Production des rayons X. Le tube à rayons X. λ c. Tube de Coolidge (E c ~10keV) Anodes tournantes. K β. «Bremstrahlung» Raies caractéristiques.

Transcription

1 Production des rayons X Le tube à rayons X Enceinte plombée Ampoule de verre Tube de Coolidge (E c ~10keV) Anodes tournantes Anode Foyer Fenêtre Be Filament W Cathode Faisceau d électrons Rayons X M I L K α K β K λ c «Bremstrahlung» Raies caractéristiques λ 12398

2 Le rayonnement synchrotron 1898 : A. Liénard pose les équations du rayonnement synchrotron 1912 : G.A. Schott calcule le rayonnement synchrotron 1947 : Mise en évidence F. Elder, R. Langmuir et H. Pollock B a e- Brillance et accordabilité v Première observation de lumière synchrotron 70 MeV GE, Schenectady, NY ~30 centres de rayonnement synchrotron dans le monde (9 Asie, 12 Europe, 8 USA) Grands synchrotron de 3 e génération (ESRF, APS, SPring8) 1992 European Synchrotron Radiation Facility ESRF, Grenoble 6 GeV, 5382 Angle : 0,2 mrad 40"

3 Principaux centres de rayonnement synchrotron

4 Brillance spectrique Brillance et accordabilité Photons/s mm source angle mrad 0,1 % bande passante dω / Accordabilité Rayonnement blanc Énergie caractéristique (critique) kev 0,665 GeV T

5 Synchrotron Aimant de courbure SOLEIL 1.75 Tesla Energie critique 8,5 kev (19,2 kev) Faisceau pulsé 352 MHz 416 paquets de 30 ps, séparés de 3 ns Éléments d insertion N aimants alternés, période λ K = L(cm)B(T) Divergence très faible (µrad), brillance très élevée Vue de dessus Vue de dessus Vue de côté Vue de côté Wiggler Onduleur

6 Rayonnement synchrotron de 3 e génération Onduleurs

7 Onduleur On se place dans le référentiel Galiléen allant à la vitesse moyenne de l électron dans l onduleur ~ Dans ce repère l électron oscille à la fréquence λ MAIS l électron est relativiste Contraction des longueurs / Fréquence devient Dans le repère du labo : Effet Döppler Fréquence devient 2 1 2

8 Sources de 3G : Onduleurs Sources très brillantes (10 20 UB) CRISTAL

9 U20 ligne CRISTAL : E 1 = 1,432 kev

10 Ligne de lumière Diffractomètre Orienter l échantillon Monochromateur Utilise la loi de Bragg 2dsinθ=λ pour sélectionner une longueur d onde

11 SOLEIL 25 lignes de lumière (2013) (28 -> 2015) Synchrotron 3 e génération 2.75 GeV Démarrage en 2007 Diffraction/Diffusion Spectroscopie : Absorption, Photo-émission Imagerie : X, Infra-rouge

12 Interaction photon-atome Description quantique à H Hamiltonien du système composé de l onde électromagnétique et l atome en jauge de Coulomb 1 2 Où la somme s effectue sur les n électrons de l atome H I, Hamiltonien d interaction avec un électron Règle d or de Fermi 1 er ordre 2 e ordre 2 2 ℇ ℇ ℇ

13 Méthode de calcul Quantification du potentiel vecteur 2 Somme sur les modes de vecteur d onde k et d état de polarisation α : vecteur de polarisation Y : volume de l expérience (sert à quantifier) : opérateur d annihilation 1 : opérateur de création 1 1 Hamiltonien du champ : 1/2

14 Diffusion Compton Diffusion Thomson Absorption photo-électrique 1 er ordre 2 Diffusion résonante Phénomènes décrits 2 e ordre

15 Absorption - XAS: X-ray Absorption Spectroscopy

16 Absorption près d un seuil Oscillations de l absorption X en phase condensée Absorption du Néon dans deux états physiques : Gaz dans une cellule Vs Film mince à 20 K E K (Ne)= 870,2 ev D. Raoux et al., Revue Phys. Appl. 15 (1980) 1079

17 XANES et EXAFS Deux régimes d oscillations 50 ev X-ray Absorption Near-Edge Structure Extended X-ray Absortion Fine Structure CuO Seuil K Cu Etats de valence XANES Continuum EXAFS µe µ O E ZnO Seuil K Zn XANES : Oxidation, coordinance, symétrie petites déformations EXAFS : Environnement local

18 Principe du XAFS Absorption Photo-électron Structure fine de l absorption Photo-électron Énergie Énergie Photon X Photon X Atome absorbant Niveau de cœur Coefficient d absorption Niveau de cœur Atome absorbant Atome diffuseur Coefficient d absorption L énergie cinétique du photo-électron est : D après M. Newville : 2 Φ Son vecteur d onde vaut : 2 0,512

19 Changement de la probabilité d absorption par diffusion sur les atomes voisins a) Absorption du photon b) Emission de l électron (onde sphérique) c) Propagation de l électron d) Rétrodiffusion par les atomes voisins c) Propagation vers l atome émetteur EXAFS Fig. de Als-Nielsen et McMorrow

20 Principe du calcul / , 0, 1 ~ 2 Si l électron éjecté vient d une couche profonde ~ 0 ~ 0

21 Formule de l EXAFS,, Atome libre : fonction d onde sortante 0 En phase condensée : 0 0 Propagation vers l atome diffuseur Rétrodiffusion Propagation vers l atome émetteur 2, 1 2 2, Pour un rayonnement non-polarisé : ~, sin2 2 / : fluctuation de distance (Effet Debye-Waller)

22 Exemple : CdTe CdTe II-VI semiconducteur Nanocristaux de CdTe ont une bande d absorption différente des cristaux Seul le premier voisin est visible en EXAFS Fig. de Als-Nielsen et McMorrow

23 Spectroscopie de photoémission Mesure des spectres d émission des photo-électrons - En énergie : analyser l énergie cinétique des photo-électrons (ESCA : Electron Spectroscopy for Chemical Analysis, XPS : X-ray Photoelectron Spectroscopy) - En fonction de l angle de sortie (ARPES : Angle Resolved Photoemission Spectroscopy -V. Brouet) Déterminer l état des électrons dans l atome ou le solide.

24 Principe Principe : Mesurer le nb de photo-électron vs énergie cinétique après excitation par un rayonnement X ou UV Seuls les électrons des qqs 10 première couches atomiques sont éjectés Cu avec Mg K a (1253 ev) ev 2

25 Diffusion

26 Diffusion Thomson - Quantique dω k i k f 2θ 2 ℇ Ω Section efficace différentielle ℇ ℇ Ω 2 Ω ℇ ; Ω 2 0,1 2 1, 0 Seul le terme croisé : intervient dans le calcul. Ω 4 Longueur de diffusion de Thomson : 2,82 10

27 Diffusion Thomson - Quantique dω k i k f 2θ Diffusion élastique Ω Pour un atome : Ω est le facteur de diffusion atomique

28 Diffusion Thomson - classique Approche classique, fausse, mais résultat correct Electron libre diffuse du Compton e a Longueur de diffusion de Thomson Onde incidente plane diffuse sur un électron libre e a.e 2θ a L électron est soumis à une force : 0 Cette charge oscillante crée le champ : π π e 2θ e 2θ σ σ e e 2θ 4 On retrouve la longueur de diffusion b th 4 et le terme de polarisation :

29 Section efficace Rayon classique de l électron 2, Effet de la polarisation de l onde 4 Si le rayonnement est polarisé : b th noyau négligeable car m noyau >> m Ω σ σ e e 2θ Ω cos 2 π π e 2θ e 2θ Si le rayonnement n est pas polarisé Ω 1 cos 2 2 Pour un électron «libre» : 4 ~1 barn

30 Facteur de diffusion atomique Longueur de diffusion atomique est la densité électronique de l atome vecteur de diffusion Interprétation classique k i r dρ=ρ e (r)d 3 v k d 2 Déphasage entre l onde 1 et 2 : 1 Onde diffusée est la somme des ondes diffusées par les électrons du volume d 3 r

31 Facteur de diffusion f (q) Transformée de Fourier de la densité électronique f (q 0) = Z f (q ) = 0 sin q 4

32 Diffusion Compton (incohérente) hk d hq 2θ hk i p i Conservation p et E p d -hq Longueur d onde Compton Diffusion du Be Densité d impulsion électronique Pic Compton 2s 1s Pic élastique D après Y. Garreau et al. Energie du photon

33 Modèle oscillateur amorti Force de rappel mω 02 r, force de friction Kv Diffusion résonante-1 0 On pose : Le champ diffusé s écrit 4 La longueur de diffusion est modifiée /

34 Diffusion résonante-2 / Ω Section efficace Si ω<<ω 0 : ω 4 (diffusion Rayleigh) Si ω>>ω 0 : ~ 1 (diffusion Thomson) 1. Facteur de diffusion atomique complexe, " 2. Théorème optique : "ω f 0 3. Modèle précédent incorrect : -f Au f Au 2-Relations Kramers-Kronig

35 Diffusion résonante-3 Calcul de l absorption très difficile (en particulier la région du XANES) 1. En pratique, on mesure l absorption, on en déduit 4 et sont reliés par les relations de Kramers-Kronig 2. On en déduit et on calcule 2 2

36 Diffusion magnétique 1 2 μ Longueur de diffusion magnétique Intensité fois plus faible UAs McWhan PRB1990 M. Brunel, F. de Bergevin, 1972 NiO, 3 jours de pose... Nécessite le rayonnement synchrotron