GDR incendie, 30 Juin et 1 Juillet Etude de la combustion des gaz de dégradation et des polluants atmosphériques dans le cadre des feux de forêt
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- Pauline Truchon
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1 GDR incendie, 30 Juin et 1 Juillet 2011 Etude de la combustion des gaz de dégradation et des polluants atmosphériques dans le cadre des feux de forêt Yolanda Pérez, Paul-Antoine Santoni, Valérie Leroy-Cancellieri, Eric Leoni UMR CNRS SPE 6134 IDEA Università di Corsica
2 2 Plan Introduction Influence des gaz de dégradation sur les polluants Schéma réactionnel global Conclusions
3 3 Introduction Contexte Projet ANR IDEA Incendies de forêts : simulation de la dynamique et des émissions atmosphériques par couplage de code Objectifs Etudier l influence de la composition d un mélange simplifié pour les gaz de dégradation sur l émission des polluants Modéliser la cinétique chimique à partir d un modèle global
4 4 Végétation Composition élémentaire CHON Dégradation thermique Gaz de dégradation CH 4 CO H 2 O H 2 etc. CO 2 C 2 H 4 NH 3 C 2 H 6 Emissions gazeux Oxydation CO 2 CO H 2 O NO NO2 C 6 H 6 CHO
5 5 Végétation Composition élémentaire CHON Gaz de dégradation Mélange simplifié CO 2 CH 4 CO + NH 3 Dégradation thermique CH 4 CO H 2 O H 2 etc. CO 2 C 2 H 4 NH 3 C 2 H 6 Oxydation Emissions gazeux Oxydation CO 2 CO H 2 O NO NO2 C 6 H 6 CHO
6 6 Influence des gaz de dégradation sur les polluants L outil utilisé pour l étude cinétique est le code PSR de Chemkin qui permet l étude de la combustion de la phase gazeuse Mécanisme détaillé: GDF-kin 3.0 Le mélange initial de gaz de dégradation choisi : Espèce % Fraction molaire CO 30.5 CO CH Energie de combustion de ce mélange: kj/kg La combustion de ce mélange a déjà été étudiée expérimentalement en réacteur parfaitement agité (Leroy, 2007)
7 7 Influence des gaz de dégradation sur les polluants Conditions caractéristiques de la combustion du mélange gazeux rencontrée lors d un feux de forêt o Température: 773 à 1273 K o Richesse: 0, ,4 Ces mêmes conditions ont été utilisées pour les expérimentations en réacteur parfaitement agité Le mélange est dilué 9 fois pour éviter les gradients de température au sein du réacteur
8 8 Influence des gaz de dégradation sur les polluants Effet de l azote sur la formation des polluants Le processus de formation des oxydes d azote fait intervenir 3 mécanismes principaux nommés: o o o NO précoce NO thermique NO du combustible Selon la littérature et nos conditions le mécanisme prépondérant est le NO du combustible La fraction volatile émise comprends principalement HCN et NH 3
9 9 Influence des gaz de dégradation sur les polluants Effet de l azote sur la formation des polluants La littérature révèle que la formation de NO est peu influencée par la nature de l espèce introduite (HCN ou NH 3 ) mais est fortement dépendante des conditions locales de combustion (température, richesse et pourcentage d azote) NH 3 a été sélectionné comme le composé émis lors de la dégradation o o Pas d introduction de carbone supplémentaire Possibilité de réaliser des expériences D après les résultats fournis par l analyse élémentaire nous avons choisi d introduire 0,23% de NH 3 dans le mélange initial
10 Fraction molaire 10 Influence des gaz de dégradation sur les polluants Effet de l azote sur la formation des polluants Effet sur certaines espèces polluantes 3,50E-04 3,00E-04 2,50E-04 2,00E-04 Xi Xi (avec NH3) 1,50E-04 1,00E-04 5,00E-05 C2H4 C2H6 CH2O
11 Fraction molaire NO (+NH3) Fraction molaire NO 11 Influence des gaz de dégradation sur les polluants Effet de l azote sur la formation des polluants Effet sur la production du NO 5,00E-05 4,50E-05 NO 5,00E-07 4,50E-07 4,00E-05 3,50E-05 NO (+NH3) NO 4,00E-07 3,50E-07 3,00E-05 2,50E-05 2,00E-05 1,50E-05 1,00E-05 5,00E-06 3,00E-07 2,50E-07 2,00E-07 1,50E-07 1,00E-07 5,00E
12 12 Schéma réactionnel global Il est par ailleurs important de disposer de modèles globaux de cinétique pour ces mélanges de dégradation Mécanisme de Revel et al. (1994) CH 3 O CH 4 CH 3 CH 2 O HCO CO CO 2 C 2 H 6 C 2 H 5 C 2 H 4 C 2 H 3 C 2 H 2 HCCO
13 13 Schéma réactionnel global Mécanisme de Revel et al. (1994) o Développé pour reproduire le retard a l allumage o T initial 900 K, mélange CH 4 /air, richesse (1) 2CH 4 2CH 3 + H 2 (2) 2CH 3 + O 2 2CH 2 O + H 2 (3) 2CH 2 O + O 2 2CO + 2H 2 O (4) 2H 2 + O 2 = 2H 2 O (5) 2CO + O 2 = 2CO 2 (6) N 2 + O 2 = 2NO
14 14 Schéma réactionnel global Mécanisme de Revel et al. (1994) o Développé pour reproduire le retard a l allumage o T initial 900 K, mélange CH 4 /air, richesse (1) 2CH 4 2CH 3 + H 2 (2) 2CH 3 + O 2 2CH 2 O + H 2 (3) 2CH 2 O + O 2 2CO + 2H 2 O (4) 2H 2 + O 2 = 2H 2 O Partie CH 4 /CO Test et Calage du modèle en fonction des concentrations de CH 4, CO, CO 2 et O 2 obtenues expérimentalement (5) 2CO + O 2 = 2CO 2 (6) N 2 + O 2 = 2NO
15 Fraction molaire Fraction molaire Partie CH 4 /CO Fraction molaire Fraction molaire 15 0,025 Richesse = 0.6 CH4 0,12 O2 0,02 CH4 Exp 0,1 O2 Exp 0,015 CH4 MG CH4 GDF 0,08 O2 MG O2 GDF 0,06 0,01 0,04 0,005 0, ,14 0,12 0,1 CO2 0,04 0,035 0,03 CO CO Exp CO MG 0,08 0,06 0,04 0,02 CO2 Exp CO2 MG CO2 GDF 0,025 0,02 0,015 0,01 0,005 CO GDF 0 0
16 Fraction molaire Fraction molaire Partie CH 4 /CO Fraction molaire Fraction molaire 16 Richesse = 1.0 0,025 CH4 0,07 O2 0,02 0,015 CH4 Exp CH4 MG CH4 GDF 0,06 0,05 0,04 O2 Exp O2 MG O2 GDF 0,01 0,03 0,02 0,005 0,01 0 0,14 CO2 0,12 0,04 0,035 0 CO CO Exp 0,1 0,08 0,06 0,04 CO2 Exp CO2 MG 0,03 0,025 0,02 0,015 0,01 CO MG CO GDF 0,02 CO2 GDF 0,
17 Fraction molaire Fraction molaire Fraction molaire Fraction molaire Partie CH 4 /CO 0,025 0,02 0,015 Richesse = 1.4 CH4 CH4 Exp CH4 MG CH4 GDF 0,045 0,04 0,035 0,03 0,025 O2 0,02 0,015 0,01 0, O2 exp O2 MG O2 GDF 0,01 0, ,1 0,09 0,08 0,07 0,06 CO2 0,04 0,035 0,03 0,025 CO 0,05 0,02 0,04 0,03 0,02 0,01 CO2 exp CO2 MG CO2 GDF 0,015 0,01 0,005 CO exp CO GM CO GDF 0 0
18 18 Schéma réactionnel global Mécanisme de Revel et al. (1994) o Développé pour reproduire le retard a l allumage o T initial 900 K, mélange CH 4 /air, richesse (1) 2CH 4 2CH 3 + H 2 (2) 2CH 3 + O 2 2CH 2 O + H 2 (3) 2CH 2 O + O 2 2CO + 2H 2 O (4) 2H 2 + O 2 = 2H 2 O (5) 2CO + O 2 = 2CO 2 (6) N 2 + O 2 = 2NO Partie NO Test et mis en défaut du modèle en fonction des valeurs obtenues par simulation
19 Fraction molaire Modèle global Fraction molaire GDF-Kin 19 Schéma réactionnel global: Partie NO En comparaison avec la simulation réalisée avec GDF-Kin le modèle global sous-estime fortement la production de NO 3,50E-09 3,00E-09 NO mglobal NO 8,00E-07 7,00E-07 2,50E-09 NO GDF 6,00E-07 2,00E-09 1,50E-09 5,00E-07 4,00E-07 3,00E-07 1,00E-09 2,00E-07 5,00E-10 1,00E-07
20 20 Schéma réactionnel global: Partie NO Pour mieux prendre en compte la formation de NO provenant de l azote du combustible, on peut introduire le NH 3 dans le modèle global L oxydation du NH 3 conduit principalement à la formation de deux produits stables, le NO et le N 2 Cette oxydation peut être modélisée en 2 étapes (De Soete (1975) et Mitchell & Tarbell (1982)) NH 3 + O 2 NO + H 2 O + ½H 2 NH 3 + NO N 2 + H 2 O + ½H 2 Calage du modèle en fonction des concentrations de NO et NH 3 obtenues avec GDF-kin (pour le mélange gazeux contenant du NH 3 )
21 Partie NO Fraction molaire NO Fraction molaire NO Fraction molaire NO 21 Fraction molaire NO Fraction molaire NO Fraction molaire NO 3,00E-04 2,50E-04 GDFkin 7,00E-05 6,00E-05 3,00E-04 2,50E-04 M. Global 7,00E-05 6,00E-05 Richesse = 0.6 Fraction molaire NH3 2,00E-04 1,50E-04 1,00E-04 5,00E-05 NH3 NO 5,00E-05 4,00E-05 3,00E-05 2,00E-05 1,00E-05 Fraction molaire NH3 2,00E-04 1,50E-04 1,00E-04 5,00E-05 NH3 NO 5,00E-05 4,00E-05 3,00E-05 2,00E-05 1,00E ,00E-04 2,50E-04 GDFkin 5,00E-05 4,00E-05 3,00E-04 2,50E-04 M. Global 5,00E-05 4,00E-05 Richesse = 1.0 Fraction molaire NH 3 2,00E-04 1,50E-04 1,00E-04 5,00E-05 NH3 NO 3,00E-05 2,00E-05 1,00E-05 Fraction molaire NH 3 2,00E-04 1,50E-04 1,00E-04 5,00E-05 NH3 NO 3,00E-05 2,00E-05 1,00E ,00E-04 2,50E-04 GDFkin 6,00E-06 5,00E-06 3,00E-04 2,50E-04 M. Global 6,00E-06 5,00E-06 Richesse = 1.4 Fraction molaire NH3 2,00E-04 1,50E-04 1,00E-04 5,00E-05 NH3 NO 4,00E-06 3,00E-06 2,00E-06 1,00E-06 Fraction molaire NH3 2,00E-04 1,50E-04 1,00E-04 5,00E-05 NH3 NO 4,00E-06 3,00E-06 2,00E-06 1,00E
22 22 Conclusions Mécanisme de combustion à 5 étapes : Bonne estimation de la consommation des réactifs et de la production de CO 2 et H 2 0. Important pour la détermination du rayonnement Validation du modèle dans des conditions de mélange plus énergétique (14000 KJ/Kg) Fonctionnement limité par le rapport de concentration CH 4 /CO du mélange gazeux simplifié Mécanisme de production de NO (N du combustible): Obtention de données expérimentales pour comparaison et validation du modèle
23 23 Contributeurs Darabiha Nasser (Modèle cinétique) Laboratoire P (Expérimentation PSR) Remerciements Ce travail a été financé par l ANR, projet IDEA ANR-09-COSI-006 et par le CNRS Merci de votre attention
24 24 Introduction: Les gaz de dégradation La dégradation thermique de la végétation conduit à la formation d un mélange gazeux combustible Le mélange de gaz de dégradation est formé par une grande quantité d espèces chimiques L oxydation de ce mélange au contact de l air libère de l énergie nécessaire pour alimenter la propagation du feu Il est généralement admis qu un mélange simplifié peut être utilisé pour représenter leur combustion
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