Les Données Nucléaires pour la Transmutation

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1 Les Données Nucléaires pour la Transmutation Réactions nucléaires induites par des neutrons (E < 200 MeV) Atelier GEDEPEON 5-6 Octobre 2004 Simulation Modélisation - Expérience, Gilles Noguère 1

2 Les Ateliers GEDE(PE)ON Oct. 1998: Atelier GEDEON Les données nucléaires en relation avec les options innovantes de transmutation Nov. 2000: Bilan des ateliers GEDEON pour la période Les données nucléaires en réacteur (< 20 MeV) Les données nucléaires MeV (Résultats et expériences) Oct. 2001: Atelier GEDEON Programmes expérimentaux, session Physique et données nucléaires Déc. 2002: Bilan des actions soutenues Physique de la spallation et données nucléaires associées, Données nucléaires (< 20 MeV) Déc. 2003: Bilan des actions soutenues par GEDEPEON en 2003 Données Nucléaires Oct. 2004: Quelle est la situation à l approche des échéances loi 1991 et clôture du 5 éme PCRD? 2

3 Les principaux objectifs en 1998 Compléter et améliorer les fichiers de données nucléaires sur la base des retours d expériences réalisées dans les réacteurs actuels Mesures de sections efficaces neutroniques: Cycle du thorium Actinides Mineurs Produits de Fission à vie longue Matériaux de structure Mesures de données nucléaires au-delà de 20 MeV Modélisation des réactions nucléaires induites par des nucléons Ensemble complet et cohérent de données expérimentales 3

4 o Mesures de sections efficaces neutroniques Energie thermique Réacteur ILL: σ th γ, σth f : 241 Am, 243 Am, 237 Np, 238 Np, 232 Th, 233 Pa Réacteur BNC: σ th γ : 129 I, 99 Tc, 209 Bi n-tof CERN: (n,γ) : 232 Th, 243 Am, 93 Zr, 237 Np, 56 Fe, 204,206,,207,208 Pb 209 Bi (n,f) : 232 Th, 237 Np GELINA IRMM: (n,γ) : 232 Th, 129 I, 206 Pb, 99 Tc (n,tot): 232 Th, 129 I, 237 Np, 99 Tc, 206 Pb (n,n ): 207 Pb, 209 Bi (n,xn) : 207 Pb Banque de données expérimentales Energies intermédiaires Vdg CENBG: (n, γ) : 232 Th Vdg IRMM: (n,f) : 233 Pa (n,xp), (n,xα), (n,xn): 204 Pb, 206 Pb, 208 Pb, 129 I Tandem IPN Orsay: (n,γ), (n,f) : 233 Pa CYCLONE UCL: (n,5n) : 232 Th EXFOR 4

5 Mesures de données nucléaires au-delà de 20 MeV Programme Européen HINDAS ( ) Objectifs: o Améliorer et compléter les données nucléaires au-delà de 20 MeV o Validation des modéles théoriques introduits dans les codes de simulation o Ensemble complet et cohérent de données expérimentales: émission particules chargées légères (p,d,t, 3 He,α) production noyaux résiduels sections efficaces (p,xn), (p,xplc), (n,xn), (n,xplc) Installations: o CYCLONE, UCL-Louvain la Neuve, Belgique o TSL, UU-Uppsala, Suède o AGOR, KVI-Groningen, Pays-Bas o SIS, GSI-Darmstadt, Allemagne o COSY, Jülich, Allemagne o 72 MeV cyclotron, PSI-Villingen, Suisse Isotopes étudiés: o 208 Pb, 238 U, 56 Fe Fichiers de données nucléaires évaluées en format ENDF-6 5

6 Modélisation des réactions nucléaires Réactions nucléaires induites par des neutrons E < 200 MeV: Domaine en énergie des neutrons thermiques et épi-thermiques: développements dans les codes d analyse de forme: SAMMY, REFIT (IRMM, CEA, n-tof theory group, ) Réactions nucléaires aux énergies intermédiaires et hautes énergies: modèles et codes en cours d élaboration et/ou d évolution : TALYS, DYWAN (CEA Bruyères le Chatel, NRG Petten, SUBATECH Nantes) Problématiques liées à la propagation des incertitudes: Développement de méthodes numériques pour générer des matrices de covariances (n-tof theory group, ) 6

7 Validation des données nucléaires Irradiations d isotopes séparés dans le Réacteur à Neutrons Rapides PHENIX o PROFIL-1 ( 241 Am) et PROFIL-2 ( 241,243 Am, 232 Th, 237 Np, 244 Cm): Nouvelle interprétation avec le code déterministe ERANOS o PROFIL-R et PROFIL-M (B 4 C): 25 Actinides ( 5 mg) et 36 Produits de Fission ( 20 mg) o ECRIX-B (B 4 C) et ECRIX-H (CaH 2 ): Irradiation d échantillons AmO x ( 2,75 g de Am avec 95% de 241 Am) Optimiser pour démontrer la faisabilité technique de la transmutation de l Américium dans un spectre RNR modéré Mesures intégrales réalisées à l ILL : o mini-inca: mesures de sections efficaces de fission et de capture radiative dans des spectres thermiques et épi-thermiques (e.g. 242 Am, 242 Pu, 237 Np) Oscillations d échantillons dans la maquette critique MINERVE: Validation des sections efficaces (n,γ): o oscillations 99 Tc o OSMOSE : oscillations d actinides (e.g. 232 Th, 241 Am, 237 Np) 7

8 Du besoin à l application concrète Besoins Retour d expérience Applications 237 Np largeurs neutroniques Γ n déterminées jusqu à 500 ev 99 Tc nécessité d augmenter la section efficace thermique de capture Préparation échantillons Mesures microscopiques Analyse des données expérimentales Bibliothèques d applications JEFF-3.1 T Validation avec mesures intégrales 129 I paramètres de résonances disponibles en format ENDF-6, évaluation jusqu a 200 MeV en cours 204,6,7,8 Pb, 54,6,7,8 Fe, 209 Bi, 238 U évaluation domaine énergies intermédiaires et hautes énergies réalisée avec TALYS EXFOR ENDF-6 JEFF-3.1 T (fin 2004) Evaluation 8

9 Retour d expériences Exemple 241 Am(n,γ) Schéma simplifié du processus de capture radiative et de filiation radioactive Interprétation avec APOLLO2.5 de l expérience à haut burn-up DAMPIERRE (REP 900 chargé en combustible MOx) Interprétation avec ERANOS des expériences PROFIL-1 et PROFIL-2 réalisées auprès du Réacteur à Neutrons Rapides PHENIX Augmenter la section efficace de capture thermique et épi-thermique de +(16.5 ± 6.4)% Section efficace de capture thermique JEFF barns +14% Mini-INCA Fioni et al. (2001) 696 ± 48 barns Diminuer la section efficace de capture dans le domaine épi-thermique et rapide de +5% à +7% Après ajustement du rapport d embranchement JEFF 3.0: BR = 80 % 85 % Valeur moyenne expérimentale dans le domaine épi-thermique: <BR exp > (88 ± 11) % 9

10 Conclusions Des acquis importants: Nouvelles collaborations et forte mobilisation européenne Nouveaux dispositifs expérimentaux (installations, détecteurs, systèmes d acquisition) Nombreuses mesures différentielles et intégrales EXFOR Amélioration des modèles théoriques et des codes d évaluation A poursuivre: Définition des besoins et précisions requises Diffusion des résultats (JEFF et bibliothèques d application) Validation et retour d expérience Evaluation des erreurs systématiques et des covariances 10