Sylvain Maclot GDR EMIE 7-9 Octobre 2013
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1 Sylvain Maclot GDR EMIE 7-9 Octobre 2013
2 Introduction Étude de la fragmentation de biomolecules + Particules ionisantes Convertie Excitation en électronique excitation vibrationnelle du système Transfert de charge et d énergie May Fragments chargés + Systèmes complexes en phase gazeuse Fragmentation 2
3 Intérêt fondamental Comprendre la dynamique de fragmentation Cible : Biomolécules neutres en phase gazeuse: Propriétés intrinsèques des molécules isolées. Projectile : Ions multichargés de basse énergie: Energie qqs 10 kev/q Vitesse < 1 u.a. : La capture électronique est le processus dominant toujours accompagné par l excitation. Conséquence Fragmentation : A q+ + BM A (q s)+* + BM r+* + (r-s)e - BM r+* B u+* + M (r u)+* (Fission) B r+* + M * (Évaporation) 3
4 Intérêt fondamental Ions multichargés de basse énergie Interaction de l ordre de la fs. Ils peuvent transférer une faible quantité d énergie au système comparés aux autres particules ionisantes ( qqs ev*). On peut faire varier la charge et l énergie transférées par le choix de différentes charges du projectile. *Daligault et al., Phys. Rev. A, 2002, 66,
5 Hall Expérimental Source ECR 5
6 Dispositif expérimental Temps 6
7 Fragmentation de la glycine La glycine est un acide aminé. Groupe Amine Groupe Carboxylique La glycine est le plus simple des acides aminés. R Chaine latérale Formule : C 2 H 5 NO 2 Masse = 75 u.m.a. La glycine est un neurotransmetteur inhibiteur dans le système nerveux. Xe 387,5 kev + glycine 7
8 Intensité (unité arb.) Résultats Spectre de masse ou CO + HCNH + NH 2 CH 2 + glycine + COOH + m/q (u.m.a.) 8
9 Résultats Principaux fragments n+ Rupture de la liaison C-C α NH 2 CH 2 + (30) -H 2 HCNH + CO + (28) COOH + (45) (28) Jochims et al., Chem. Phys., 2004, 298, Maclot et al., ChemPhysChem, 2011, 12, Capron et al., Chem. Eur. J., 2012, 18,
10 Mesures en coïncidences Les données sont enregistrées en condition de collision unique. Pour un événement (une molécule) tous les TOF des fragments chargés sont collectés. L état de charge initial du système est connu. Fichier liste pour k événements TOF 2 Carte de coïncidences : Dynamique de fragmentation du dication TOF 1 10
11 Mesures en coïncidences / /45 + Information 28 + /29 + sur la or + dynamique de fragmentation de 28 + /29 + la glycine 28 + / / /
12 Intensité (unité arbit.) Résultats Spectre de masse (Détection d un seul fragment chargé) Pas de glycine 2+ Fragments doublement chargés Proviennent de la glycine 2+ glycine + m/q (u.m.a.) 12
13 Fragments doublement chargés m/q = 28,5 uma : H N H C 2 H 3 NO 2+ or C 2 HO 2 2+ C C H C H m/q = 27,5 uma : C 2 HNO 2+ m/q = 14,5 uma : O O N C C H C O O H H NH 2 CH 2+ or CHO 2+ C N C O H H Plusieurs possibilités!! 13
14 Théorie Chimie Quantique Théorie de la fonctionnelle de la densité (DFT) Calculs de la dynamique de fragmentation à partir de la glycine 2+ Répulsion Coulombienne Forme Enol de gly 2+ Compétition entre répulsion coulombienne et transfert d hydrogène 14
15 Théorie Chimie Quantique Théorie de la fonctionnelle de la densité (DFT) Calculs de la dynamique de fragmentation à partir de la glycine 2+ Transfert d hydrogène Theory Level DFT-B3LYP/ G(d,p) Répulsion Coulombienne 15
16 Mesures en coïncidences / Coincidences avec
17 Cas de la glycine deutérée Perte de HDO + : Coïncidence 19 + / Coincidences with D 2 -glycine
18 Compétition Réarrangement moléculaire Répulsion coulombienne Transfert d hydrogène Theory Level DFT-B3LYP/ G(d,p) Répulsion coulombienne 18
19 Compétition 19
20 Rapports de branchement 20
21 Intensity Intensity Intensity β-alanine Alanine + O 48 kev 250 -Alanine + O 48 kev Pas de β-alanine m/q m/q -Alanine m/q 21
22 Intensity Counts GABA GABA + O 48 kev 2000 GABA + O 48 kev Pas de GABA m/q GABA m/q 22
23 Conclusion La complémentarité entre expérience et théorie a permis : De comprendre la dynamique de fragmentation du dication d acides aminés. De découvrir le mécanisme de production des fragments doublement chargés grâce à un transfert d hydrogène intramoléculaire. La mise en évidence d une compétition entre répulsion coulombienne et réarrangement moléculaire. Cette approche permet de distinguer sans ambigüité les processus de fragmentation de systèmes moléculaires complexes. 23
24 Remerciements Patrick Rousseau Lamri Adoui Alicja Domaracka Bernd A. Huber et le groupe AMA Sergio Díaz-Tendero Fernando Martín Manuel Alcamí Dariusz G. Piekarski Merci pour votre attention 24
25 25
26 Quantum chemistry Density Functional Theory (DFT) Fragmentation dynamics calculations from glycine 2+ 26
27 Theory Quantum chemistry Density Functional Theory (DFT) Fragmentation dynamics calculations from glycine 2+ H 2 O + HDO + Not observed in the coincidence map Theory Level DFT-B3LYP/ G(d,p)
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