le carbone migre aux interfaces et piègent les dislocations résiduelles, sous la forme de vis allongées. Les dislocations interfaciales, régulièrement disposées, constituent possiblement la majorité des sources activables, tel qu observé après déformation à T = 25 C (voir figure 4.8). Dans quelques cas, il a été possible d identifier la nature de systèmes de glissement actifs, de type {110}<111>. Des observations complémentaires devraient permettre de confirmer le caractère général de cette information. 127

128 Figure 4.8. Microstructure de dislocations formées à T = 25 C après 11% de déformation plastique. (a) Les dislocations émises dans la latte-3 de même que les dislocations interfaciales 2/3 sont clairement visibles, en contraste. (b) Les mêmes dislocations sont hors contraste après rotation de 2, par rapport à la micrographie (a). Les dislocations de la latte-3 possèdent donc le même vecteur de Burgers que celles de l interface 2/3, décorées de fines particules de allongées, sous la forme de carbures. Les structures de dislocations obtenues dans les lattes individuelles attestent d une déformation plastique en flexion, malgré le caractère uniforme du chargement macroscopique appliqué. Cet effet est sans doute associé aux désorientations inter-paquets et au facteur de forme des paquets de lattes, à l intérieur de l ex-grain austénitique. Figure 4.9. Structures de dislocations obtenues après 11% de déformation plastique à T = 25 C. (a) En l absence du phénomène de montée, cette structure régulière composée de dislocations de type coin est assimilée à un joint de flexion. (b) Représentation schématique de la micrographie (a). A faible déformation plastique (2.5%), les lattes déformées contiennent des dislocations distribuées de manière homogène (figure 4.10). A déformation plastique croissante (8%) en revanche, des structures compactes sont observées (figure 4.11). 128

129 Figure Structures de dislocation homogènes après 2.5% de déformation plastique. Température d essai: (a) T = -196 C C, (b) T = 0 C. La densité de débris augmente fortement avec la température, en raison de l activité accrue du glissement dévié. A T -90 C, les structures compactes se présentent sous la forme d amas (figure 4.11a). A T 0 C, ces structures se présentent tantôt sous la forme de d arrangements réguliers rappelant des joints flexion, tantôt sous la des parois de cellulaires allongées (voir figures 4.9a et 4.11b). La formation de ces structures compactes sera analysée plus en détails à l aide de simulations DD décrites en ANNEXE E. Figure Structures de dislocation compactes obtenues après 8% de déformation plastique. (a) Structures de type amas, à T= -196 C, (b) parois cellulaires a 0 C. Dans l acier 16MND5 déformé, le glissement dévié est fortement activé, quelque soit la température. Ce phénomène se caractérise par la formation d un grand nombre de débris et de crans croisés, accompagnant le glissement des dislocations vis (voir figure 4.10a et b). 129

130 4.3 Simulations DD adaptées à un acier 16MND5 déformé à basse température Un code de dynamique des dislocations adapté à la déformation d une latte de ferrite à basse température (T < 200 K) a été développé, à partir de l ensemble des observations expérimentales commentées plus haut. Ce travail est synthétisé sous la forme de deux articles rédigés en langue anglaise et soumis à publication dans une revue internationale. Le premier article décrit en détails les développements numériques permettant la prise en compte du glissement thermiquement activé des dislocations vis, du glissement déviée et du pilotage de la déformation appliquée. Les conclusions principales de cet article sont données en ANNEXE E, en ce qui concerne la formation des structures de dislocations. Le deuxième article est présenté intégralement au paragraphe Il reprend, mais plus brièvement, la description du code présentée dans le premier article et décrit l évolution des contraintes interne en rapport avec le développement de la rupture fragile Dépendance en température de l évolution des contraintes internes. Ce paragraphe correspond à une publication séparée, soumise à publication dans une revue spécialisée, intégralement retransmise ci-après. 130

131 Internal stress evolutions in Fe laths deformed at low temperature analysed by dislocation dynamics simulations Julien Chaussidon 1, Christian Robertson 2 *, Marc Fivel 1 and Bernard Marini 2 1 SIMaP-GPM2, Grenoble INP, CNRS/UJF, 101 Rue de la Physique, BP 46, St Martin d'hères cedex, France 2 Service de Recherches Métallurgiques Appliquées, CEA/Saclay, Building 455, Gifsur-Yvette, France * christian.robertson@cea.fr, tel: (33) , fax: (33) Keywords: BCC, steel, Dislocation Dynamics, bending, cleavage, low temperature. Abstract. Stress evolutions in Fe laths undergoing plastic deformation are investigated using three-dimensional dislocation dynamics simulations adapted to bcc crystals, in the ductile to brittle transition temperature range. The selected boundary conditions, applied stress tensor and initial dislocation structures account for the realistic microstructure observed in bainitic steels. The effective stress field projected in the three different {100} cleavage planes is calculated for two different temperatures (50 K and 200 K) and presented quantitatively, in the form of stress/frequency diagrams. It is shown that plastic activity tends to relax the stress acting in certain cleavage planes (the (010) and (001) planes) while, at the same time, amplifying the stress acting in other cleavage planes (the (100) planes). The selective stress amplification in the latter planes depends on the applied load direction, in combination with the limited set of available slip systems and the lath geometry. In the examined configuration, this selection effect is more pronounced with decreasing temperature, emphasizing the role of thermally activated plasticity on deformation-induced stress concentrations. 131

132 1- Introduction 16MND5 (equivalent to A508 Cl. 3) reactor pressure vessel steel has a bainitic structure made of Fe lath blocks, exhibiting a soft but well defined toughness evolution, in the Ductile to Brittle Transition Temperature (DBTT) range [1-8]. In practice, toughness data and its scattering can be accurately described in the whole transition thanks to local approach of fracture models, based on Beremin work [3]. In many cases [4-8], better predictions are achieved by employing a temperature-dependent macroscopic critical cleavage stress. In pure and low alloy iron however, available experiment data reveal that the surface energy γ s, which is related to the intrinsic cleavage stress, is fairly independent of temperature [9,10]. For bainitic steels in addition, it is experimentally found that the macroscopic critical cleavage stress is temperature independent [11]. Therefore, the use of a temperature-dependent macroscopic cleavage stress in Beremin type models needs to be rationalized through a multi-scale approach [12,13]. In 16MND5 RPV steel, cleavage initiation is ascribed to various mechanisms, mainly including the rupture of inclusion particles or de-cohesion of a particle/metal interface, assumed to be present in the high stress region of crack tip process zones [11,14-16]. Examination of failed specimens made of industrial structural steels shows that cleavage fracture systematically initiates and propagates after a significant amount of cumulated plastic deformation; while the strain at fracture steadily increases with temperature. Similar results are obtained in cleavage oriented Fe single crystals and appear to relate to the flow properties of the metal [17,18]. In iron and iron-based alloys though, there is strong experimental evidence suggesting that cleavage initiation and propagation is closely related to plasticity mechanisms. Several attempts to model the effect of plasticity on cleavage initiation in DBTT range has been presented in the past considering the interaction of crack tips with dislocations [19-21]. The present work will focus on yet another possible effect of plasticity on cleavage: the long range stresses 132

133 associated with dislocation-microstructures generated in the homogeneous material, without large inclusions or particles. In body centred cubic (bcc) metals, the dislocation-induced stresses have genuine temperature or strain rate dependence, since the mobility of screw dislocations is thermally activated [22-25]. Hence, some investigation results have shown that the activation energy for the brittle-ductile transition in polycrystalline iron is comparable to that of dislocation motion [26]. In any case, migration of dislocations away from micro-defects is clearly a temperature (or strain rate) limiting process, for cleavage stability. Such phenomena possibly explain why a temperaturedependent macroscopic critical cleavage stress has to be used, in order to accurately describe the toughness data obtained in the transition regime. The dislocation structures observed after tensile deformation exhibit clear, temperature-dependent differences [27,28]. Different structures could therefore produce different long range stress fields, affecting the stress acting on micro-defects or other stress concentrators. This means that a quantitative description of the dislocation induced stresses can help to predict cleavage initiation and its temperature dependence. Hence, our goal in this work is to describe the effective stress field acting at the scale of individual Fe laths, using Dislocation Dynamics (DD) simulations adapted to deal with the DBTT range. This paper is divided into three main sections. After the present, introductive section 1, the simulation configuration and the applied loading conditions used in the DD analysis are described in section 2. For more details, the reader can also refer to reference [29] describing the organisation of the dislocation microstructures in strained laths. The simulation results are presented in section 3 in the form of stress distributions, computed at different temperatures and levels of plastic deformation. This paper also includes an experimental section: Appendix A. The latter presents the only evidence known to the authors for relating a specific lath deformation mode (lath bending: see section 2.3) to cleavage crack initiation, in a complex bainitic material (see section A3). These observations also prove that the intra-lath dislocation structures have genuine temperature dependence, in the aforesaid conditions. In brief, Appendix A justifies the unusual DD simulation setup adopted in this paper, with respect to the issue of cleavage initiation in 16MND5 steel. 133

134 2- DD simulations adapted to 16MND5 steel 2.1 Dislocation mobility and cross-slip algorithm The DD code used in this study is based on a discrete edge-screw model adapted to the bcc crystalline structure [29]. It accounts for the twelve a/2{110}<111> slip systems, observed to be the most active ones in 16MND5 steel strained at low temperature 49 [27]. The velocity of the edge type segments is proportional to the effective resolved shear stress, with a drag coefficient modelling the dislocationphonon interactions. The velocity of the screw type segments is proportional to exp( G/k B T), in accordance with thermal activation theory [25]. Hence, G is the activation energy barrier to move a screw dislocation at a given temperature T and a given effective resolved shear stress. The activation parameters needed to compute G are estimated from strain rate jump and temperature jump tests, using ad-hoc tensile specimens [8]. A specific procedure was developed in an order to account for the important cross-slip activity reported in 16MND5 steel [27,28]. Using a dwell time algorithm, the glide plane of each screw segment is selected at each time step according to the relative probability of glide in primary or cross-slip planes. These probabilities depend on the activation barriers G associated to each possible slip plane, having the twinning symmetry of the bcc structure. All details of the cross-slip algorithm can be found in reference [29]. In conclusion, it is worth mentioning that the adopted mobility and cross-slip rules produce an intrinsic temperature dependence on the development of the dislocation structures and their accompanying stress fields. The main parameters used to perform the simulations are listed in table This assumption is confirmed by analysis of the surface slip traces produced after tensile straining at 77 K (unpublished results). 134

135 Activation energy at 50 K G (ev) Activation energy at 200 K G (ev) Viscous drag coefficient B (10-5 Pa s) Burgers vector magnitude b (10-10 m) Young s modulus Poisson s ratio Time step E (GPa) ν δt (s) Table 1. Mechanical and microscopic parameters of Fe laths. 2.2 Simulation volume geometry, boundary conditions and initial dislocation microstructure The 16MND5 steel microstructure is made of contiguous blocks of microns thick, parallel laths (see [27-30]). Consequently, the DD simulation volume dimensions are chosen as µm 3, i.e. characteristic of a single bainitic lath. Prior TEM investigations have shown that the lath interfacial dislocations represent an important fraction of the initial dislocation sources available to accommodate the imposed plastic deformation [27,28]. In the simulations, the initial dislocation structure consists of regularly spaced screw lines, positioned at the simulation cell boundaries in a virtual domain outside the bulk material (see Figure 1b). Two different Burgers vectors are used for the dislocations sources. Note that each source can accommodate 3 slip systems so that the DD simulations finally deal with 6 interacting slip systems. The reason why only 2 out of 4 Burgers vectors have been selected is dictated in part by the loading conditions, as detailed in section 2.3. The total, initial dislocation density is set to ρ 0 = m -2. This value comes from the analysis presented in [27], based on the strain hardening behaviour of 16MND5 steel and accompanying TEM results. The effect of changing ρ 0 is not investigated in this work. However, it has been found that the largest part of the deformation-induced dislocation density is due to multiplication processes involving cross-slip [29]. Therefore, it can be assumed that ρ 0 does not controls the local stress states associated with well-developed dislocation structures. 135

136 Finally, it is also well known that 16MND5 steel includes two distinct populations of particles: i-submicron carbide particles, ii- larger carbide or sulphide particles (diameter up to 100 µm) either isolated or in the form of clusters [1,2,30]. Case of sub-micron particles-i. During the tempering stages [27,28], most of the solute carbon atoms diffuse towards the lath boundaries, which become decorated with sub-micron carbide particles. In this particular configuration, the remaining solute atoms have little effect on the mobility of intra-lath dislocations. Nonetheless, the image-forces associated with decorated lath boundaries are expected to be quite complex, since another lath is also present in proximity of each lath contained within a block. In reality, mobile dislocations appear to be simply confined inside of the individual laths, up to substantial macroscopic plastic deformation [27,28]. For this reason, it is believed that the interfacial image stress field is globally repulsive and acts within a range comparable to the sub-micron particle sizes [31,32]. This effect is included in the present DD simulations; by making the lath interfaces are permeable in the virtual-volume lath direction and impermeable in the lath virtual-volume direction. In other words, the implemented lath interface behaviour induces a (qualitatively) similar effect as lath boundaries decorated by sub-micron sized carbide particles. Case of large particles-ii. In practice, the number of large particles is kept as small as possible, thanks to careful material preparation and heat treatments. Yet, the stress concentrations coming from such remaining inclusions can play a significant role in cleavage initiation [1,2]. In principle, this effect can be implemented in DD simulations with the help of the superimposition principle, either by using a coupling with FEM calculations [31] or by using an alternate analytical method [32]. This involves extensive numerical developments and further analysis, which is not the scope of the present paper 50. In any case indeed, the development of homogenous lath plasticity, i.e. in absence of large particles, is a necessary condition for cleavage initiation (see section 1 and Appendix A). This work thus represents as a first step towards prediction of cleavage stability in complex bainitic alloys. 50 Large inclusions seem to induce more heterogeneity, in the developing dislocation microstructures [32]. The associated cleavage stresses need to be analyzed in details, as presented in section 3 of this paper. 136

137 2.3 Applied loading conditions TEM observations of deformed tensile specimens revealed that plastic strain ( p ) in bainitic steel is quite heterogeneous, especially at decreasing temperature [28]. In this condition, p can sharply changes from one lath block to another. This effect was also evidenced by SEM observations [28,33] and finite element computations adapted to the bainitic microstructure [8,33]. Interestingly, the presence of specific intra-lath dislocation arrangements (tilt boundaries) in either tensile [28] or cleavage damage conditions (see Appendix A) supports the existence of a lath micro-bending mode. In 16MND5 steel though, plasticity develops in priority within the laths (or lath blocks) undergoing bending straining. This effect is apparently due to specific crystallographic orientation relations existing between the deformed laths and their polycrystalline environment [8,33]. In the DD simulations, this situation is accounted for by submitting the simulated lath to a non-uniform mechanical loading, representative of a micro-bending straining mode. For sake of simplicity we choose to apply a bending moment about a single axis, parallel to the lath plane. The specific loading configuration relative to the adopted lath geometry is sketched in figure 1a. 137

138 (a) (b) Figure 1. DD simulations adapted to 16MND5 bainitic steel deformation. Schematic representation of the RPV steel microstructure and selected DD simulation cell. (a) The heterogeneous applied loading generates a bending moment parallel to the lath plane. (b) Initial dislocation microstructures and crystallographic orientation of the simulation cell. The dislocations having the primary Burgers vector [-1-11] are parallel to the lath plane (-154), whereas the dislocations having the secondary Burgers vector [-11-1] are noticeably tilted away, from the same lath plane. For this reason, the edge portions of secondary dislocations are more in evidence, especially when observed along the (-154) direction. Good visibility of the edge dislocation lines allows for unambiguous identification of tilt boundary structures (see also figure caption A2b). The adopted lath geometry and crystallographic orientation relations are typical for bainitic steels [30]. The bending axis e 2 is positioned at the middle of the lath and aligned parallel to the lath middle plane (-154). The selected traction/compression axis e 1 is oriented at 45 with respect to the [-1-11] crystallographic direction. Therefore, the maximal resolved shear stress acts in the a/2(101)[-1-11] 138

139 slip system, to be called the primary slip system. The second largest resolved shear stress acts in the a/2(110)[-11-1] slip system, to be called the secondary slip system (see figure 1b). These two slip systems define the two Burgers vectors [-1-11] and [-11-1] used for the dislocation sources. In the (e 1, e 2, e 3 ) coordinate system shown in figure 1a, the applied stress tensor writes: σ app = σ h 0 e 0 ref app (1) where h is the distance to the central (or neutral) lath plane, e is the lath thickness and ref σapp a reference applied stress corresponding to the tensile stress induced by the bending moment at the top plane of the lath. ref σ app is used for monitoring the load, as explained later in the text. The stress applied to a given segment is determined by the following procedures: i- The distance h between the segment and the neutral plane is calculated, along the e 3 direction. The sign of h depends on the position with respect to the neutral plane. ii- The local applied stress tensor is then given by expression (1) involving the reference tensile stress ref σ app along e 1 acting in the upper lath plane. In bending conditions as sketched in figure 1a, one of the lath surfaces is loaded in tension while the other is loaded in compression, each surface bearing equal and opposite applied stresses. For this reason, when computed in the entire volume, the plastic strain tensor strictly cancels out: the plastic deformation in the upper lath region (above the neutral plane) is compensated by opposite plastic deformation, below the neutral plane. An alternate variable is then used to monitor the simulations: the curvature tensor K, quantifying the plastic torsion and bending components imposed to the loaded volume. The diagonal terms K ii represent the torsion components about axis i, whereas the non-diagonal terms K ij represent the curvature components about direction i tangential to direction j. 139

140 The bending conditions around e 2 as depicted in Figure 1(a) impose a load imp K along the single 21 component (21). At a given step n, the dislocation microstructure also generates a curvature K estimated as: n 21 n 1 Nseg k k k K 21 = k = b 1 1 t 2l (2) V where Nseg is the total number of segments in the simulated space of volume V, b k 1 is the first component of the Burgers vector of segment k, t k 2 is the second component of the unit line vector of segment k and l k the length of segment k. In the DD simulations, the rate imp K & 21 is imposed as constant during the entire simulation. This is ref obtained by applying feedback corrections to the reference applied stress σ. At a given time step n, app ref the reference stress magnitude σ depends on the difference between the rate and the imposed app bending rate imp K & 21 computed over the last n aver steps: σ ref app ref app n n n imp [( K ) n δt K ] aver ( n) =σ (n 1) C K & aver 21 (3) In the later simulations, a compliance factor C = 5 N.m -1 is used for tuning the feedback control. The applied bending rate is imp K & 21 = m -1 s -1 and n aver =

141 3 DD simulation results: effective stress distributions The intra-lath dislocation density increases with the applied plastic curvature (see figure 2a). In the investigated temperature regime, plasticity is controlled by the mobility of the screw dislocations. The present simulation total duration is about seconds, during which the majority of the screws travel half of the lath thickness, i.e. 1 µm (see figure 2b). The corresponding averaged velocity is 2 ms -1, in fairly good agreement with available data on Fe single crystals at 77 K [34]. In any case, the imposed bending rate allows for capturing the majority of the irreversible events 51 producing the actual intra-lath dislocation structures (see reference [29] and section A2 for more details). While the plastic curvature increases, the dislocation microstructure generates a long range stress field σ d that can have a significant contribution to micro-crack initiation, stability or propagation. In order to evaluate the magnitude of this contribution, the evolution of the effective stress σ* given as the superposition of the dislocation-induced internal stress σ d and the applied stress σ app is examined in details. In this work, the maximal curvature of the DD simulation cell attains 522 m -1. Classically, the maximum equivalent plastic strain ε p achieved in a bended lath corresponds to half the lath thickness times the plastic curvature. In the present case, ε p max = 1 µm 522 m -1 = , which is usually much too small for damage in actual toughness specimens. The DD generated dislocation structures obtained here are thus representative of pre-cleavage conditions. Beyond a certain applied curvature however (K m -1 ), the stress ref σ and all the app components 52 of tensor K quickly attain a steady state; while the dislocation arrangements become comparable to those observed in the cleavage initiation region of failed specimens (see Appendix A). For these reasons, it appears reasonable to suppose that the quantitative stress 51 In the simulations, slip irreversibility is essentially due to cross-slip. 52 Only the K 21 component is feedback controlled: all the other components of K develop freely during the organisation of the dislocation microstructure. 141

142 variations σ*, obtained for a (sufficiently large) applied curvature increment, K 21 provide valuable information regarding the contribution of σ* to micro-cleavage initiation. (a) (b) Figure 2. Intra-lath dislocation structure evolutions at two different temperatures. a) Evolution of the overall dislocation density with the imposed plastic curvature: K 21 (200 K) > K 21 (50 K) K 21. At 200 K, a sharp increase of ρ is noted for K 21 > 450 m -1, owing to the production of dislocation tangles (see section A2). b) Snapshots of the lath dislocation microstructures visualized along the [-1-11] direction for K 21 = 500 m -1. At 50 K, the dislocations are homogeneously distributed within the simulation volume: cross-slip takes place in isolated regions 1; whereas no secondary slip activity is in evidence. At 200 K in contrast, secondary slip in regions 3 and production of large tangles in regions 2 yield heterogeneous dislocation densities. For plastic curvatures K 21 < 450 m -1, homogeneous (and featureless) dislocation distributions are obtained at both 50 K and 200 K. 142

143 Quantitative analysis of the effective stress σ* and its temperature dependence is thus made after the completion of fixed K 21 increments, performed at different temperatures. In particular, the stress field σ* is evaluated in a µm 3 volume made of discrete evaluation points. The relatively large size of this "analysis volume" comprising an equal number of points above and below the neutral plane (see figure 3) makes it representative of the whole simulation volume. The obtained results are presented in the form of quantity/frequency diagrams. Incidentally, these plots are strongly associated with the heterogeneity of the dislocation densities and thus, depend on the applied curvature and temperature. Figure 3. Analysis volume geometry and position. Lower left image: DD simulation volume, after K 21 = 520 m -1, at 200 K. The analysis volume is positioned in the centre of the simulated lath. Upper right image: effective stress field σ* projected in the (001) crystallographic plane in shown in different slices cut from the analysis volume. Cleavage damage in ferritic steels takes place in specific crystallographic planes, perpendicular to the <001> directions [30]. Hence, cleavage damage taking place at a given spatial position and in a given {001} plane depends (among other contributions) on the local effective stress σ* = (σ app + σ d ), normal to the considered direction. This means a larger σ* stress projected in a given {001} plane yields an 143

144 increased probability of cleavage initiation, in the considered plane. And so, the σ* stress distributions and their characteristic widths 53 can indicate whether if certain {001} planes present a larger cleavage susceptibility, with respect to the others. In Figure 4, the stress fields obtained by projection of σ* in the 3 possible {001} planes are noted: σ* (100), σ* (010) and σ* (001). Each of these terms can be represented using stress/frequency distributions, having characteristic widths labelled: σ* 100, σ* 010 and σ* 001. Likewise, the applied stress field σ applied leads to the components σ app(100), σ app(010) and σ app(001). In all the cases, the distributions due to σ applied are described by Heaviside functions as plotted in figure 4a for the component σ app(001). The positive part of the pulse corresponds to the lath zone loaded in tension, whereas the negative part corresponds to the lath region loaded in compression. Any deviation from this simple curve shape is due to the contribution of σ d on σ*. From this point, the reader should then keep in mind that the σ* (100), σ* (010) and σ* (001) curves plotted in figure 4 differ from the Heaviside original loading conditions owing to the significant long range stress field σ d, generated by the dislocation microstructure developed in the lath. Interestingly, the σ* stress distributions obtained at 50 K and 200 K for the same plastic curvature exhibit marked differences (compare Figures 4a and 4b to Figures 4c and 4d). Hence, significant asymmetries are present in the σ* (001) distributions (see Figure 4d), especially for increasing plastic curvature and temperature. The origin of this effect is related to the dislocation microstructure which is asymmetric with respect to the neutral plane (see Figure 2b). As explained in [29] this asymmetry comes from the implemented, thermally activated cross-slip behaviour and more precisely from the difference of mobility on twin and anti-twin slip planes. At 50 K, the σ* (010) and σ* (001) distributions slightly broaden up (+10%) with increasing K 21 (see Figures 4a and 4b). The opposite effect is obtained at 200 K (see Figures 4a and 4b), namely the σ* (010) and σ* (001) significantly decrease 53 The distribution widths roughly scale with the maximum available stress, within the analysis volume. 144

145 (-20%) with K 21 (see Figures 4c and 4d). This means plastic relaxation of the σ app(010) and σ app(001) applied stresses is significantly more pronounced at 200 K than at 50 K. In the (100) planes on the contrary, the σ* (100) distributions systematically broaden up with increasing curvature K 21, at both 50 K and 200 K. In addition, the relative broadening of σ * 100 distribution is slightly more pronounced at 50 K (+100%) than at 200 K (+70%). A broader σ* distribution means an augmented local maximal stress therefore, the (100) planes are more susceptible to initiate cleavage damage than the two others, especially at decreasing temperature. These evolutions are in agreement with the experimentally observed evolution of the cleavage probability in 16MND5 steel [1-4]. This effect can be directly explained here, in terms of plasticity mechanisms: the efficiency of plastic relaxation decreases with temperature, due to reduced screw dislocation mobility and reduced activation of secondary slip and cross-slip [29]. 145

146 (a) (b) (c) (d) Figure 4 Effective stress distributions in the different cleavage planes. (a) Stress σ* (100), σ* (010) and σ* (001) obtained at 50 K for K 21 = 260 m -1 and (b) K 21 = 522 m -1. (c) Stress distributions σ* (100), σ* (010) and σ* (001) obtained at 200 K, for K 21 = 260 m -1 and (d) K 21 = 522 m -1. The applied stress distribution σ app(100) is also represented in (a) for comparison (solid curve). The stress σ d is the main contribution to σ* (100) and for this reason, the latter keeps increasing with plastic curvature K 21. Incidentally, the (100) direction is nearly aligned with the selected bending axis 146

147 (see section 2.1), aligned with the [ ] crystallographic direction. The resolved shear stress associated with σ app(100) is thus very small, since the applied loading axis e 1 is almost perpendicular to the [100] direction (see section 2.2). This means dislocation microstructures preferentially develop in order to relax the larger applied (projected) stresses σ app(010) and σ app(001). At the same time, the σ* (100) stress (see Figure 4) remains quite strong in all the cases, despite the relatively small amplitude of σ app(100). The selective loading of the (100) cleavage planes is obviously related to the combination of lath orientation and bending axis direction chosen in the present simulation setting. The set of available slip systems used in the present simulations is indeed limited, as in the case of actual bainitic laths; where this limitation is due to the lath growing process, producing dislocations of specific types [30,35]. In addition, the specific lath geometry and boundary conditions impedes dislocation multiplication in the direction perpendicular to the lath plane, thus limiting the plastic deformation accommodated by certain slip systems. For these reasons and unlike in coarse grained materials (equiaxial 50 µm Fe grains, for example), some of the stress components are not limited by plastic relaxation 54 and keep augmenting with the imposed plastic curvature and then, possibly participate to cleavage damage initiation. 4- Summary DD simulations have been performed in configurations and loading conditions representative of the characteristic dimensions and crystallographic orientation relations of actual single bainitic laths. The selected lath boundary conditions, applied stress tensor and initial dislocation structures are obtained thanks to observations made in actual 16MND5 steel, before and after tensile testing in the DBTT range. It is thought that the stress field σ*, corresponding to the superimposition of the applied loading and the dislocation induced stresses, is a significant contribution to the cleavage driving stress. 54 As for the σ* [100] stress. 147

148 Quantitative analysis of σ* and its temperature dependence has been performed after the completion of fixed K 21 increments, simulated at 50 K and 200 K. The projections of σ* in the three different cleavage planes (001) are noted the σ* (100), σ* (010) and σ* (001). These quantities are calculated in 10 6 discrete points, producing stress/frequency distributions representative of the whole simulation cell. The obtained distributions present marked temperature-dependent differences, explained in terms of plasticity mechanisms: the ability to relax the applied stress diminishes at low temperature, due to diminishing cross-slip activity, screw dislocation mobility and activation of the different slip systems. More specifically, the different stress distributions reveal that the developing dislocation microstructure preferentially screens out the stress acting in the (010) and (001) cleavage planes, where the (projected) applied stress is larger. This mean the σ* (100) stress is mainly due to the dislocations microstructures and for this reason, can keep on increasing with the imposed plastic curvature. The selective loading of the (100) cleavage planes is due to the combination of the applied load orientation and the limited set of available slip systems, as in actual bainitic laths. This selection effect is more pronounced at decreasing temperature, emphasizing the role of thermally activated plasticity on deformation-induced stress concentrations. 148

149 Appendix A: TEM observation of CT specimens after brittle fracture This section presents the only evidence known to the authors for relating a specific lath deformation mode (lath bending), to plastic deformation associated with cleavage crack initiation conditions, in a complex bainitic material. A1- Experimental details 16MND5 steel (AISI: A508CL3) pieces are taken from a pressure vessel nozzle cut off [1,2]. Compact tensile specimens are then machined from these pieces, with the geometry as shown in figure A1a. Two specimens are examined after brittle fracture 55 : the first one failed at 0 C and the second one at - 90 C. After completion of the tests, 1 mm thick plates are extracted parallel to the fracture surface, using precision wire cutting. This approach is different and complementary with respect to an earlier attempt [36], where the cut was made perpendicular to the rupture surface. Then, 3 mm disks are punched out before the final preparation step, where thin foils are made using conventional twin jet electro-polishing (see Figure A1b). The TEM foil zone is located at the centre of the disks, within 50 µm from the cleavage initiation site in a given CT specimen. SEM examination of the fracture surface reveal that a ductile propagation region is systematically produced before cleavage is initiated, regardless of a particular initiation mechanism or test temperature (see Figure A1b). 55 Brittle fracture is associated with a conventional macroscopic toughness lower or equal to 100 MPa m. 149

150 (a) (b) Figure A1. Specimen definition and example of fracture surface after brittle failure. (a) CT specimen geometry. (b) Fracture surface after brittle fracture at -90 C. The fracture surfaces obtained at 0 C looks qualitatively the same, albeit the ductile propagation region is significantly more extended. The relative position of the TEM disk and the cleavage initiation region is exactly the same, in the two presented cases. A2- Dislocation microstructures in the cleavage initiation region In practice, very large plastic deformation develops in the sub-fracture surface region (< 5 µm, see [36]), where the stress level is maximal. With the selected preparation method, the deformation features shown in figures A2a and A2b are positioned at least 50 µm away from the crack initiation site (see section A1), where the stress amplitude is slightly lower. For this reason, the presented structures are regarded as typical pre-cleavage dislocation arrangements, possibly spreading across numerous bainitic laths (since (50) 3 >> µm 3 ). In section 1, accumulation of plastic deformation was regarded as a necessary condition for cleavage initiation, using evidence coming from macroscopic testing [17,18]. The present observation brings further confirmation of the same rule, from a microscopic perspective. 150

151 The main dislocations features found after brittle failure at -90 C (183 K) are isolated dislocation clusters, elongated in the <111> screw directions (see Figure A2a). These entangled 1D structures appear to result from the formation of cross-kinks and subsequent wandering source mechanism, as explained in references [29,37]. This condition involves dislocations having the same Burgers vector, associated with primary slip. In contrast, the typical dislocation arrangements found after brittle failure at 0 C (273 K) are extended, three-dimensional dislocation structures (see figure A2b). Exactly the same 3D structures were found after tensile straining to 8% at 0 C and comprise dislocations having at least two different Burgers vectors thus, involving activation of primary and secondary slip (compare figure A2b to figure 10a, from reference [27]). The main conclusions drawn from these observations are twofold. First, comparison between figure A2a and A2b proves the temperature-dependent character of the dislocations structures related to pre-cleavage damage conditions. Second, the structures shown in figure A2b can be interpreted as tilt boundaries, as in figure 10b of reference [27]. This interpretation provides direct evidence for associating microscopic lath bending straining with cleavage initiation, in 16MND5 steel specimens failed in the DBTT range Lath bending is also observed at temperatures down to 77 K, using the AFM technique (unpublished data). This deformation mode is difficult to observe in TEM after deformation at 77 K, owing to limited secondary slip activity (see figure 1b). 151

152 (a) (b) Figure A2. Dislocation structures formed near the cleavage initiation region. (a) Typical dislocation structures forming after brittle fracture at -90 C. The elongated structures are interpreted as open loop tangles. (b) Typical dislocation arrangements forming after brittle fracture at 0 C. The high contrast feature visible across the whole micrograph is interpreted as a tilt boundary structure, revealing lath bending due to the applied plastic deformation. This structure contains dislocation from primary and secondary slip systems. The geometry of secondary slip facilitates the identification of tilt boundaries, especially when the lath plane is parallel to the TEM foil plane (see figure caption 1b). A3- Concluding remarks In appearance, the experimental conditions reported in this section are not identical to the DD simulation conditions as described in sections 2 and 3: the stress state associated with cracks is indeed heterogeneous and tri-axial, according to continuum mechanics or FEM calculations [1,2]. This is, however, a macroscopic description of the situation. In reality, the plastic zone of the crack tip is much 152

153 larger than the individual lath size (see section A2). For this and other reasons, the microscopic stress state in the deformed laths can significantly differ from the prediction of continuum theory. In Figure A2b for instance, lath bending straining is clearly visible: this situation is accounted for in DD simulations as explained in section 2.3. Finally, the experimental temperatures (183 K and 273 K) are not exactly the same as used in the simulations (50 K and 200 K). The former are nonetheless comprised in the ductile to brittle transition range of 16MND5 steel [1,2], where cleavage initiation involves (qualitatively) the same plasticity mechanisms. 153

154 5-References [1] Carassou S 2000 Déclenchement du clivage dans un acier faiblement allié. Rôle de l'endommagement ductile localisé autour des inclusions Doctoral Thesis Ecole des Mines de Paris France Report CEA-R [2] Carassou S Renevey S Marini B and Pineau A 1998 In: Fracture from Defects ESIS/ECF12 Eds. Brown MW de los Rios ER and Miller KJ (London: EMAS, Chameleon Press) 2 p [3] Beremin FM 1983 Metall. Trans. A14 p [4] Wallin K Saario T and Törrönen K 1984 Metall. Sci. 18 p [5] Eripret C Buisine D and Rousselier G 1992 Seminar for promotion of local approach (Tempere, Finland) [6] Margolin BZ Gulenko AG Nikolaev VA and Ryadkov LN 2003 Int. J. Pressure Vessels and Piping 80 p [7] Bouchet C Tanguy B Besson J and Bugat S 2005 Comp. Mat. Sci. 32 p 294 [8] Libert M 2007 Etudes expérimentale et numérique de l effet des mécanismes de plasticité sur la rupture fragile dans les aciers faiblement alliés, Doctoral Thesis, Ecole Centrale de Paris France [9] Gilman JJ and Averbach BL 1959 Fracture G.T. (New York: Hahn et al Editors) p 193 [10] Price AT Holl HA and Greenough AP 1964 Acta Metall. 12 p [11] Bowen P Druce SG and Knott JF 1986 Acta Metall. 34 No. 6 p [12] Roberts SG 1999 Proc. of Multiscale Phenomena in Plasticity (Ouranopolis, Greece) [13] Lidbury D Bugat S Diard O Keim E Marini B Viehrig HW and Wallin K 2005 Proc. ASME PVP (Denver, Colorado) [14] Mäntylä M Rossoll A Nedbal I Prioul C and Marini B 1999 J. Nucl. Mat. 264 p [15] Hausild P Berdin C and Bompard P 2005 Mater. Sci. Eng. A, 391 p [16] Tanguy B Besson J Piques R and Pineau A Eng. Frac. Mec. 72 No.1 p

155 [17] Hribernik M 2006 Cleavage Oriented Iron Single Crystal Toughness PhD Thesis, Materials Department, University of California Santa Barbara USA [18] Odette GR Rathbun HJ Hribernik M Yamamoto T He M and Spätig P 2008 A Multiscale Approach to Measuring and Modeling Cleavage Fracture Toughness in Structural Steels Materials Issues for Generation IV Systems Status (NATO Science for Peace and Security Series) Ed. V. Ghetta et al. (Netherlands: Springer) p [19] Rice JR and Thomson R 1974 Phil. Mag. 29 No.1 p [20] Devincre B and Roberts SG 1996 Acta Mater. 44 No.7 p [21] Roberts SG Noronha SJ Wilkinson AJ and Hirsh PB 2002 Acta Mater. 50 p [22] Spitzig WA and Keh AS 1970 Acta Metall. 18 No.6 p [23] Spitzig WA and Keh AS 1970 Acta Metall. 18 No.9 p [24] Keh AS and Weissmann S 1963 Electron Microscopy and Strength of Crystals John Wiley and Sons (New York: Interscience Publishers) p 231 [25] Caillard D and Martin JL 2003 Thermally Activated Mechanisms in Crystal Plasticity (Pergamon Materials Series Vol 8) Ed. RW Cahn (Amsterdam: Pergamon) [26] Joseph TD Tanaka M Wilkinson AJ and Roberts SG 2007 J. of Nucl. Mater p [27] Robertson CF Obrtlik K and Marini B 2007 J. Nucl. Mater. 366 p [28] Obrtlik K Robertson CF and Marini B 2005 J. Nucl. Mater. 342 p [29] Chaussidon J Robertson C Rodney D and Fivel MC 2008 Acta Mater. 56 p [30] Bhadeshia HKDH 2001 Bainite in Steels Transformations Microstructure and Properties Second Edition (Cambridge University Press) p 58. [31] Shin C Fivel M and Kim WW 2005 Modelling Simul. Mater. Sci. Eng. 13 p [32] Chaussidon J 2007 Etude multi-échelle de la plasticité du fer-α à basse température; application au clivage Doctoral Thesis Institut National Polytechnique de Grenoble France [33] Sekfali S 2004 Influence de la microstructure sur le comportement local dans les aciers 16MND5 Doctoral Thesis Ecole Centrale de Paris France 155

156 [34] Urabe N and Weertman J 1975 Mater. Sci. Eng. A 18 p 41-9 [35] Bouaziz O Maugis P and Embury JD 2006 Scripta Mat. 54 p [36] Karlik M Nedbal I and Siegl J 2003 Mater. Sci. Eng. A357 p [37] Louchet F Saka H 2003 Mater. Sci. Eng. A352 p

157 4.4 Conclusions Le travail présenté dans ce chapitre décrit la plasticité à basse température, dans un acier bainitique 16MND5 de structure cristalline cubique centrée. Dans un premier temps, une étude expérimentale de la déformation plastique dans le domaine de la transition a permit de démontrer : 1- Les dislocations situées aux interfaces inter-lattes constituent la majorité des sources de dislocations activables. 2- Les systèmes de glissement actifs à basse température sont de type {110}<111>. Les interactions entre ces différents systèmes sont plutôt faibles. 3- La déformation plastique est intrinsèquement localisée dans des bandes étroites, dont la fraction volumique croît avec la température et le niveau de déformation plastique. 4- Le mode de déformation local, à l échelle de lattes individuelles, correspond à un chargement de type flexion. 5- Les structures de dislocations sont de densité homogène à faible déformation plastique. A forte déformation, les structures obtenues se densifient sous la forme d amas pour les températures situées au bas de la transition, et sous la forme de cellules et de joints de flexion, pour les températures situées sur le haut de la transition. 6- La plasticité tend à rester confinée à l intérieur des lattes individuelles, aux frontières desquelles les particules constituent une barrière efficace à la transmission directe des dislocations, entre les lattes d un même paquet. 7- Le glissement dévié est très actif, à l intérieur des lattes individuelles. Ces données expérimentales peuvent être analysées plus en détails, à l aide de simulations en dynamique des dislocations spécialement développées pour étudier la déformation plastique des aciers de cuve, dans le régime de la transition. Un des aspects pris en compte lors du développement du nouveau code DD concerne la structure cristalline cubique centrée, qui impose une structure de cœur particulière aux dislocations à caractère vis. Des informations précises concernant l influence de la structure de cœur sur la géométrie du glissement sont obtenues par une étude préalable, en dynamique moléculaire. Ainsi, les simulations DM montrent que le glissement opère par des sauts élémentaires dans des plans {110}, bien que le glissement moyen corresponde parfois à des plans {110}, {112} voire, à des plans non cristallographiques. La loi de mobilité des vis sur les plans {110} en fonction de la température et de la contrainte appliquée est une expression de type Kocks, dont les paramètres sont ajustés sur des expériences de sauts de vitesse de déformation et de sauts de température, réalisées sur acier 16MND5. Le code DD est ensuite utilisé pour simuler la déformation plastique d'une latte de ferrite. A basse température, la déformation plastique se localise spontanément dans des bandes correspondant à des paquets de lattes possédant certaines orientations. Au niveau local, les structures de dislocations observées à l intérieur des lattes déformées plastiquement portent la signature d une sollicitation de type flexion. En conséquence, le chargement utilisé dans les simulations DD est de type flexion pure, avec un pilotage en vitesse de courbure imposée : la contrainte appliquée est réévaluée au cours de la simulation en fonction de la flexion accommodée par la déformation plastique de la latte. Des simulations réalisées à 50 K et 200 K ont pu ainsi être comparées à un même niveau de courbure. 157

158 Les sources initiales, de vecteurs de Burgers [-1-11] et [-11-1], sont positionnées aux interfaces de la latte normales aux directions [-154]. Les microstructures obtenues au cours des simulations varient fortement en fonction de la température. A 50 K, la microstructure est constituée d empilements de dislocations vis réparties de manière homogène de part et d'autre du plan neutre de la latte. A 200 K, on assiste à une localisation et une densification de la microstructure, dans le secteur de la latte sollicité en compression. Les simulations DD montrent que les amas de dislocations observés à basse température correspondent à des arrangements de type "boucles ouvertes", directement associées au glissement dévié (voir 5 ci-dessus). Les structures rappelant des joints de flexion obtenues à plus haute température correspondent aux dislocations coin laissées par l activation des sources initiales de type vis, dont la mobilité croît avec la température. Il est généralement admis que le clivage se produit le long de surfaces orientées {100} (voir figure 4.12, par exemple). Les contraintes internes normales à ces surfaces ont été calculées à l intérieur d un volume d'étude prédéterminé. D'une manière générale, les distributions de contraintes sont symétriques, i.e. centrées autour de 0 MPa. La dispersion des contraintes sur les plans (010) et (001) diminue lorsque la flexion augmente, contrairement aux contraintes normales aux plans (100), pour lesquelles la dispersion s'élargit. Les plus fortes contraintes s exercent donc sur les plans (001), de façon inversement proportionnelle à la température. La sélection des plans de clivage (001) au détriment des deux autres est attribuée de l orientation de l axe de flexion du chargement appliqué, par rapport à l orientation cristallographique de la latte. Dans la pratique, l orientation de l axe de flexion local dépend des conditions aux limites propres aux lattes déformées, tel qu observé expérimentalement. Figure Orientation cristalline des plans de clivage. Les sites d amorçage présumés sont marqués d une croix blanche, sur la micrographie MEB montrée en haut à gauche. Les figures EBSD associées à ces pointés montrent clairement que l orientation cristalline des sites d amorçage est de type <100>. Données d après R. Pesci, K. Inal, LPMM, ENSAM, Metz, dans le cadre du projet PERFECT. Les résultats présentés montrent qu'il est très difficile d'amorcer la rupture par clivage dans une latte homogène, compte tenu de la contrainte critique théorique propre à ce mécanisme. 158

159 Dans la pratique, cette contrainte est plus facilement atteinte en présence d'un concentrateur de contraintes hétérogène, de type inclusion. 4.5 Quelques perspectives Les lois de mobilité de parties vis introduites dans les simulations DD peuvent être améliorées à plus d un titre, afin de mieux correspondre au différentes données expérimentales disponibles. D une part, les enthalpies de formation des doubles crans 57 propres aux aciers 16MND5 sont systématiquement supérieures (d un facteur 2) aux valeurs obtenues sur monocristaux de fer pur, ou sur monocristaux fer contenant du carbone en solution. Cette différence significative s explique peut être par le positionnement des sources initiales dans les régions inter-lattes, dont la composition chimique est fort probablement différente de celle des régions intra-lattes. Cet effet devra être étudié en détails, notamment en DM, à l aide de potentiels interatomiques adaptés aux compositions chimiques locales, qui devront également être mesurées expérimentalement. D autre part, la loi de vitesse des dislocations vis adoptée dans ce chapitre ne considère que la nucléation de doubles crans isolés (régime un cran à la fois). Cette hypothèse implicite, bien adaptée aux basses températures et aux faibles contraintes (proche de la limite d élasticité), impose un raccord discontinu et quelque peu artificiel, entre un domaine de mobilité thermiquement activé et un domaine de mobilité athermique. Une voie d amélioration possible consiste à prendre en compte un régime à crans multiples, avec un libre parcours des crans qui dépend de la contrainte locale. Cet ingrédient supplémentaire permettrait de mieux traduire l'influence des parties coin emmagasinées, vraisemblablement impliquées lors de la transition thermique/athermique [Rauch 1993]. D une manière générale, l obtention de lois améliorées nécessitera l'acquisition de données fiables, concernant notamment les mécanismes de glissement dévié. Des informations utiles pourraient également être obtenues grâce au développement de calculs ab-initio. Enfin, l'influence d inclusions de type carbure sur la plasticité intra-latte nécessite un complément d analyse. Ce type de simulations, développé par [Chaussidon 2007], est brièvement décrit au paragraphe Un calcul des contraintes à l aide d un couplage du code DD avec la méthode des éléments finis permettrait de réaliser des simulations avec des chargements plus complexes. 57 A partir d essais de sauts de vitesse de déformation et de sauts de température. 159

160 5 Projet de recherche. Les travaux présentés dans ce mémoire traitent de l endommagement d alliages métalliques conventionnels, utilisés dans le contexte de l industrie nucléaire. Le fil conducteur de ces différentes études consiste à combiner, de manière systématique, données expérimentales et simulations numériques en dynamique des dislocations. Cette méthode d investigation est générale, puisque fondée sur la physique de la déformation plastique propre aux métaux. Les "produits finis" associés à ces travaux se présentent sous la forme de protocoles de contrôle, de règles de dimensionnement, ou à tout le moins, de recommandations d utilisation. Les défis restant à relever peuvent être catégorisés en fonction de l échéance considérée. Les problématiques nécessitant un traitement à court et moyen terme concernent les installations REP existantes, dont il est économiquement et politiquement souhaitable d allonger la période d exploitation. Les autorisations d exploitation délivrées par les autorités de sûreté nucléaires requièrent de plus en plus de données quantitatives. Or, l obtention de ce type d information demande des efforts de recherche de longue haleine, impliquant la prise en compte progressive d éléments de complexité caractérisant les conditions réelles. Quelques exemples illustrant cette démarche sont présentés au paragraphe 5.1 ci-après, concernant les aciers austénitiques et ferritiques conventionnels. Par ailleurs, il devient de plus en plus urgent, à l échelle mondiale, de pourvoir disposer d un mode de production d énergie répondant aux critères du développement durable. Une des pistes technologiquement envisageables à moyen terme concerne le développement des filières à neutrons rapides (RNR). L utilisation commerciale de technologies nucléaires avancées pose toutefois de réels défis à la science des matériaux en général et aux matériaux métalliques en particulier, compte tenu des températures d utilisation souhaitées (550 C et plus) et des fluences caractéristiques atteintes en fin de vie (100 dpa et plus). Dans ce cas, des phénomènes de plasticité tels que la montée des dislocations, couplée aux flux de défauts ponctuels, doivent également être pris en compte (voir paragraphe 5.2.1). Une des pistes envisagées à très long terme est le développement de réacteurs à fusion thermonucléaire, dont un prototype appelé ITER est en construction au CEA/Cadarache. L utilisation commerciale de ce nouveau concept de production d énergie est nécessairement associé une rupture technologique majeure, dans le domaine des matériaux. Les conditions d utilisation correspondant à ces applications définissent en effet, pour certains composants critiques, un cahier des charges draconien : limite d élasticité élevée à haute température, résistance à la corrosion, au fluage d irradiation, au gonflement, ductilité résiduelle acceptable à température ambiante, etc. Les aciers ferritiques durcis par précipitation d oxydes (ODS) constituent une des classes de matériaux métalliques susceptible de répondre à ces spécifications. Les défis considérables que pose la qualification de ces matériaux s appuiera sur des collaborations à l échelle mondiale, dont un exemple sera présenté au paragraphe

161 5.1 Applications REP : vers des prédictions quantitatives. Application concernant la fatigue des aciers austénitiques. Les travaux présentés au chapitre 2 apportent des éléments de compréhension concernant les mécanismes de localisation de la déformation plastique sous sollicitations cycliques, dans les aciers austénitiques. Ces informations ne permettent généralement pas de prédire, par exemple, le nombre de cycles à l amorçage des fissures de taille critique, les dimensions des réseaux de faïençage formés sur des composants réels soumis à la fatigue thermique, etc. L obtention de données quantitatives requiert la prise en compte d éléments de complexité additionnels, caractérisant les composants et conditions d utilisation réels. Les éléments à considérer concernent d une part la complexité des chargements et d autre part, la complexité des matériaux utilisés dans l industrie. - Complexité du chargement. Les essais de fatigue en laboratoire sont le plus souvent réalisés, pour les besoins de l analyse, avec des chargements cycliques d amplitude constante. Dans la pratique toutefois, les chargements possèdent un spectre de dispersion significatif, dépendant de l application considérée. Jusqu à présent, la plupart des règles de cumul de dommage adaptées aux chargements à amplitude variable reposent sur des fondements empiriques. Aussi, les limites de validité de ces méthodes sont largement méconnues, spécialement dans le cas de la fatigue thermique. Ce problème particulier sera abordé dans les prochaines années, dans le cadre d une action conjointe impliquant le CEA, les autorités de sûreté (IRSN) et le laboratoire SYMME (Université de Savoie), le laboratoire SIMaP (INP Grenoble), avec la participation de l Institute of Physical Metallurgy de Brno (République Tchèque). Dans un premier temps, des essais de fatigue mécanique à plusieurs niveaux de chargement seront réalisés, de manière déterministe. Typiquement, deux niveaux représentatifs seront présélectionnés, permettant de définir différentes séquences de chargement de type grandscycles/petits-cycles, petits-cycles/grands-cycles etc. Les déplacements de surface, précurseurs de l amorçage, sont mesurés avec précision en microscopie à forces atomiques (voir figure 5.1a). Ces données sont comparées à des simulations DD en fatigue uni-axiale, effectuées selon les séquences de chargement correspondantes, pour fins de validation et d analyse des différentes séquences réalisées (voir figure 5.1b). Ces informations doivent permettre d identifier les fondements physiques associés aux règles de cumul de dommage conventionnelles (règle de Miner, par exemple). Dans un deuxième temps, des simulations DD en fatigue à plusieurs niveaux sont réalisées, en imposant cette fois un état de contrainte de type bi-axial, typique de la fatigue thermique. De cette manière, il sera possible d identifier les mécanismes de cumul de dommage propres à la fatigue thermique et de déterminer si, oui ou non, le domaine de validité des règles existantes peut être étendu à la fatigue thermique. 161

162 a) Figure 5.1. Fatigue à amplitude variable. (a) Mesure des déplacements de surface par microscopie à forces atomique : extrusions obtenues suivant 10 4 cycles à ε p = (b) Exemple de calcul des déplacements de surface en dynamique des dislocations, pour deux niveaux de chargement constants différents. L étude de la cinétique de croissance du relief associée à des séquences d amplitude variable reste à faire. - Complexité des matériaux (1). Les états de surface des composants réels diffèrent notablement des états de surface propres aux éprouvettes habituellement testées en laboratoire. Un état de surface donné peut être caractérisé par : i- une densité de dislocations, macles ou défauts (habituellement associés à la mise en forme finale), ii- un relief ou contraste topographique, iii- un état de contraintes résiduelles. Il est généralement admis que certains états de surface fortement dégradés, suivant un meulage par exemple, constituent un facteur aggravant, du point de vue de l endommagement par fatigue. Il est ici encore possible d analyser le rôle des différents effets (i, ii et iii) sur l amorçage séparément, en utilisant des informations de nature expérimentale. En ce qui concerne par exemple l écrouissage superficiel associé à la mise en forme finale (effet i), des observations en MET montrent qu un usinage induit souvent la formation de nano-macles de déformation, dont l espacement et l orientation peut varier notablement, d un endroit à l autre de la surface du composant (comparer figure 5.2a à 5.2b). Ces macles mécaniques agissent comme des interfaces internes, lorsque le plan de macle s oppose à une direction de glissement active. Des informations concernant la taille, la résistance mécanique et l espacement des macles pourraient être utilisées comme conditions aux limites, dans les simulations DD (voir figure 5.2c). Par la suite, il est possible d introduire des éléments de complexité supplémentaires tels que des contraintes résiduelles ou des contraintes produites par des entailles superficielles. b) 162

163 a) b) c) Figure 5.2. Etat de surface associé à un usinage. (a) Micrographie MET obtenue sur une lame prélevée dans la région sub-surfacique d une éprouvette usinée. Les bandes rectilignes sont des nanomacles de déformation. (b) Micrographie MET observée dans la même lame qu en (a) et au même grandissement (1 cm = 200 nm). Dans cette région, les nano-macles sont davantage espacées et délimitent des zones contenant des cellules de dislocations, signature du glissement multiple. (c) Traitement des interfaces interne : délimitation d un plan appelé facette, qui peut être franchie moyennant que la contrainte appliquée τ * sur la dislocation incidente soit supérieure ou égale à une contrainte de franchissement critique τ facet. Schéma tiré de [Shin et al. 2007]. - Complexité des matériaux (2). Dans le régime des grands nombre de cycles, la plupart des fissures amorcées s immobilisent aux barrières microstructurales que constituent (entre autres) les joints de grains. Les observations montrent qu une minorité de fissures parviennent à poursuivre leur croissance, suivant des temps d arrêt plus ou moins prolongés. La prédiction de la durée de vie (et sa dispersion) des composants sollicités dans ce régime nécessite de connaître les paramètres physiques qui contrôlent les temps d arrêt aux barrières. L étude de ce phénomène sera abordée dans le cadre du projet AFGRAP, pour lequel une demande de financement a été présentée, auprès de l Agence Nationale de la Recherche (ANR). La méthode d investigation suivante est envisagée. Une fissure arrêtée sur un joint de grain produit un champ hétérogène dans le grain suivant, non-fissuré. Il s agit donc d appliquer ce champ de manière cyclique, en le calculant de manière analytique ou par la méthode des éléments finis (voir figure 5.3a). Le grain sollicité de cette manière contient une microstructure initiale qui se développera progressivement, avec le nombre de cycles (voir figure 5.3b). Des informations concernant le temps d attente au joint de grain seront obtenues en analysant l évolution de la microstructure de dislocations à l intérieur du grain chargé, 163

164 sachant que certains arrangements sont a priori favorable à la poursuite de la propagation de la fissure. a) b) Figure 5.3. Temps d arrêt des fissures aux joints de grains, dans le régime des grands nombres de cycles. (a) Coupe métallographique montrant une fissure immobilisée sur un joint de grain. (b) Cette situation peut être analysée au moyen d un couplage entre des calculs par éléments finis et simulations en dynamique des dislocations. Les contraintes hétérogènes associées à la fissure arrêtée sont calculées par les éléments finis. Ces contraintes sont projetées sur des dislocations présentes à l intérieur d un volume de simulations correspondant au grain suivant, non-fissuré. Applications concernant la déformation des aciers austénitiques irradiés. La formation de bandes claires individuelles a été décrite en détails au chapitre 3. Les informations obtenues ne permettent toutefois pas, à elles seules, de prédire la perte de ductilité engendrée par l irradiation. Dans la pratique, la déformation se localise à l intérieur d un certain nombre de bandes, associées à un ou plusieurs systèmes de glissement (voir figure 3.1). L endommagement du poly-cristal irradié dépend donc du nombre de bandes formées par unité de surface et de la déformation plastique moyenne cumulée, dans chacune de ces bandes. La prédiction de l endommagement à l échelle d un agrégat poly-cristallin nécessite donc le développement d un modèle apte à prédire la distribution statistique représentative de l ensemble du volume déformé. Ce sujet sera traité dans le cadre du projet européen PERFORM60, conçu comme la suite du projet PERFECT (terminé en 2007). L observation d éprouvettes irradiées-déformées révèle que les bandes claires sont réparties de manière uniforme, à l intérieur des grains endommagés. Compte tenu de la raréfaction des sources initiales provoquée par l irradiation, cette distribution régulière indique que les bandes procèdent les unes des autres, de manière systématique. Les distances inter-bandes caractéristiques correspondent possiblement à la portée du champ de contrainte d un empilement de vis, de la même manière qu en Il est donc vraisemblable que le glissement dévié soit à l origine de la répartition des bandes à l intérieur du grain. L investigation de ce phénomène requiert, dans un premier temps, d étudier les mécanismes contrôlant la formation d une nouvelle bande, à partir d une bande initiale isolée. Celle-ci est obtenue de la même manière qu au chapitre 3, i.e. en interdisant le glissement dévié. La déformation se poursuit par l émission d une nouvelle dislocation (par la source) pour laquelle le glissement dévié est autorisé. Dans cette configuration en effet, le glissement dévié de la nouvelle dislocation peut être traité de manière satisfaisante (comme en fatigue), à l aide de l algorithme existant. 164

165 A partir de ce point, les résultats des simulations initiales peuvent être utilisés afin de déduire les paramètres utilisés par des modèles définis à l échelle des milieux continus. Une autre avenue possible consiste à optimiser les codes de calcul et d améliorer la prise en compte du glissement dévié (voir paragraphe 2.3.6) afin de réaliser des simulations massives, où de multiples bandes claires se formeraient spontanément, suivant l application d un chargement représentatif. Applications concernant la ténacité des aciers ferritiques irradiés Complexité du chargement. En conditions nominales REP, les fluences obtenues sur l acier de cuve sont relativement faibles 58, grâce à la présence des structures internes d acier austénitique assurant le confinement de l eau de refroidissement autour du cœur (voir figure 1.5). Des essais mécaniques menés après irradiation montrent toutefois un durcissement notable 59, directement associable à un décalage de la courbe de transition fragile/ductile [Lucon & Puzzolante 2006]. Il est toutefois difficile de corréler ce changement de comportement à des différences systématiques, en termes de microstructures de dislocations intra-lattes (voir figure 5.4a). L origine exacte du durcissement induit par l irradiation n est donc pas encore complètement élucidée, mais semble associée à la présence de boucles interstitiels de petite taille [Almazouzi & Lambrecht 2006, Kuriplach et al. 2006, Bacon & Osetsky 2005, Domain & Monnet 2007]. Cet effet et sa dépendance en température doivent donc être pris en compte, afin de prévoir l évolution de la contrainte critique de clivage et par conséquent, le décalage de la courbe de transition induit par l irradiation. Cette problématique constitue le sujet la thèse de thèse de D. Garcia, réalisée conjointement au DMN/SRMA et au SIMAP/Grenoble, dans le cadre du projet européen PERFORM60. a) b) Figure 5.4. Effet de l irradiation sur la déformation plastique des aciers de cuve. (a) Carte déformation-fluence. La formation de bandes claires (DCD) est associée à des fluences supérieures ou égales à 0,1 dpa. (b) Micrographie MET d un acier 533 après ε p = 10% et une irradiation de 0.01 dpa par des neutrons : formation d enchevêtrements. Données tirées de [Farrel et al. 2003]. Complexité des aciers de cuve. Dans la pratique, le clivage est souvent déclenché par la présence d inclusions, dans la matrice ferritique [Carassou et al. 1998, Carassou 2000]. Il est donc nécessaire d étudier l évolution de la contrainte interne et de sa dépendance en 58 0,1 dpa en fin de vie, i.e. après 40 ans d utilisation. 59 Environ +14% pour 0,01 dpa, d après [Farrel 2003]. 165