CONDUCTIVITE THERMIQUE DE NANOSTRUCTURES DE SILICIUM
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- Timothée Gagnon
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1 CONDUCTIVITE THERMIQUE DE NANOSTRUCTURES DE SILICIUM Patrice CHANTRENNE, Sylvain LALLICH Xavier BLASE, Jean-Louis BARRAT Julian GALE Centre de Thermique de Lyon UMR CNRS 5008 Laboratoire de Physique de la Matière Condensée et NAnostructure UMR CNRS 5586 Nanochemistry Research Institute
2 ORGANISATION DE LA PRESENTATION I. Contexte de l étude II. Modèle analytique II.1. Description II.2. Mise en œuvre III. Prédiction de la conductivité thermique III.1. Nanofils de silicium III.2. Nanofilms de silicium III.3. Silicium nanoporeux
3 I. CONTEXTE DE L ETUDE UTILISATION DE NANOSTRUCTURES électronique super isolants écrans plats stockage de l information conversion de l énergie composites structuraux FIABILITE DES NANOSYSTEMES thermique des nanocomposants
4 I. CONTEXTE DE L ETUDE Conductivité thermique à l échelle submicronique Prédictions nécessaires Mesures délicates et peu courantes Validation à partir de mesures expérimentales Utilisation MODELE d un SEMI modèle ANALYTIQUE matériaux diélectriques NANOSTRUCTURES validation sur nanostructures DE SILICIUM de nanofilm silicium et nanofils
5 I. CONTEXTE DE L ETUDE CETHIL Laboratoire de Physique de la Matière développement d un modèle de transfert conductif élaboration de silicium nanoporeux caractérisation thermique Prédiction de la conductivité thermique caractérisation structurale caractérisation thermique comparaison - validation
6 II.1. MODELE ANALYTIQUE - DESCRIPTION Porteurs de chaleur dans les matériaux diélectriques PHONON = Modes de vibrations du réseau atomique dont l énergie est hω Hypothèse du solide harmonique Décomposition des vibrations sur une base d ondes progressives vecteur d onde K, polarisation p, courbes de dispersion nombre de phonons par mode de vibration anharmonicité du réseau : temps de relaxation interaction phonon-phonon τ ph ph e hω/ (, ) ω K p 1 k T b 1
7 II.1. MODELE ANALYTIQUE - DESCRIPTION Conductivité thermique totale = somme des conductivités thermiques λ x (K,p) λ ( ) ( ) τ( ) ( θ ) x = C K, p v? K, p K, p cos? K, x K Théorie cinétique des gaz 2 ( K, p) = C( K, p) v ( K, p) ( K, p) cos? ( ) K, x λ τ θ x p e C( K, p) = k bx? V e v x x ( x 1) ( K p) = hω, k b T ( K p) d = ω, dk? = + + τ τ τ τ ( K, p) ( K, p) ( K, p) ( K, p) 1 (, ) τu K p 1 τ CL K p (, ) ph ph CL D A = exp ξ T = ω χ (, ) v K p F. d( K) B T τ 1 4 D ( K p = Dω, )
8 II.2. MODELE ANALYTIQUE - MISE EN OEUVRE Calcul de la conductivité thermique Détermination préalable des - modes de vibration - courbes de dispersion - paramètres du temps de relaxation Hypothèse propriétés vibratoires du réseau atomique dans les nanostructures = propriétés vibratoires du réseau atomique du matériau macroscopique
9 II.2. MODELE ANALYTIQUE - MISE EN OEUVRE Structure silicium Dans l espace réel diamant = superposition de deux réseaux CFC décalés de a 0 /4 dans les directions x, y et z cellule élémentaire contenant deux atomes a 3 a 1 z y x a 0 a 2 a 0 = nm
10 II.2. MODELE ANALYTIQUE - MISE EN OEUVRE Modes de vibrations Dans l espace réciproque z y - K = combinaison linéaire de b 1, b 2, b 3 - K appartient à la première zone de brillouin - Nombre de mode K : nombre de cellule élémentaire - Nombre de polarisation p = 6 4π / a0 b b b x π = + a0 π = i + j + k a0 π = i j + k a 0 ( i j k) ( ) ( )
11 II.2. MODELE ANALYTIQUE - MISE EN OEUVRE Courbes de dispersion Fit des courbes de dispersion experimentales Utilisation des courbes de dispersion dans la direction [1,0,0] 1,50E+13 0,9 1,25E+13 0,8 1,00E+13 LA 0,7 0,6 f (Hz) 7,50E+12 5,00E+12 TA Cv/(3R) 0,5 0,4 0,3 2,50E+12 0,2 0,1 0,00E ,2 0,4 0,6 0, k/k max Temperature (K) B.N. Brockhouse, P.R.L. 2, 256 (1959) S. Wei et M.Y. Chou, PRB, 50, 2221 (1994) P. Flubacher et al., Philos. Mag, 4,273 (1959) contribution des modes optiques négligeable pour T < 1000 K
12 II.2. MODELE ANALYTIQUE - MISE EN OEUVRE Paramètres du temps de relaxation 1 (, ) τu AT K p Identification afin de fitter la conductivité expérimentale d un cristal de silicium de dimension L = 7,16 mm ω χ B = exp 1 v( K, p) 1 4 ξ = = T τ CL ( K, p) F. d( K) τ (, ) D K p Dω mode transverse A = B = 0 χ = 1 ξ = 4 mode longitudinal A = B = 0 χ = 2 ξ = 1.5 λ (Wm -1 K -1 ) F = 0.55 D = s Temperature (K) M.G. Holland, PR, 132, 2461 (1963)
13 III.1. NANOFILS DE SILICIUM Prédiction en utilisant les paramètres du Si macroscopique Paramètres spécifiques au fil dimension caractéristique de la section 22 nm 37 nm 56 nm 115 nm longueur : L = 2 µm ==> 5209 cellules dans la direction a 1 nombre de cellules dans les directions a 2 et a calcul de d(k) L θ(κ) d(k) 1 τ CL K p (, ) = (, ) v K p F. d( K)
14 50 III.1. NANOFILS DE SILICIUM Conductivité thermique dans la direction principale du fil nm λ (Wm -1 K -1 ) nm 37 nm Bon accord entre mesures et prédictions sauf pour fil de section 22 nm nm Temperature (K) D. Li, et al., A.P.L, 83, 2934 (2003)
15 III.2. NANOFILM DE SILICIUM Prédiction en utilisant les paramètres du Si macroscopique Paramètres spécifiques au film épaisseur du film 20 nm 100 nm 420 nm 830 nm 1,6 µm 3 µm nombre de cellules dans la direction a Nombre de cellules dans les deux autres directions : 2400 pour 20 nm 700 pour 100 et 420 nm 300 pour les autres e d(k) θ(k)
16 III.2. NANOFILM DE SILICIUM Conductivité thermique dans le plan du film µm 1,6 µm 0,83 µm λ (Wm -1 K -1 ) 100 0,42 µm 100 nm 20 nm Bon accord entre mesures et prédictions Temperature (K) M. Asheghi et al., ASMEJHT, 120, 30 (1998) W.Liu et al., submitted to JHT M.Z. Bazant, PRB, 56, 8542 (1997)
17 III.3. SILICIUM NANOPOREUX Modélisation géométrique Silicium nanoporeux = assemblage de cristallites colonnaires Cristallite = supperposition de nanoparticules connectées z upper connection area Modélisation physique non contributing phonon L(K,p) L(K,p) a b L(K,p) lower connection area
18 III.3. SILICIUM NANOPOREUX Critère de transmission d une cristallite à l autre b (m) Hyp. 1 (courbes en trait plein) : wl < b : transmission totale wl > b : pas de transmission Hyp. 2 (courbes en pointillés) transmission totale quelque soit la wl wl=v2π/ω λ (W/mK) 1.E+01 1.E-01 1.E-03 1.E-05 1.E-07 1.E-09 1.E-11 1.E-13 1.E-15 1.E-17 0.E+00 2.E-09 4.E-09 6.E-09 8.E-09 1.E-08 a = 10,9 nm 300 K 100 K 50 K 10 K
19 0.1 III.3. SILICIUM NANOPOREUX conductivity thermique d une cristallite d une hauteur de quelques µm à 300 K, cas Hyp. 1 Thermal conductivity (W m -1 K -1 ) 1 7 nm 6 nm 5 nm 4 nm 3 nm 2 nm 0.01 b=1 nm Nanoparticle dimension a (nm)
20 III.3. SILICIUM NANOPOREUX Conductivité thermique du silicium nanoporeux Théorie de la percolation λ C = λ filg Modèle résistif série-parallèle ( 1 ) λ PS = λc p Percolation strength g nm 10 nm 14 nm a=8 nm Interconnection area 2 (nm b 2 )
21 III.3. SILICIUM NANOPOREUX Porosity P (%)Crystallitesdimension a (nm)thermal conductivityk meso-ps (W m -1 K -1 ) λ C = λ ( 1 ) λ PS = λc p filg Nanoparticle dimension (nm) a b Percolation strength g Porosity (%)
22 IV. CONCLUSIONS Etat actuel Prédiction de la conductivité thermique de cristallite de silicium colonaire Détermination de paramètres de structure et de percolation Objectifs Modification du modèle Conductivité thermique du matériau nanoporeux Validation de la relation ( 1 ) λ PS = λc p
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