EFFET DE LA RETENTION D HYDROCARBURE SUR LES PROPRIETES D UN SOL FIN NON SATURE

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1 EFFET DE LA RETENTION D HYDROCARBURE SUR LES PROPRIETES D UN SOL FIN NON SATURE Yu-Jun CUI 1, Pierre DELAGE 1, Pascale ALZOGHBI-MASSAAD 2 1 Ecole Nationale des Ponts et Chaussées (ENPC) CERMES, Institut Navier, Paris 2 Ecole Nationale des Ponts et Chaussées (ENPC) CERMES, Institut Navier, Paris. Affiliation actuelle : Université de Marne La Vallée, Paris. RÉSUMÉ On présente une étude expérimentale sur le limon de Jossigny compacté. Une première série d essais de compression oedométrique a été réalisée sur trois échantillons avec différents fluides : eau seule, air-eau et huile (soltrol 17)-eau. Les résultats obtenus ont montré un effet significatif de l interaction air eau et huile eau sur la compressiblité du sol. Afin de comprendre le mécanisme de rétention du soltrol dans le sol, une deuxième série d essais de compression simple a été réalisée sur des échantillons compactés à différentes teneurs en eau et différentes densités dans deux conditions : à l état initial (compression à teneur en eau constante), et après imbibition au soltrol. Les essais ont donné des réponses bien distinctes : à faible densité et faible teneur en eau la rigidité du sol imbibé de soltrol est plus grande ; à densité moyenne, l infiltration du soltrol a pour conséquence de diminuer la résistance au cisaillement ; et à forte densité la résistance à la compression simple est, en revanche, augmenté par l imbibition au soltrol. Ceci montre qu en plus de capillarité, il existe des interactions physico-chimiques entre le fluide non polaire (soltrol) et la phase argileuse. 1. Introduction Les problèmes posés à l environnement par l infiltration des hydrocarbures dans des sols de surface non saturés sont d un enjeu particulier, car il s agit de la protection de la qualité de l aquifère. Phénoménologiquement, cette infiltration est un processus complexe, faisant intervenir à la fois la capillarité et les interactions physico-chimiques. Les paramètres nécessaires pour la modélisation numériques sont souvent difficiles à déterminer. Les travaux expérimentaux réalisés jusqu à présent ont concerné principalement le transfert des fluides organiques, miscibles ou non à l eau, dans des sols compactés du côté humide et initialement saturés en eau (Mesri et Olson 1971, Acar et al. 1985, Anderson et al. 1985, Foreman et Daniel 1985, Fernandez et Quigley 1985, Bowders et Daniel 1987, Uppot et Stephenson 1989, Quigley et Fernandez 1992). Cette procédure d essai correspond exactement à la situation d un sol de barrière. En effet, en pratique, on fabrique des barrières de sols fins par compactage du côté humide, et on s intéresse à l efficacité de la barrière, définie en général par la charge hydraulique maximale amorçant le transfert du polluant dans la barrière. Si les résultats obtenus reflètent plus ou moins les interactions eau-minéraux argileux traduites par la valeur de la charge hydraulique d amorçage, ils ne permettent pourtant pas d analyser les interactions complètes minéraux-eau-huile-air. Dans la première partie de cette étude, on s intéressera à la compressibilité du limon de Jossigny peu plastique compacté du côté sec, et saturé en différents fluides : eau seule, aireau, et huile-eau. Afin de mieux comprendre les phénomènes d interaction au sein du sol, mis en évidence par la première série d essais, il paraît nécessaire de bien définir les mécanismes de rétention des hydraocarbures dans le sol. Oren et al. (1992) ont montré que le mécanisme de rétention de l huile dans un sol dépend principalement de la mouillabilité et plus précisément du signe du coefficient d'étalement. Si ce dernier est positif, l huile s étalera en formant une couche fine et continue, et s il est négatif, le recouvrement est moins important ou la formation d un film continu n aura pas lieu. Plus concrètement, si le coefficient d étalement est positif, on aura dans un pore l huile qui sépare l eau et l air. D après la mécanique des sols non saturés, suivant la façon à laquelle le polluant est retenu dans les pores, le comportement mécanique du sol peut être très différent, à relier essentiellement à la cohésion apparente due 115

2 à l effort exercé par différents mécanismes de capillarité. Autrement dit, le comportement mécanique reflète bien le mécanisme de capillarité, donc le mécanisme de rétention des fluides dans un sol. Afin de vérifier ce point, dans la deuxième partie de l étude, la résistance à la compression simple des échantillons de limon de Jossigny compactés s avec du soltrol a été déterminée. Elle est comparée avec celle des échantillons s. L analyse a montré que pour expliquer l influence de l infiltration de soltrol sur la résistance au cisaillement, il est nécessaire de considérer à la fois l effet de la capillarité liée au coefficient d étalement, l effet de la réaction chimique minéraux-soltrol et l effet du piégeage d air. 2. Propriété de compressibilité Les fluides concernés dans cette étude sont l eau, l air et le Soltrol 17. Leurs caractéristiques sont résumées au Tableau 1 (Delage et al. 2, Cui et al. 23), en termes de masse volumique, viscosité dynamique et tension surfacique. On remarque dans ce tableau qu avec trois fluides, on définit théoriquement trois tensions interfaciales, σ s-a à l interface soltrol-air, σ s-w à l interface soltrol-eau, σ a-w à l interface air-eau. L interface air-eau définit la plus forte tension, environ trois fois celle entre soltrol et air. Tableau I. Caractéristiques des fluides concernés : air, eau, soltrol ρ soltrol17 (Mg/m 3 ) ρ w (Mg/m 3 ) η soltrol17 (Pa.s) η w (Pa.s) η a (Pa.s) σ s-a (N/m) σ s-w (N/m) σ a-w (N/m),78 1 2, , , , , Le sol testé est le limon de Jossigny dont les propriétés géotechniques ont été décrites par Cui et Delage (1996). Ce limon prélevé sur le site a été séché à l air ambiant, broyé, et tamisé à 4 µm. Trois échantillons ont été préparés par compactage dans un moule de 7 mm de diamètre, à une teneur en eau de 15% et à une vitesse de,3mm/min, jusqu à ce que un poids volumique de 16kN/m 3 soit atteint. En fin de compactage, les échantillons ont une hauteur de 2 mm et un degré de saturation en eau Sr w = 58%. La succion initiale a été déterminée par la méthode du papier filtre, qui consiste à placer des papiers filtre Whatman 42 au sein du sol pour atteindre l équilibre hydrique, et à déterminer ensuite la succion des papiers suivant sa teneur en eau à l aide de sa courbe d étalonnage. (Delage et Cui 2). On a obtenu une valeur de 125 kpa pour les échantillons préparés. Les échantillons ont été ensuite placés dans des oedomètres. Le premier a été saturé en eau sous une contrainte verticale de 12,5 kpa. Cette saturation a engendré un léger gonflement de l échantillon. Après stabilisation, il est comprimé par palier jusqu à 8 kpa de contrainte. La saturation du deuxième échantillon a été complétée avec du Soltrol 17, sous également une contrainte verticale de 12,5 kpa Cet échantillon contient donc deux fluides, eau et huile. L infiltration d huile a également engendré un gonflement. Après stabilisation, il est comprimé comme le premier échantillon. Quant au troisième échantillon, il a été comprimé directement à l état non saturé. Sur la Figure 1 sont présentées les courbes de compression des trois échantillons. La saturation du sol en eau à la contrainte 12,5 kpa a provoqué un gonflement de l ordre de 1,18%. Ce phénomène était attendu sachant que les particules argileuses gonflent avec la diminution de succion (supression de la tension interfaciale σ a-w = 72, N/m). Le même gonflement a été observé lors de la saturation en huile, ce qui n est pas compatible avec la notion de la succion capillaire, car théoriquement selon le Tableau 1, la substitution de l huile à l air correspond à une diminution moindre de la tention interfaciale (σ s-w = 44,1.1-3 N/m au lieu de σ a-w = 72, N/m ) donc à une diminution de succion moindre, ce qui aurait pour conséquence d engendrer un gonflement moindre. Cette anomalie peut s expliquer par la 116

3 différence de la densité initiale. En effet, l échantillon huile a un indice des vides initial de,67, légèrement moins grand que celui de l échantillon eau (,69). D après la mécanique des sols non saturés, à toute condition égale, le sol est d autant plus gonflant que la densité initiale est grande (indice des vides initial est petit) indice des vides e.64.6 air Soltrol 17 eau Figure 1. Courbes de compression du limon de Jossigny saturé avec différents fluides (Alzoghbi et al. 23) En termes de compressibilité, conformément au concept de la capillarité, on a obtenu des courbes de compression bien ordonnées en fonction de la succion ou de la tension surfacique, à savoir que le sol est d autant moins compressible que la succion est élevée : on a dans l ordre de compressibilité décroissante l air, l huile, et puis l eau. 3. Résistance à la compression simple Deux séries d échantillons ont été préparées par compactage statique dans un moule de 38mm de diamètre et de 76mm de hauteur. Une première série à un poids volumique sec constant de 16 kn/m 3 et à des teneurs en eau différentes : 15, 17, 19,1 et 21,1% ; une deuxième série à une teneur en eau constante de 15% et à des poids volumiques secs différents : 13, 14,5, 16, 16,7 et 17 kn/m 3. Pour chaque état, deux échantillons ont été systématiquement préparés, l un a été maintenu dans l état, alors que l autre a été infiltré au Soltrol 17 à la pression atmosphérique. Ces échantillons sont répertoriés sur la courbe Proctor à l énergie normale sur la Figure 2. Les échantillons ont été ensuite soumis à des compressions simples à une vitesse de déplacement de,1 mm/min. 117

4 18 17 γ d (kn/m 3) w (%) Figure 2. Echantillons préparés répertoriés sur la courbe Proctor (Cui et al. 2, 23) 3.1. Résistance au cisaillement à γ d constant et à w différent Sur la Figure 3 sont présentées les courbes de compression des échantillons compactés au même poids volumique sec (16 kn/m 3 ) et aux différentes teneurs en eau (15%; 17%; 19,12%; 21,12%). On observe qu à la même densité, la résistance à la compression simple diminue avec l augmentation de la teneur en eau, indépendamment du type d échantillons, ce qui est compatible avec la mécanique des sols non saturés en termes de diminution de la succion. Effectivement, la contrainte maximale de l échantillon compacté du côté sec de la courbe Proctor est pratiquement trois fois plus grande que celle obtenue du côté humide (w = 21,12%). 3 w=15% et γd=16kn/m3 3 w=17% et γd=16kn/m Figure 3a Figure 3b 118

5 2 16 w=19,12% et γd=16kn/m w=21,12% et γd=16kn/m Figure 3c Figure 3d Figure 3. Compression simple des échantillons s et s à γ d = 16 kn/m 3 et à w = 15% (a) ; w = 17% (b) ; w = 19,1% (c) et w = 21,1% (d). En ce qui concerne l effet de la pollution, on observe qu à l exception des résultats pour w = 19,2%, l infiltration du soltrol dans le sol a pour effet de diminuer la résistance au cisaillement sans pour autant modifier le module initial Résistance au cisaillement à w constant et à γ d différent Les courbes de compression des échantillons compactés à la même teneur en eau (15%) et aux différents poids volumiques (13, 14,5, 16, 16,7, et 17 kn/m 3 ) sont présentées en Figure w=15% et γd=13kn/m w=15% et γd=14,5kn/m Figure 4a Figure 4b 119

6 5 4 w=15% et γd=16,7kn/m3 5 4 w=15% et γd=17kn/m Figure 4c Figure 4d Figure 4. Compression simple des échantillons s et s à w=15% et γ d =13kN/m 3 (a) ; γ d =14,5kN/ (b) ; γ d =16,7kN/m 3 (c) et γ d =17kN/m 3 (d). On observe qu à la même teneur en eau de 15%, le comportement est très varié d une densité à l autre. On peut distinguer trois cas : 1) à un poids volumique sec faible de 13 kn/m 3 (Figure 4a), la pollution semble augmenter le module initial, mais ne pas influencer de façon significative la résistance malgré le degré de saturation en Soltrol élevé pour cette densité (Sro=48% et Srw=37%), 2) à des poids volumiques secs moyens de 14,5 et de 16 kn/m 3, on retrouve le comportement du cas densité constante, à savoir que la pollution diminue la résistance mais pas le module initial, 3) à des forts poids volumiques secs de 16,7 et de 17 kn/m 3, avec la pollution, on a à la fois l augmentation du module initial et de la résistance Discussion A la lumière des résultats obtenus, on peut tenter de définir différents mécanismes d interaction correspondant à différentes densités. Pour des densités moyennes comprises entre 14,5 et 16 kn/m 3, l effet de l infiltration du Soltrol dans le sol peut être illustré par la Figure 5. Avant l infiltration, dans des pores du sol, seule l interface air-eau existe, définissant une succion représenté par la tension interfaciale air-eau (72,75-3 N/m) (Figure 5a). Après l infiltration, on a la configuration représentée par la Figure 5b, où deux interfaces capillaires interviennent, air-huile et huile-eau. Théoriquement la succion définie dans ce cas est représentée par la somme des tensions surfaciques air-huile et huile-eau (68,34 N/m). On voit clairement que la succion est diminuée par l infiltration du soltrol (68,34 N/m < 72,75 N/m), ce qui explique la diminution de la résistance au cisaillement observée pour les échantillons s. 12

7 eau air eau air huile a) b) Figure 5. Mécanismes de capillarité, a) avant pollution, b) après pollution A des fortes densités (> 16,7 kn/m 3 ), une grande partie d air peut être occluse, la succion est définie dans ce cas par la somme eau-air et air-pétrole (Figure 6), qui est théoriquement plus importante que la capillarité initiale définie par l interface eau-air (96,99 N/m > 72,75 N/m). C est cette augmentation de succion qui explique l augmentation du module initial et celle de la résistance au cisaillement. eau air huile Figure 6. Mécanisme de capillarité avec l air piégé Pour la densité faible, le très faible degré de saturation en eau a permis probablement aux minéraux d argile de se mettre en contact direct avec le soltrol, provoquant ainsi une réaction chimique, rigidifiant ainsi le sol. C est ainsi que le module est plus fort pour les échantillons s. Il serait intéressant de faire une analyse chimique du soltrol récupéré afin de vérifier si les échanges ioniques ont eu réellement lieu. 4. Conclusion A partir de la comparaison de la résistance à la compression simple entre les échantillons compactés s et s, on a mis en évidence différents mécanismes possibles de rétention d un polluant (soltrol 17) dans le sol : 1) à faible densité et faible degré de saturation, la réaction chimique entre les minéraux d argile et le soltrol pourrait avoir lieu, conférant au sol plus de rigidité, 2) à densité moyenne, l infiltration du soltrol a pour conséquence de diminuer l effort capillaire, diminuant ainsi la cohésion apparente du sol, ce qui est traduit par une résistance à la compression plus faible, 3) à forte densité, l air piégé par l infiltration du soltrol pourrait modifier le mécanisme de capillarité, provoquant une augmentation du module initial et de la résistance à la compression simple. Les résultats de compression oedométrique sur des échantillons compactés à une densité moyenne (16 kn/m 3 ) montre bien que le concept capillaire s applique, ce qui confirme en partie les mécanismes définis. 121

8 5. Références bibliographiques Acar Y.B., Hamidon A., Field S.D. & Scott L. (1985), The effect of organic fluids on hydraulic conductivity of compacted kaolinite, Hydraulic Barriers in Soil and Rock, ASTM Special Technical Publication, 874, Alzoghbi P., Delage P., Cui Y.J. (23). Compressibilité et perméabilité d un limon compacté saturé avec différents fluides. Studia Geotechnica et Mechanica, Vol. XXV, No. 1-2, Anderson D.C., Brown K.W. & Thomas J.C. (1985), Conductivity of compacted clay soils to water and organic liquids, Waste Management and Research, 3, pp Bowders J.J. & Daniel D.E. (1987), Hydraulic conductivity of compacted clay to dilute organic chemicals, Journal of Geotechnical Engineering, ASCE, 113 (12), Cui Y. J. & Delage P. (1996). Yielding and plastic behaviour of an unsaturated compacted silt. Géotechnique 46, No. 2, Cui Y.J., Alzoghbi P., Delage P. (23). Influence des mécanismes de rétention des polluants sur la résistance au cisaillement d un sol compacté. Studia Geotechnica et Mechanica, Vol. XXV, No. 1-2, Cui Y.J., Delage P., Alzoghbi P. (23). Retention and transport of a hydrocarbon in a silt. Géotechnique, Vol. LIII, No 1, Delage P. et Cui Y.J.( 2). L eau dans les sols non saturés. Techniques de l Ingénieur, C31-1 C31-2 et Doc. C34-1 C34-2. Delage P.; Alzoghbi P. et Cui Y.J. (2), Air, water and oil transfers in an unsaturated compacted silt, Proceeding of the Int. Symp. on Physical Modelling and Testing in Environmental Geotechnics. La Baule, pp Fernandez F. & Quigley R.M. (1985), Hydraulic conductivity of natural clays permeated with simple liquid hydrocarbons, Canadian Geotechnical Journal, 22, Forman D.E. & Daniel D.E. (1986), Permeation of compacted clay with organic chemicals, Journal of Geotechnical Engineering, ASCE, 112 (7), Mesri G. & Olson R.E. (1971), Mechanisms Controlling the permeability of clays, Clays and Clay Minerals, 19 (3), Oren P.E., Pinczewski W.V. (1992). The effect of wettability and spreading coefficients on the recovery of waterflood residual oil by immiscible gasflooding. Preceedings of the 67 th Annual Technical Conference and Exibition of the Society of Petrolum Engineers, Washington, Quigley R.M. & Fernandez F. (1992), Organic liquid interactions with water-wet barrier clay, Proceedings. on Subsurface Contamination by Immiscible Fluids, Balkema, Uppot J.O. & Stephenson R.W. (1989), Permeability of clays under organic permeants, Journal of Geotechnical Engineering, ASCE, 115 (1),