Méthode de l Entropie Maximum (MEM)

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1 Méthode de l Entropie Maximum (MEM) Pascal ROUSSEL Chargé de Recherches CNRS UCCS Equipe Chimie du Solide CNRS UMR 8181 ENSC Lille - UST Lille ANGD Reciprocs MEM Pascal ROUSSEL UCCS Mardi 7 juillet

2 Généralité sur la Méthode de l Entropie Maximum But expérience diffraction Fournir des informations sur la structure Classiquement, Ordre moyen (à longue distance): pics de Bragg Ordre local (à courte distance): diffusion diffuse entre Bragg Mais, pics de Bragg contiennent aussi de l info sur le désordre (Debye) Pb: phénomènes faibles nécessitant une imagerie élaborée Classiquement, visualisation, dans l espace réel, de la densitéélectronique 3D avec Transformée de Fourier calc à partir données de diffraction ANGD Reciprocs MEM Pascal ROUSSEL UCCS Mardi 7 juillet

3 Généralité sur la Méthode de l Entropie Maximum Mais, Carte de Fourier, pas la seule(ni la meilleure) représentation de ρ: C est une carte «particulière», parmi d autres, car le pbest «mal posé», C-a-d données existantes insuffisantes pour déterminer une solution unique Dans la plupart des cas, nb de solution, car: -On ne peut pas mesurer tout le signal (θ<θ max ) -Signal bruité(minimum statistique de Poisson) -Signal convolué par fonction appareil (résolution instrumentale) 1 critère supplémentaire (au -) est requis pour choisir, parmi l : Quelle est, parmi toutes les possibilités, la solution la + probable Réponse: la Méthode de l Entropie Maximum (MEM) Procédure d imagerie pour la résolutions de pb inverses mal posés Adaptée à la résolution de systèmes où nb inconnues >> nb équations Déjà appliquée avec succès en Astronomie et Imagerie Médicale ANGD Reciprocs MEM Pascal ROUSSEL UCCS Mardi 7 juillet

4 Généralité sur la Méthode de l Entropie Maximum Apport du MEM sur la transformée de Fourier différence -Prend en compte les barres d erreur expérimentales -Prend en compte l info a priori (par ex : positivité ρ) -Chevauchement de pics -Réduit effets de troncature «Critique»de l inversion de Fourier : : simplicité : carte particulière, pas la meilleure OKpour les cas simpleset sans ambigüités, Mais insuffisante pour l observation des détails fins(ordre partiel) ANGD Reciprocs MEM Pascal ROUSSEL UCCS Mardi 7 juillet

5 ρ «Critique» de l inversion de Fourier 1 V h k l Pourquoi? ( x, y, z) = F( h, k, l) 1) Jeu de données incomplet e 2iπ ( hx+ ky+ lz) Facteurs de structure = coeff de Fourier de la fonction périodique ρ(x,y,z) Relation entre ρ et F exacte seulement pour une infinité de points... Ce qui n est pas le cas: -On coupe à θ<θ max -Dans la sphère θ max, certaines refont des amplitudes trop faibles -On a des zones d ombres (puits, tige, glace, etc...) Densité électronique approchée (erreur de troncature de série) (mais pour la majorité des cas, pas un gros problème...) ANGD Reciprocs MEM Pascal ROUSSEL UCCS Mardi 7 juillet

6 ρ «Critique» de l inversion de Fourier 1 V 2) Erreurs expérimentales négligées Pourquoi? h k l ( x, y, z) = F( h, k, l) 2iπ ( hx+ ky+ lz) Facteurs de structure observés sont mesurés expérimentalement Incertitude de mesure inhérente à tout appareil e Dans la formule, un facteur de structure mesuré très précisément traité de la même façon que facteur de structure très imprécis Information «oubliée» dans une série de Fourier classique ANGD Reciprocs MEM Pascal ROUSSEL UCCS Mardi 7 juillet

7 «Critique» de l inversion de Fourier 3) Carte de Fourier=carte particulière, pas forcément la meilleure Carte de Fourier = modèle calc(dans espace réel) compatibleavec F obs On définit la probabilité χ 2 que le modèle soit possible par χ = 1 n 2 1 hkl σ 2 F cal ( hkl) F ( hkl) Habituellement, on considère reconstructions possibles si χ 2 ~1 ou χ 2 1 Dans le cas série de Fourier, on utilise quel que soit σ: F ( hkl) F ( hkl) Dans le cas série de Fourier, on utilise quel que soit σ: On choisitla carte telle que χ 2 =0 pour les réflexions mesurées et F calc =0 pour les réflexions non mesurées obs 2 cal = obs C est une carte bien particulière et pas forcément la plus probable ANGD Reciprocs MEM Pascal ROUSSEL UCCS Mardi 7 juillet

8 Alternative à la carte de Fourier: la MEM Approche Bayesienne(Rev. Thomas Bayes, ): calcul de la probabilité d'un événement complexe dont on sait qu'un de ses composants s'est produit Question: Considérant toutes les cartes possibles, quelle est la probabilité d une carte sachant que les facteurs de structure sont ceux qui ont étémesurés? Une telle probabilité conditionnelle peut s écrire p(carte data) Le théorème de Bayes (p(a B).p(B)=p(B A).p(A)) peut alors être appliqué pour en déduire la probabilitéa posterioric'est-à-dire: ( carte data) p = p ( data carte) p( carte) p( data) Avec: p(data carte) = probabilité du jeu de données expérimentales si on considère qu'une carte de densitédonnée est correcte, cadl accord entre Fo et Fc, cad χ 2 p(carte), représente la probabilité intrinsèque de la carte, sans aucune référence aux données p(data) représente une probabilité intrinsèque aux données, sans aucune référence àla carte. Cette probabilité=1 quand un jeu de données est obtenu ANGD Reciprocs MEM Pascal ROUSSEL UCCS Mardi 7 juillet

9 Alternative à la carte de Fourier: la MEM Finalement: p(carte data)=p(data carte). p(carte) χ 2 la probabilité d'une carte, connaissant un jeu de données mesurées, n'est pas seulement représentée par l'accord entre les Fobs et Fcalc, mais aussi par la probabilité intrinsèque de la carte Clairement, l'inversion de Fourier négligecomplètement ce dernier terme. => parmi toutes les configurations possibles, compatibles avec les données, la Méthode de Maximum Entropie permet de choisir celle qui correspond à la plus grande probabilité intrinsèque de la distribution. ANGD Reciprocs MEM Pascal ROUSSEL UCCS Mardi 7 juillet

10 Illustration du concept d entropie Gull et Skilling(1984): Le problème du Kangourou Sachant que 50% des kangourous d'une île déserte ont les yeux bleus (YB) et que 40% utilisent leur main gauche (MG) pour se gratter, quelle est, en l'absence de toute autre information, la proportion de kangourous gauchers aux yeux bleus? ANGD Reciprocs MEM Pascal ROUSSEL UCCS Mardi 7 juillet

11 Illustration du concept d entropie La solution n est pas unique: toutes les solutions entre 0 et 40% sont possibles, mais elles n ont pas toutes la même probabilité. Si l'on simplifiele problème à10 kangourous appelées A, B...I, J Représentons les répartitions possibles des 10 kangourous en question, toutes ces configurations respectant bien évidemment 50 % (YB) et 40 % (MG) (MG) Non (MG) (MG) Non (MG) (MG) Non (MG) (YB) A BCDE (YB) B AEHI (YB) AB EHI Non (YB) FGH IJ Non (YB) CDF GJ Non (YB) CD FGJ En utilisant un formalisme plus mathématique avec des matrices ANGD Reciprocs MEM Pascal ROUSSEL UCCS Mardi 7 juillet

12 Illustration du concept d entropie Si on généraliseet que l on utilise une approche statistiquecombinatoire, on peut calculer le nombre de complexions (c-a-d le nombre des différentes répartitions possibles des kangourous qui donne la même configuration) ! = ! 4! 1! ! = ! 3! 2! 1! ! = ! 3! 2! 2! ! = ! 3! 2! 1! ! = ! 4! 1! Maximumde complexions = configuration la plus probable En l'absence de toute autre information, la valeur qui maximisele nombre de complexion, ie 20 % de kangourous gauchers aux yeux bleus, est la plus probable ANGD Reciprocs MEM Pascal ROUSSEL UCCS Mardi 7 juillet

13 Illustration du concept d entropie On peut généraliser le nombre de répartitions à M mailles. Le nombre de complexions d'une configuration donnée est alors: W = N! ( N )! ( N )!...( N )! 1 2 M En appliquant la formule de Stirling pour les grands nombres: Soit, avec p i =N i /N W on arrive à W 1 = = N N1 N2 NM ( p1 ) ( p2 )...( pm ) ( p ) = N N1 N2 N ( N ) ( N )...( N ) M MaximiserW est équivalent àmaximiser logw, et on arrive donc à maximiser la fonction LogW=S B =NSavec S p Logp i i = i Du fait de sa ressemblance avec l entropie telle qu elle est définit par Boltzmann, cette fonction est appelée Entropie Donc, trouver la solution la plus probablerevient àtrouver la solution qui maximise l Entropie. CQFD i= i i 2 N M ANGD Reciprocs MEM Pascal ROUSSEL UCCS Mardi 7 juillet

14 Application en cristallographie Pour définir l'entropiede la densitéélectronique, cette fonction continue de l'espace est quantifiée en découpant la maille unité en sous mailles i (appelées pixels) dans laquelle la densitéest supposée constante: ρ i =ρ(r i ) On définit alors la densité normalisée par pi = 2 N L'entropie d'une distributionquelconque est alors définit par ρ j= 1 i ρ j S = i p i Logp i La carte de densitéélectronique la plus probable est celle qui àla foisadapte au mieux les données (χ 2 1, en tenant compte de la barre d'erreur dans le calcul) et qui a le maximum d'entropie. Carte de densitéde spin Série de Fourier M E M ANGD Reciprocs MEM Pascal ROUSSEL UCCS Mardi 7 juillet

15 Exemple en imagerie ANGD Reciprocs MEM Pascal ROUSSEL UCCS Mardi 7 juillet

16 Exemple en imagerie Mise au point ratée Image Floue Espoir pour les mauvais photographes Désespoir pour les mauvais conducteurs ANGD Reciprocs MEM Pascal ROUSSEL UCCS Mardi 7 juillet

17 Contexte de l étude Nouveaux matériaux de type pérovskite hexagonale avec du cobalt: Propriétés électroniques et magnétiques -nombreux états de valence dans le solide : Co 2+, Co 3+, Co 4+ - environnements oxygénés variés - différentes configurations de spin = f(t, P, composition chimique, ) Co 3+ Bas Spin Co 3+ Spin Intermédiaire Co 3+ Haut Spin Cobalt propice àformer de nouvelles phases aux propriétés physiques intéressantes ANGD Reciprocs MEM Pascal ROUSSEL UCCS Mardi 7 juillet

18 Contexte de l étude (Thèses M. Kauffmann & G. Ehora) Oxyhalogénures(F-Cl-Br) de Ba -Co: Co 3,33+ Co 3,4+ Co 3,33+ Co 3,4+ Ba 6 Co 3,33+ 6 ClO 15,5 Ba 5 Co 3,4+ 5 ClO 13 Ba 7 Co 3,33+ 6 BrO 16,5 Ba 6 Co 3,4+ BrO 5 14 Ba 6 Co 3,33+ 6 FO 15,5 Ba 5 Co 3,4+ 5 FO 13 Co 4+ sites tétraédriques et Co 3+ sites octaédriques ANGD Reciprocs MEM Pascal ROUSSEL UCCS Mardi 7 juillet

19 Structure de Ba 7 Co 6 BrO Reconstructed (h k 0) precession layer a=5.66 Å a = (1)? b=5.66 Å b = (1)? c = c= (8) Å? R-3m -4/3 11/3 0-2/3 10/3 0 Strate( 1/3 k l ) Trainéede diffusion= ordre local Pb : impossible d intégrer les intensités a = a= (1) Å? b = b= (1) Å? c = c= (8) Å? R-3m ANGD Reciprocs MEM Pascal ROUSSEL UCCS Mardi 7 juillet

20 Cas de Ba 7 Co 6 BrO 17 Site Ba Site Br Difference Fourier Maps Maximum Entropy Method Maps Site O => Propriétes Physiques Couches Ba 2 O 2 Br trèsdésordonnées ANGD Reciprocs MEM Pascal ROUSSEL UCCS Mardi 7 juillet

21 Cas de Ba 7 Co 6 BrO 17 Susceptibilité magnétique DC : Diffraction Neutron (D1B ILL) O. Isnard Mise en ordre antiferromagnétique à basse température peff=11,26 µb/u.f. + affinement structure magnétique configuration électronique des atomes de Co 4+ en SI ANGD Reciprocs MEM Pascal ROUSSEL UCCS Mardi 7 juillet

22 Cas de Ba 7 Co 6 BrO 17 Co 4+ Spin Intermediaire(e g3 t 2g2 ) Pour un cation d 5 (Co 4+ ) en environnement tétraédrique, seules les configurations électroniques Bas Spin et Haut Spin sont stables Pouchard C.R. Chim. 6 (2003) Tétraèdre idéal Co 4+ Haut Spin (e g2 t 2g3 ) ANGD Reciprocs MEM Pascal ROUSSEL UCCS Mardi 7 juillet

23 Cas de Ba 7 Co 6 BrO 17 Carte de densité électronique (Méthode de Maximum Entropie) Déformation du site tétraédrique (distorsion locale) Tétraèdre idéal Co 4+ Haut Spin (e g2 t 2g3 ) ANGD Reciprocs MEM Pascal ROUSSEL UCCS Mardi 7 juillet

24 Cas de Ba 7 Co 6 BrO 17 Carte de densité électronique (Méthode de Maximum Entropie) Déformation du site tétraédrique (distorsion locale) Levée de dégénérescence (E ) Tetraedre déformé Co 4+ Haut Spin (e g2 t 2g3 ) Co 4+ Spin Intermédiaire (e g3 t 2g2 ) ANGD Reciprocs MEM Pascal ROUSSEL UCCS Mardi 7 juillet

25 Conclusion MEM nous a permis de mettre en évidence un désordre oxygéné => Valider le modèle de structure magnétique que l on avait proposé Pas seulement un «jeu» de cristallographe Mais aussi, et surtout, une aide àla compréhension de phénomènes physiques complexes Méthode bien adaptée à l observation de structures désordonnées mais également àdes études de densitéde charge PS1: MEM permet de «voir»le désordre, ànous de le modéliser PS2: Ne jetez pas vos cartes de Fourier... ANGD Reciprocs MEM Pascal ROUSSEL UCCS Mardi 7 juillet

26 Merci de votre Attention ANGD Reciprocs MEM Pascal ROUSSEL UCCS Mardi 7 juillet

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