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Chapter 3 APPROXIMATIONS DE CHAMP MOYEN. 3.1 MÉTHODES VARIATIONNELLES. La plupart des transtons ne peuvent se dérre que dans la adre de théores approhées. Très souvent, l s agt d une varante de la méthode du hamp moléulare. On peut développer une formulaton de ette méthode qu met en lumère son aratère varatonnel. La méthode varatonnelle est une méthode d approxmaton ben onnue en méanque quantque ; elle est fondée sur la proprété suvante: pour toute fonton d onde d essa, la valeur moyenne de l hamltonen : E = < H > (3.1) est toujours supéreure ou égale à l énerge du fondamental exate E0. La melleure estmaton varatonnelle de E0 sera don obtenue à partr de la fonton d onde > qu mnmse E. Il exste un équvalent de ette méthode varatonnelle en méanque statstque. 3.1.1 Les théorèmes varatonnels S un système est en équlbre thermodynamque, la valeur moyenne d une grandeur physque, représentée par un opérateur A est donnée par : <A> = Tr A (3.) où est l opérateur densté tel que Tr =1. On s ntéresse aux systèmes en équlbre ave un thermostat. L expresson de s obtent en mnmsant l énerge lbre (vor Rappels ) : 99
100 On en dédut : F = T r H + T r Ln (3.3) F = 1 exp LnT r H (3.4) Premère méthode varatonnelle Comme on ne sat pas aluler exatement la fonton de partton Z = Trexp H (3.5) on se ontente d une expresson approhée Fv de l énerge lbre obtenue à partr d un opérateur densté approxmatf : F = T r H + T r Ln v 0 0 0 0 (3.6) est l opérateur densté exat et 0 un opérateur densté approhé, dans l ensemble anonque, dérvant un système en ontat ave un thermostat à la température T, de façon que l énerge sot xée en moyenne : <H> = E (3.7) et 0 dovent tous les deux vér er deux ontrantes. La premère est une ontrante de normalsaton Tr = Tr = 1 0 (3.8) L autre ontrante exprme que la valeur moyenne de l énerge est E Tr H = Tr H = E 0 (3.9) Érvons mantenant le prnpe d entrope maxmum ou seond prnpe de la thermodynamque : quel que sot, 0 Comme T r Ln 0 0 T r Ln est l opérateur densté exat, dans l ensemble anonque: (3.10) L équaton (3.10) s ért : = 1 exp H Z (3.11) T r Ln T r [ LnZ + H] 0 0 (3.1)
101 En utlsant les équatons (3.8) et (3.9), on peut érre d où : T r [ LnZ + H] = T r [ LnZ + H] 0 T r Ln T r [ LnZ + H] = LnZ + T r H 0 0 0 0 (3.13) L négalté peut se réérre: v Sot : F = LnZ T r Ln + T r H v F F a = exp H Trexp H 0 0 0 où F est l énerge lbre exate et Fv est l énerge lbre varatonnelle, dé ne par F = T r Ln + T r H (3.15) 0 0 0 L énerge lbre approxmatve est toujours plus grande que l énerge lbre exate. La melleure énerge lbre approxmatve sera elle qu mnmse F ( ) par rapport aux varatons des paramètres de. 0 0 Deuxème méthode varatonnelle Au leu de rasonner sur un opérateur densté approhé 0, l est parfos plus ommode de rasonner sur un hamltonen approhé Ha qu permet de dé nr un opérateur densté. Ce as est, ben sûr, dfférent du as préédent. En effet, on onnaît de façon exate l hamltonen H (alors qu on ne onnassat pas exatement ). Par ontre, évdemment, on ne sat pas le résoudre. C est pourquo nous allons utlser un hamltonen approhé, qu lu sera exatement soluble. À et hamltonen approhé, orrespond un opérateur densté, dé nt par: : On dé nt F a a a v a (3.14) (3.16), l énerge lbre orrespondant à et hamltonen approhé F k T LnZ a B a F = LnT r exp H a = a (3.17) (3.18) Dans e as, on peut érre :
10 T r Ln = LnZ + T r H a a a a a Notre énerge lbre varatonnelle ne sera pas F, mas F dé ne par : a v (3.19) ou de façon équvalente : F = F + Tr ( H H ) v a a a (3.0) Fv = Fa + < H H a > a (3.1) où <A> a= Tr A a est dé n omme la valeur moyenne de l opérateur A alulée à partr de l hamltonen approhé Ha et, don, de l opérateur densté orrespondant a. En effet e hox de Fv permet de onserver la proprété varatonnelle Fv F. Ce peut se démontrer en utlsant la proprété vér ée par tout opérateur hermtque X : < exp X > exp < X > (3.) Pour la démontrer, on peut partr de la dé nton de l exponentelle d un opérateur : exp [ ] = 1 + [ ] + [ X < X > X < X > X < X > ] + (3.3) On en dédut, en prenant la valeur moyenne des deux membres, dé ne à partr de tout opérateur densté: < exp [ X < X > ] > < 1 + [ X < X > ] > (3.4) Cette négalté est vrae quelle que sot l opérateur densté utlsé pour aluler les valeurs moyennes. L négalté est vér ée pour tout salare réel X, mas auss, à ondton de prendre la valeur moyenne des deux membres, pour tout opérateur hermtque X. Don, en érvant ette négalté pour l opérateur X = ( H Ha) et en dé nssant les valeurs moyennes à l ade de l opérateur densté, a on obtent Tr[ exp ( H H )] exp[ Tr ( H Ha)] a a a et en supposant, pour smpl er, que H et H ommutent : exp Ln Tr H Trexp H a Tr ( H Ha) a a (3.5) (3.6)
103 d où la proprété varatonnelle annonée : F F = F + Tr ( H Ha) v a a (3.7) 3.1. Méthode de Bragg et Wllams - Champ moléulare Ce sont es onsdératons générales qu forment la base des méthodes du hamp moléulare et de Bragg et Wllams[?], que nous allons dsuter mantenant. Hstorquement, e sont les premères méthodes qu ont perms de rendre ompte des transtons du deuxème ordre. Nous allons montrer que e sont deux aspets de la théore générale préédente. Langevn avat donné une théore élémentare du paramagnétsme et avat déouvert qu en présene d un hamp magnétque H suffsamment pett, l amantaton M de moments magnétques ndépendants état donnée par une expresson de la forme M( T ) = CH/T où C est la onstante de Cure et T la température. Pour rendre ompte du ferromagnétsme, l fallat ntrodure l effet des nteratons entre amants atomques, néglgées dans la théore de Langevn. P. Wess[?] supposa qu l état possble, en premère approxmaton, d en tenr ompte en ajoutant au hamp H applqué le hamp Hm (hamp moléulare) réé par les vosns. Ce donne : m = ( + ) M C H H T En outre, l postula que e hamp moléulare état de la forme (3.8) H m = KM Cette hypothèse devat rendre ompte de la nature oopératve de l ordre. Il obtnt alors : KC CH M 1 = T T (3.9) est-à-dre : CH M = T T (3.30) où T = KC est la température d apparton d une amantaton spontanée, est-à-dre une valeur ne de M quand H 0. Voyons e plus présément.
104 On onsdère une assemblée de spn d Isng (pour smpl er) sur un réseau de Bravas. Nous érrons, après un hangement de varables : H = J <,j> L nteraton est supposée ferromagnétque ( J > 0). Les sont des varables salares de nes en haque ste du réseau et qu peuvent prendre les valeurs 1. La sommaton est lmtée aux pares <,j > de stes premers vosns. j Premère méthode : Bragg et Wllams Nous allons applquer la méthode varatonnelle où la quantté varatonnelle est l opérateur densté. Nous onsdérons don un opérateur densté approhé. Les états propres de haque spn appartennent à un espae vetorel de dmenson,e. Les états du système de N spns ( 1,,,,, N) N appartennent à l espae produt tensorel, E, de dmenson. E = E1 E E EN (3.31) L opérateur densté approhé 0 est prs égal au produt tensorel des opérateurs denstés relatfs à un seul spn 0, haque 0 étant dé n dans le sous-espae E. 1 N 0 = 0 0 0 0 (3.3) C est une approxmaton qu onsste à déoupler les dfférents spns. (Dans la sute, tous les stes seront équvalents ). Chaque opérateur densté partel, relatf à un seul spn est soums aux deux ontrantes: 0 0 Tr =1 et Tr = m Chaque 0 est don une matre, dagonale dans la base des états propres du spn 1+ m 0 0 = (3.34) 1 m 0 m est le paramètre d ordre aratérsant 0. L énerge lbre varatonnelle s ért : 1 = 1+ 1+ + 1 1 1 N F m m m m Ln Ln Jzm (3.33) (3.35)
105 Fgure 3.1: Dsusson graphque de la resoluton de l equaton de selfonsstene de la methode de Bragg et Wllams : l faut reherher les ntersetons du graphe de la fonton f(m) = (1/)Ln((1+m)/(1-m)) ave la drote de pente zj où z est le nombre des stes vosns d un ste donné. En érvant F/ m =0 on obtent : = 1 1+ m Jzm Ln (3.36) 1 m On peut dsuter graphquement l exstene des solutons ( gure 3.1) : Il faut reherher les ntersetons de la ourbe = ( ) = 1 1+ m y f m Ln 1 m ave la drote y = Jzm
106 Le omportement à l orgne de f ( m) est donné par: ( ) = 1 1+ m f m Ln 1 m m. La nature des solutons dépend de la pente de la drote. S Jz < 1, la seule soluton est m = 0. S Jz > 1, l y a tros solutons possbles m = 0 et m = m0 La transton entre les deux régmes s effetue quand la pente de la drote vaut 1, est-à-dre pour Jz = 1 Ce dé nt la température de transton : T = La dsusson de la stablté de es dverses solutons permet de dédure la ourbe donnant les varatons de m en fonton de la température ( gure (3.). S on veut étuder le vosnage de m =0, on peut développer l énerge lbre autour de e pont : F est une fonton pare de m. Le développement s ért 4 F = Ln+(1 zj) m + m + (3.38) 1 En posant Jz = kbt, on observe les dfférents omportements de F pour T>T et T<T. On en dédut auss le omportement de m, à partr de la ondton de mnmsaton de l énerge lbre F/ m = 0 : Jz k B (3.37) T T T Les solutons orrespondantes sont : 3 m + m =0 3 (3.39) T T m =0 et m0 =3 (3.40) T La soluton stable orrespond à un omportement parabolque. On peut auss ntrodure un hamp magnétque h. Il faut alors mnmser le potentel thermodynamque F mh : F B 3 = = B( ) + m h k T T m k T m (3.41) 3 Don, s on dé nt la suseptblté : m = h T (3.4)
107 Fgure 3.: Allure des varatons du parametre d ordre ave la temperature dans l approxmaton de Bragg-Wllams.
108 Fgure 3.3: Developpement de l energe lbre au vosnage de m=0 dans l approxmaton de Bragg-Wllams.
CHAPTER 3. 109 on obtent, en dérvant par rapport à h m 0 kb( T T) + kbtm = 1 (3.43) S T>T, on est dans la phase désordonnée, appelée paramagnétque : =0 1 = (3.44) k ( T T ) S T<T, on est dans la phase ordonnée, appelée ferromagnétque : m0 =0 1 = (3.45) kb( T T) T T Dans les deux as, dverge quand T T, omme : T ave =1 On peut aluler la haleur spé que à hamp h onstant : Ch = T S = T S m (3.46) T m T Dans la phase paramagnétque : m 0, don Ch = 0. Dans la phase ferromagnétque : m =0 On prévot don une dsontnuté de la haleur spé que à la transton ( gure (3.4)). On retrouve les résultats prévus par la théore d Ehrenfest. C, qu est une dérvée seonde du potentel thermodynamque G = F mh, dans le as présent est dsontnue, mas ne dverge pas à la transton. On notera la ontnuté de l entrope S, e qu mplque qu l n y a pas de haleur latente. Tous es résultats se retrouvent falement par la deuxème méthode varatonnelle. 0 1 0 B 0 h B Deuxème méthode : Champ moyen C 0 0 N 0 0 0 = = 1 k T dm dt Dans le paragraphe préédent, est la proprété de déouplage : qu a perms d effetuer très smplement les aluls. Cette fos-, on suppose que : (3.47) 0 = 1 exp + h Z 0 (3.48)
110 Fgure 3.4: Allure des varatons ave la temperature de la haleur spe que dans l approxmaton de Bragg-Wlams. I, l n a pas ete tenu ompte de la ontrbuton de la haleur spe que de la phase desordonnee.
111 est-à-dre que le système est dért par un hamltonen approhé Ha, don par l opérateur densté : ave a = 1 exp H Z a H = h a Z = exp h+ exp h = osh h a Le paramètre varatonnel est le hamp moyen h. Il s agt enore d une méthode qu déouple les spns et par onséquent néglge toute orrélaton, pusque l hamltonen à N orps est approhé par une somme d hamltonen à un spn. Il y a don, omme dans la méthode préédente une fatorsaton de la fonton de partton à N spns. C est ben ette proprété de déouplage qu rend les méthodes équvalentes. La fonton de partton du ste orrespondant à et hamltonen approhé s ért : d où l énerge lbre approhée par spn: Fa = 1 Ln ( osh h) (3.5) N et pour l énerge lbre varatonnelle par spn: 1 v = 1 1 ( osh ) + N F Ln h zjm hm (3.53) Le premer terme orrespond à Fa ; les deux suvants orrespondent à <H H a > a, en gardant les notatons du paragraphe préédent. On a posé : a (3.49) (3.50) (3.51) m = < > = 1 Tr exp h Z = tanh h a (3.54) (3.55) On dot mnmser, ette fos-, F par rapport à h. Il vent : tanh h zjm m + m+ h m = 0 h h v (3.56) D où l équaton de self onsstene que dot vér er le hamp moyen : h = zj tanh h ave (3.57) m = tanh h
11 S on ért ette équaton en fonton de m, on retrouve la même ondton que dans la méthode de Bragg-Wllams du paragraphe préédent: zjm = arg tanh m (3.58) Remarquons qu on peut trater de façon élémentare le problème préédent, en dsant que H se omporte omme : H = h (3.59) ave et on fat l approxmaton : h h = J jv() = J jv() qu dot être ndépendant de j, d où : j (3.60) (3.61) h = zj < > (3.6) Mas nous savons qu en présene d un hamp extéreur effetf h, des spns ndépendants soums à e hamp effetf aquèrent un moment moyen : Par onséquent : < > = tanh h (3.63) < > = tanh[ zj< > ] (3.64) On dot résoudre une équaton dte de self-onsstene : on a remplaé le problème de spns en nteratons par un problème de spns ndépendants plaés dans le hamp moyen des autres spns. Ce hamp moyen, qu détermne l amantaton moyenne, est lu-auss xé par ette amantaton moyenne. D où un problème de ohérene nterne à résoudre. Cette méthode de hamp moyen self-onsstent est omplètement équvalente à la méthode varatonnelle. Il est toujours mportant, quand on utlse une méthode d approxmaton varatonnelle, de omprendre le sens physque de l approxmaton utlsée, notamment pour en détermner la lmte de valdté. Or e sens physque n est pas toujours transparent. Dans le as présent, l approxmaton varatonnelle résulte du hox de l opérateur densté d essa ou de l hamltonen
113 d essa. Dans l un et l autre as (Bragg-Wllams et hamp moyen), e hox revent à déoupler les varables de spn en les tratant omme ndépendantes, pusque on fatorse les opérateurs densté des dfférents spns (Bragg-wllams) ou qu on remplae un hamltonen de spns ouplés par une somme d hamltonens à un spn (hamp moyen). Il exste une autre façon, évdemment équvalente, de aratérser ette approxmaton : le hamp moyen est une approxmaton de plus bas ordre en utuatons, est à dre en éart à la valeur moyenne. En effet, développons l hamltonen en pussanes de termes utuatfs en érvant : = < > +( < > ) (3.65) où le terme entre parenthèse dért l éart à la valeur moyenne, supposé pett en valeur relatve. L hamltonen s ért : H= J [ < > + ( < > )] [ < > + ( < > )] (3.66) <,j> S on fat un développement de plus bas ordre en utuatons: H J < + J < >< > + O ( < > ) j= v( ) j j j j> <,j> (3.67) où la sommaton sur j porte sur les z stes j = v( ) premers vosns du ste et la sommaton sur <,j > porte sur les pares de stes premers vosns. À une onstante près : H h (3.68) ave h = J < j= v( ) j j> (3.69) On vot alors que la méthode varatonnelle de hamp moyen est également une méthode de lnéarsaton de l hamltonen, qu onsste à néglger les termes quadratques en utuatons. Dérre les spns omme des varables ndépendantes est équvalent à trater au plus bas ordre les utuatons par rapport à la moyenne. Ben entendu, la lnéarsaton de l hamltonen, qu résulte du fat qu on néglge les termes quadratques en utuatons, aboutt à un problème de self-onsstene. En effet l hamltonen lnéarsé dépend de la valeur moyenne de l amantaton < >, qu elle-même dot dépendre de l hamltonen approhé. Il faut que ette nterdépendane préserve la ohérene nterne de la théore.
114 Comme et que < > = tanh h (3.70) h = zj < > on aboutt ben à l équaton de self onsstene du ham moyen : (3.71) < > = tanh[ zj< > ] (3.7) 3. THÉORIE THERMODYNAMIQUE DE LANDAU. 3..1 Prnpes généraux Au haptre préédent, nous avons dégagé les prnpes du modèle de Landau des transtons de phase[?]. Il s agt, tout d abord, de transtons de phase du seond ordre, dans lesquelles une symétre est spontanément brsée. On adopte la démarhe suvante: 1) par une analyse des proprétés de symétre de la phase haute température on reherhe des paramètres d ordre possbles, varables extensves, nulles par symétre dans la phase haute température, mas qu devennent néessares pour dérre la phase basse température et la brsure spontanée de symétre. ) à partr des nvarants rrédutbles de la phase de haute température, on onstrut une fontonnelle de l énerge lbre[?], qu est nvarante dans les opératons de symétre de ette phase : le paramètre d ordre m() r est a pror une fonton de l espae. La donnée de ette fonton permet de dérre une on guraton donnée. La fontonnelle établt la orrespondane entre ette on guraton et l énerge lbre qu dot lu être assoée 3) on établt un développement de ette fontonnelle en pussanes de m pour m suffsamment pett, en supposant qu elle est analytque. 4) on alule la fonton de partton en prenant la trae de exp F [ m( r)], est-à-dre en alulant une ntégrale fontonnelle. Ben entendu, ette ntégrale fontonnelle est, en général, mpossble à aluler de façon exate et néesste don la mse en uvre d approxmatons plus ou mons sophstquées. Ce qu on appelle approxmaton de Landau, que nous avons tenu à dstnguer du modèle de Landau des transtons de phase, est présément une façon approhée de aluler ette
115 ntégrale fontonnelle. Il s agt, enore une fos, d une approxmaton de type hamp moyen, qu onsste à néglger les utuatons par rapport à la moyenne. On peut la présenter omme une approxmaton du ol dans le alul de la fonton de partton. 3.. Approxmaton du ol La fonton de partton dans l ensemble anonque s ért: Z = Trexp H qu l est ommode de réérre Z = exp E( C) { C} (3.73) Dans ette somme sur toute les on guratons C, on regroupe ensemble toute elles qu ont même énerge E Z = W ( C) exp E { CE} (3.74) où la nouvelle somme ne porte mantenant que sur les on guratons d énerge dstnte, ar on a regroupé ensemble toute les on guratons de même énerge, qu ont même pods statstque. W( E) est le nombre de on guratons mrosopques du système d énerge E. Ce nombre est relé à l entrope mroanonque du système : D où Z = exp [ E TS( E)] { CE} On ért E TS = F à l ade de la fontonnelle du paramètre d ordre mr () donnant la densté d énerge lbre orrespondant à la valeur de la fonton mr (). Les on guratons CE ( ) sont supposées entèrement détermnées par la donnée des fontons mr (). On ért alors d Z = Dm( r) exp F [ m( r)] d r (3.77) SE W( E) = exp ( ) k B (3.75) (3.76)
116 Cas d une transton du deuxème ordre. Dans l approxmaton de Bragg et Wllams, l énerge lbre d un système magnétque dért par le hamltonen d Hesenberg est une fonton analytque de la température T et de l amantaton m. Au vosnage de la température de transton T, m est pette et l sufft de onsdérer les premers termes du développement en pussanes de m : ( ) ( 0)+ 1 ( ) + b F T,m F T, a T T m m 4 4 (3.78) où 3 F B = = 4 k a m T m=0 T= T N 4 B = 1 F = 16 k T b 6 m 3N 3 N 4 m=0 T= T N mest omprs entre et + et T =. 4kB Ce dé nt, dans e as partuler très smple, e qu on appelle, de façon générale, pour une transton du seond ordre donnée aratérsée par un paramètre d ordre m, la fontonnelle de Landau de l énerge lbre F( T,m), analytque par rapport à m et à T au vosnage du pont de transton. La valeur du paramètre d ordre à l équlbre m0 est détermnée par la mnmsaton de F( T,m). Pus on fat l approxmaton que la fonton de partton du système à l équlbre, qu devrat s érre omme une ntégrale fontonnelle sur m() r, se rédut smplement à : d Z = Dm( r) exp F [ m( r)] d r = exp F ( m ) où m0 est la valeur du paramètre d ordre à l équlbre. Il s agt don d une approxmaton du ol qu néglge omplètement les utuatons par rapport à la valeur d équlbre m0. Cette approxmaton ekonnale est analogue à l approxmaton de l optque géométrque, où on ne onsdère que le rayon lumneux qu mnmse le hemn optque, ou à l approxmaton de la Méanque Classque, qu ne onsdère que la trajetore lassque, qu mnmse l aton. On onçot que ette approxmaton devenne de plus en plus mauvase à mesure que l on s approhe de la température rtque. En effet, le mnmum de F( m0) devent de mons en mons marqué et les utuatons de plus en plus mportantes. Il est équvalent de dre que l approxmaton onsste à onfondre l énerge lbre du système physque à l équlbre F ave la valeur de la fontonnelle F( m ), alulée pour la valeur de m( r) qu mnmse la fontonnelle. 0 zj 0 (3.79) (3.80)
117 Fgure 3.5: Allure de la fontonnelle de landau dans le as d une transton du seond ordre. Dans e paragraphe où nous dsutons le as d une transton du seond ordre, nous supposerons que le développement de l énerge lbre ne ontent que des termes de pussanes pares du paramètre d ordre et que le terme d ordre 4 est postf. Dans es ondtons, on peut érre, omme dans le as partuler préédent : 4 ( ) ( 0)+ 1 ( ) + 4 F T,m F T, a T T m b m Le sgne de a détermne le domane de stablté de la phase ordonnée. S a> 0, la phase ordonnée est stable pour T <T. En outre, la stablté de l équlbre exge que b sot postf. La valeur de m qu mnmse l énerge lbre est so- Paramètre d ordre. luton de l équaton : a( T T ) m + bm = 0, ave b > 0 3
118 S T>T, la seule soluton est m=0. Le paramètre d ordre est nul. Nous sommes dans la phase désordonnée. S T<T, l y a 3 solutons : m =0 m = = m at ( T) b La soluton m = 0est à rejeter, ar elle orrespond à un équlbre nstable. La soluton stable orrespond à une valeur non nulle du paramètre d ordre. Nous sommes dans la phase ordonnée (vor gure (3.5)). Ce onsttue le premer résultat de la théore de Landau : au vosnage 1/ de la température de transton T, le paramètre d ordre vare en ( T T). Au vosnage de T, l énerge lbre est nvarante quand on hange m en m, d où les deux solutons équvalentes m0. En réalté es deux états sont dentques. Le système peut être déomposé en sous-systèmes pour haun desquels m a un sgne dé n. Un tel sous-système onsttue un domane. 0 On peut aluler la haleur spé que par dérva- Chaleur spé que. ton de l énerge lbre : où l entrope S est donnée par : C = F F ( T, 0) 1 S = = am T T Dans la phase désordonnée m = 0et au vosnage de T, la haleur spé que s ért : F( T, 0) C = T (3.83) T T= T Dans la phase ordonnée, l faut tenr ompte du terme en m dans l entrope, et au vosnage de T, la haleur spé que est donnée par : F( T, 0) at C = T + (3.84) T b T S T T= T A la température de transton T, la haleur spé que est dsontnue. at C( T ) C( T+ ) = > 0 b (3.81) (3.8) (3.85)
119 Suseptblté relatve au paramètre d ordre. Sot h le paramètre ntensf onjugué de m. Pour aluler la suseptblté sotherme : m T = (3.86) h Il faut onnaître la fonton m = m( T,h). On rasonne sur le potentel thermodynamque T G = F( T,m) hm Par mnmsaton de G, on obtent : (3.87) a( T T ) m + bm h = 0 dont la soluton est mt,h ( ). En dérvant par rapport à h, on obtent : 3 (3.88) T T a( T T ) +3bm 1 = 0 Dans la phase désordonnée, m =0et au vosnage de T : T 1 = a( T T ) (3.89) (3.90) Dans la phase ordonnée, m n est pas nul. Au vosnage de T et dans la lmte où h 0 : 1 T = (3.91) a( T T) 1 Don au vosnage de T, la suseptblté se omporte omme T T. On retrouve la lo de Cure-Wess. À T = T, la suseptblté sotherme n est pas dé ne et, en revenant à l équaton de mnmsaton, on trouve que pour T = T, m se omporte 1/ 3 omme h. En réalté, à part ertans as omme elu des supraonduteurs usuels, l expérene ne on rme pas, en général, la valeur de es exposants rtques. Cas d une transton du premer ordre. En prnpe, la méthode de Landau ne s applque qu aux transtons du seond ordre, au vosnage du pont rtque. Est-l possble de l étendre au as de ertanes transtons de phase du premer ordre? La premère ondton à remplr est, évdemment, qu l s agsse d une transton de phase à la Landau, est à dre montrant une brsure spontanée de symétre.
10 La deuxème ondton est d applquer ette méthode dans la régon où le paramètre d ordre reste suffsamment pett, pour que le développement de l énerge lbre en pussanes du paramètre d ordre reste valable, e qu est toujours possble s la transton est du seond ordre, mas ne l est en général pas s la transton de phase est du premer ordre. En réalté, l est souvent possble de l étendre au as des transtons très fablement du premer ordre, est à dre où la dsontnuté du paramètre d ordre reste très fable. En fat, nous supposerons que le omportement qualtatf reste valable, même quand la dsontnuté du paramètre d ordre est plus mportante, e qu est souvent vér é pour les proprétés très générales que nous dérvons. Ben entendu, les résultats quanttatfs ne dovent pas être prs au ped de la lettre. Nous dsuterons dans e paragraphe le as d une transton du premer ordre ndute par un terme d ordre 3 dans le développement de l énerge lbre. On obtent des résultats analogues dans le as où le premer ordre est ndut par un terme d ordre 4 négatf. Le développement de l énerge lbre s ért : 3 4 F( T,m)= 1 a1m + 1 am + 1 bm 3 4 Nous supposons que le oeffent du terme d ordre hange de sgne et que, suffsamment près de la transton, elu vare lnéarement ave T : a1 = a ( T To) ave a > 0 (3.9) La stablté de l équlbre mpose b> 0. Par alleurs, nous supposerons que a < 0. Cette dernère hypothèse ne restrent pas du tout la généralté du problème. Elle permet smplement de se restrendre aux valeurs postves de m. (Evdemment, dans le as ontrare, on étuderat le as m< 0). À l équlbre, la ondton de mnmsaton de l énerge lbre F/ m =0 nous permet de aluler mt ( ) à toute température : 1 3 0= am+ am + bm Cette équaton présente dans le as général, tros solutons réelles ou omplexes : m1 =0 (3.93) a a 4a1b m = b Dsutons les dfférents as selon les valeurs de T (vor gure (3.6)).
11 Fgure 3.6: Allure de la fontonnelle de l energe lbre dans le as d une transton du pemer ordre
CHAPTER 3. 1 er 1 as : eme as eme 3 as a 0 4 ba +, la seule soluton réelle est 1 Pour T>T + = T m = 0 Pour T + > T > T0: l apparaît tros solutons réelles, dont une nstable. Parm les deux autres, m1 =0 et m =0, l une est stable, ar elle orrespond au mnmum absolu de l énerge lbre, l autre est métastable, ar elle orrespond à un mnmum relatf. Les deux solutons orrespondent à des énerges lbres qu devennent égales pour une température T = T donnée par : T = T0 + a 9 ba. Au-dessus de T,la soluton stable est m1 =0. En-dessous de T, est m =0 qu devent stable, et m1 =0qu est métastable. Pour T<T0 : la seule soluton stable est m S on est onstamment à l équlbre thermodynamque, on prévot don le omportement du paramètre d ordre en fonton de la température shématsé en pontllé dans la gure (3.7) -dessous. En réalté, en rason des barrères de potentel séparant les solutons m1 et m, l exste une ertane nétque de mse à l équlbre thermodynamque. S l évoluton de la température est rapde par rapport à ette nétque, le système restera dans l état métastable. Ans, lors d un refrodssement très rapde, le système restera dans l état m1 jusqu à T = T0, température où l basulera dans le seul état stable m, jusqu à T =0. De même, s le système est réhauffé très rapdement, l restera dans l état m, non seulement jusqu à T, mas jusqu à T+, où l basulera dans l état m1. Ce est une soure d hysteress (en fat nous avons dért le yle d hysteress maxmum, shématsé dans la gure (3.7), en supposant une évoluton en température n nment rapde devant la nétque de mse à l équlbre du système) Cas trrtque. Dans e paragraphe, nous supposons qu l n exste pas de terme mpar dans le développement de l énerge lbre. La transton peut être du seond ordre. Comme d habtude, le oeffent du terme d ordre s annule pour une ertane température : ( ) ( 0)+ 1 ( ) + b F T,m F T, a T T m m 4 4 6 + m
13 Fgure 3.7: Varatons shematques du parametre d ordre ave la temperature dans le as d une transton du premer ordre. Les ehes ndquent le sens de varaton de la temerature. La lgne pontlle represente le as deal d une varaton n nment lente de la temperature, de faon que le systeme reste onstamment a l equlbre thermodynamque.
14 dans un plan (pres- Fgure 3.8: Dagramme de phase shematque, son,temperature), montrant un pont trrtque. La stablté de l équlbre mpose > 0. Le fat nouveau est que le oeffent b, qu habtuellement vare peu au vosnage de la transton, peut lu auss s annuler et hanger de sgne sous l effet d un paramètre extéreur omme, par exemple, la presson. - Pour b> 0, la transton est du seond ordre. - Pour b< 0, on a une transton du premer ordre. Le pont où, sous l effet de la presson et de la température, on parvent à annuler smultanément les oeffents a( p,t) et b( p,t) est un pont de transton trrtque. Cette ondton très partulère vent de e que pour b> 0, la lgne de transton est du deuxème ordre et pour b< 0, du premer ordre (vor gure (3.8)). Dans e as trrtque, on obtent, dans le modèle de Landau, les ndes rtques suvants : pour la haleur spé que, =1/ pour T < T, =0pour T > T ; pour le paramètre d ordre, =1/ 4; 1 / pour la suseptblté =1 et pour, dé n par m h, =5.
15 3.3 THÉORIE D ORNSTEIN-ZERNIKE. AP- PROXIMATION GAUSSIENNE. La théore thermodynamque de Landau prévot une dvergene en 1 T T de la suseptblté relatve au paramètre d ordre. Ce résultat ompromet la ohérene nterne de la théore : elle- suppose que les utuatons sont néglgeables et trouve qu en réalté elles jouent un rôle mportant. On herhe don une théore auss smple que elle de Landau, mas qu tenne ompte, même partellement, des utuatons du paramètre d ordre. 3.3.1 Modèle Gaussen S on veut dérre, même de façon approhée, les utuatons, nous devrons prendre en ompte des on guratons où les degrés de lbertés ms en jeu dans la transton (les spns dans le as magnétque) sont orrélés sur un volume n (dont la talle dvergera à T). Nous devons don tenr ompte, dans le alul de la fonton de partton, des on guratons où le paramètre d ordre n est pas ontrant à rester égal à sa valeur moyenne à l équlbre thermodynamque < m 0 >. Ces on guratons seront dértes par des fontons m () r, suseptbles de varer spatalement. Cette fonton m() r est une varable statstque qu sut une dstrbuton de probablté exp F. Pusque le paramètre d ordre est mantenant une fonton de la poston m() r, l faut don prendre en ompte, dans l expresson de l énerge lbre, le oût d énerge de es varatons spatales. Ce néesste de prendre en ompte un terme supplémentare dans la fontonnelle de Landau. On onsdère une fontonnelle de l énerge lbre de la forme : d 1 4 F= dr a( T T) m ( r)+ 1 bm ( r)+ 1 m() r (3.94) 4 est le volume du système. C est e terme en gradent qu assure que l équlbre thermodynamque est réalsé pour des on guratons où le paramètre d ordre est unforme. Pour réalser, à partr d un état unforme, une on guraton où l ordre vare loalement, l est néessare de dépenser une énerge de déformaton. C est ette énerge qu est responsable du phénomène de rgdté généralsée, évoqué au hapte préédent. Le oeffent du terme en gradent est lé à la portée de nteratons. Cette fontonnelle de Landau-Gnzburg est onstrute dans le même esprt que elle du paragraphe préédent : on suppose qu au vosnage du
16 pont de transton, seuls les termes de plus bas degré en m et en m sont à prendre en onsdératon. À la température T et en présene d un hamp non unforme h() r, le paramètre d ordre est soluton de l équaton de mnmsaton F/ m ()=0 r. 3.3. Fonton de orrélaton. F est une densté d énerge lbre. Elle prend une valeur F [ m( r)] en haque pont. On herhera les utuatons de m dans la phase haute température où <m> =0 ave h=0. La fonton de partton s ért omme une ntégrale fontonnelle : Z = exp F [ m] Dm (3.95) où : d 1 4 F = dr a( T T) m ( r)+ 1 bm ( r)+ 1 m() r 4 (3.96) Nous souhatons donner une expresson approhée de ette ntégrale fontonnelle mons grossère que l approxmaton du ol, qu néglge omplètement toutes les utuatons. Malheureusement, s on prend en ompte les tros termes qu rentrent dans l expresson de F, le alul sera tout de sute très dffle. 4 On fat alors l approxmaton de néglger le terme en m, de sorte que l ntégrale fontonnelle se fatorse en produt d ntégrales gaussennes : est l approxmaton gaussenne. Ce revent à prendre en ompte les utuatons harmonques autour du mnmum de l énerge lbre. Trop près du pont rtque, l approxmaton harmonque devendra mauvase, ar le 4 terme en m devendra trop mportant pour que l approxmaton reste valable. On sortra de la lmte de valdté de l approxmaton. Il faut soulgner mmédatement que e modèle gaussen n a de sens que dans la phase désordonnée, pour T>T. Cette ondton assure que le oeffent du terme en m sot postf, ondton néessare pour assurer la onvergene des ntégrales gaussennes que nous allons aluler. Pour T<T, le oeffent du terme en m devenant négatf, l est néessare, pour assurer l équlbre thermodynamque, d nlure un terme en m postf, qu, par dé nton n exste 4 pas dans le modèle gaussen. Nous sommes don ontrants de lmter la dé nton de e modèle à la phase désordonnée. On est plus exgeant que dans l approxmaton du ol. La forme de F est plus rhe. Elle donne des nformatons sur les orrélatons spatales.
17 Pour trer pro t de l nvarane par translaton du modèle, nous ntrodusons la transformée de Fourer du paramètre d ordre. Cette transformaton de Fourer est partulèrement pertnente, ar les deux termes de la fontonnelle de Landau, le terme en m omme le terme en m, sont smples dans la représentaton de Fourer. Nous dé nssons les omposantes de Fourer mk du paramètre d ordre d m = m( r) exp k rd r (3.97) k Ce nous permet d érre la fontonnelle de l énerge lbre, de façon partulèrement smple, en fonton de es omposantes de Fourer mk a F k (3.98) = F0 + 1 mkm k + k Il en résulte une partularté très mportante et très smple du modèle gaussen. Les omposantes de Fourer m k sont en fat déouplées. Ce 4 résulte du fat que le terme en m est absent. En effet, e terme addtonnel ouplerat entre elles les omposantes de Fourer mk dfférentes. Comme e ouplage n exste pas, l énerge lbre F est une somme de termes harmonques ndépendants. De e fat, l approxmaton gaussenne est enore une méthode de hamp moyen. Elle est ertes amélorée par rapport à l approxmaton du ol, qu néglge toutes les utuatons, pusqu elle prend en ompte les utuatons harmonques par rapport à l équlbre. Mas omme es utuatons harmonques sont déouplées, ela reste une approxmaton de hamp moyen.: On dé nt la fonton de orrélaton : Gk ( ) = <mm > k et la suseptblté relatve au paramètre d ordre : mk mm ( k) = h k k (3.99) (3.100) où h k est le hamp ouplé au paramètre d ordre mk. Cela sgn e que e hamp ouplé au paramètre d ordre ntrodut un perturbaton proportonnelle à mk H = h m (3.101) k nt et que la réponse lnéare du paramètre d ordre lu-même à ette perturbaton s ért : <m > = ( k) h (3.10) mm k k k
CHAPTER 3. 18 d où la sgn aton des deux ndes ( m, m) de la fonton de réponse lnéare. Les quanttés G( k) et mm( k) ne sont pas ndépendantes. Elles sont relées entre elle par un théorème mportant, qu on appelle le théorème de utuaton-dsspaton (vor Appende). Ervons la fonton de partton : 1 Z = exp F dmk = exp a+ k mk dmk kbt k k (3.103) Le alul de G( k) s effetuant en érvant que : { } k G ( k) = < m > = 1 k mk exp ( a + k ) m kb T k dmk { } 1 k exp ( a+ k ) m kb T k dmk (3.104) < > est une moyenne d ensemble sur toutes les on guratons { mk }. Les termes orrespondant à k = k se smpl ent au numérateur et au dénomnateur. Le seul terme restant au numérateur se alule asément par une ntégrale gaussenne. Dans l approxmaton gaussenne, B ( k) = k = k T G < m > a+ k (3.105) < m k > est l éart quadratque moyen de m k. La dépendane en veteur d onde de la fonton de orrélaton est une dépendane lorentzenne. 3.3.3 Longueur de orrélaton On peut aratérser les utuatons spatales dans l espae dret à l ade de la fonton de orrélaton : G ( r) = < m(0) m ( r) > On dé nt la transformée de Fourer : d ()= r 1 dk G ( k) exp k r 8 G 3 (3.106) (3.107)
19 Le alul de la transformée de Fourer s effetue très smplement. On se plae dans un espae à 3 dmensons : G() r = 1 kbt 1 3 k r 8 3 k + exp d k (3.108) = kbt exp r kbt = g ( r) 4 r (3.109) 0 1/ T ( ) = [( T T )/T] ( t) où la fonton gx ( ) est dé ne par : ( ) = exp x g x 4 x (3.110) et la quantté par : a = (3.111) Nous supposerons que le paramètre d ordre est ért en varable rédute, de sorte que Gr (), dé ne omme une quantté sans dmenson, est homogène à un nombre. T ( ) est homogène à l nverse d une longueur. Nous posons : T ( ) = 1 ( T) (3.11) Dans la phase désordonnée, la fonton de orrélaton déroît de façon exponentelle. La longueur, qu dért la portée spatale des orrélatons est appelée longueur de orrélaton. 1/ ( T ) roît omme [( T T ) /T] quand T T +. Gr (), qu tradut les orrélatons du paramètre d ordre, a don une portée de plus en plus grande lorsque T T+. On dé nt un nouvel exposant rtque : Dans ette approxmaton de hamp moyen, =1/ L ntroduton du terme en m est lée à la portée des nteratons. Il permet de aluler les utuatons du paramètre d ordre. La forme du terme ( / ) m lmte l ampltude des utuatons pour T = T. (3.113) 3.3.4 Sueptblté relatve au paramètre d ordre Le alul de la suseptblté relatve au paramètre d ordre mm ( k) se fat en ajoutant un hamp h() r ouplé à m() r. Il faut alors ajouter dans l énerge
130 lbre le terme d énerge ndut par le hamp : d drh() r m()= r 1 mh k La moyenne de la réponse ndute par le hamp s ért don: { } a+ k h kmk mkexp m k k dm BT k k BT <m k > = { } exp dm a+ k m k k BT k h kmk kb T k k (3.114) (3.115) On retrouve à nouveau le alul d une ntégrale gaussenne, mas translatée en mk. Il sufft, pour retrouver une varable gaussenne entrée, d effetuer le hangement de varable : m m = m k k k h k a+ k La moyenne gaussenne de la nouvelle varable m pour la moyenne de m : e qu donne pour la suseptblté : k <m k > h k a + k mm = 1 1 ( k) = a+ k La fonton de réponse est relée à la fonton de orrélaton : k (3.116) étant nulle, on trouve (3.117) (3.118) G( k) = k T ( k) B mm (3.119) Cette égalté résulte du théorème de utuaton dsspaton (vor Appende). 3.3.5 Valdté de l approhe - Crtère de Gnzburg [?]. Dans un premer temps, nous avons fat l approxmaton de néglger le terme 4 d ordre 4 ( b/ 4) m, en supposant le paramètre d ordre, mas auss ses utuatons suffsamment fables pour que e terme sot néglgeable devant le terme d ordre : est l approxmaton gaussenne. Or, s <m > augmente, quand T T, l arrvera un moment où l ampltude des utuatons sera tellement grande que le terme en m devendra plus mportant 4 que le terme en m. Les aluls préédents essent d être valables. On
131 sortra du domane de valdté de la théore de Landau. On trouve la lmte de valdté (en ordre de grandeur) en prenant pour rtère : 1 4 a<m > b <m > (3.10) 4 4 Dans le deuxème membre, on fat l approxmaton <m > <m >, qu devendrat exate s les utuatons étaent réellement ndépendantes. Cette approxmaton est just ée, pusqu on herhe, en ordre de grandeur, la lmte de valdté de l approxmaton de déouplage des utuatons. Exprmons les ondtons orrespondantes sur l éart à la température rtque T T. De façon équvalente, nous érvons : ag() r b [ G()] r Nous obtenons le rtère de Landau-Gnzburg en érvant forme d une quantté sans dmenson : kbt G()= r ( ) (3.11) Gr () sous (3.1) g r S on suppose que le nombre sans dmenson g( r) reste d ordre 1, le rtère de valdté de l approxmaton gaussenne s exprme par : B a>b k T négalté équvalente à la ondton : (3.13) T ( ) < G (3.14) où nous avons ntrodut une nouvelle longueur : G = (3.15) bkbt On peut vér er expltement que ette quantté G a ben la dmenson d une longueur. Il s agt d une longueur aratérstque du système, lée aux nteratons entre utuatons : elle tradut la portée de es nteratons. Tant que T ( ) < G, la talle des régons orrélées restera plus pette que la portée des nteratons entre utuatons. On pourra alors, en moyennant sur es utuatons, néglger es nteratons : la théore de Landau restera valable. Inversement, s T ( ) > G, on ne pourra plus les néglger. Les nteratons entre utuatons devendront au ontrare très mportantes. On rentrera dans le domane des utuatons rtques, où l approxmaton gaussenne n est plus valable.
13 Cette analyse explque le omportement omparé de la transton supraondutre et de la transton supra ude de l Hélum 4 lqude. Nous verrons plus lon que es deux transtons devraent présenter les mêmes proprétés rtques, ar elles appartennent à la même lasse d unversalté. Expérmentalement, s les exposants rtques de la transton supra ude s éartent de la valeur de hamp moyen, e n est pas le as pour les transtons des supraonduteurs usuels, dts onventonnels, tels que l Alumnum ou le Nobum. La dfférene provent des ordres de grandeurs de G. Dans l hélum lqude G est relée à la portée des nteratons entre atomes, typquement la dstane nteratomque, sot quelques angströms, alors que dans les supraonduteurs usuels, G, de l ordre du rayon des pares de Cooper, est très grand devant la dstane moyenne entre életrons : le hamp moyen, dans e as, reste très bon jusqu à des températures très prohes de T. La régon rtque est s étrote qu elle ne peut pas être mse en évdene expérmentalement. Dans les supraonduteurs à haute température rtque, où G est nettement plus pette, ben qu l semble que le omportement général observé sot également en bon aord ave le hamp moyen, l n est pas mpossble, ependant, que ertanes expérenes aent pu montrer des éarts aux prédtons du hamp moyen Nous avons dérvé le rtère de valdté de l approxmaton gaussenne en supposant que la dmenson d espae état 3. Ren n empêhe de le fare pour une dmenson d espae d quelonque. Dans e as, l sufft d érre : agd() r > b [ Gd()] r (3.16) où a fonton de orrélaton Gd() r est mantenant alulée pour une dmenson d espae d d dkkbt 1 Gd()= r d k r ( ) + exp (3.17) k sot en posant x = k/, kbt d Gd()= r [ ( T)] gd ( r) (3.18) où gd ( r) est un nombre sans dmenson. Le rtère de Gnzburg s ért alors, en onsdérant que gd ( r) est d ordre 1: B d a>b k T [ ( T)] (3.19) C est-à-dre, en posant : 4 d Gd [ ] = bk T B (3.130)
133 Fgure 3.9: Crtere de Gnzburg : la gure montre le omportement de la longueur de orrelaton en fonton de t, eart relatf a la temperature rtque. La valdte de l approxmaton gaussenne reqert que ette longueur n exede pas la longueur de Gnzburg. Comme ette longueur de orrelaton dverge au pont rtque, ette ondton de nt une largeur de la regon rtque, au vosnage du pont rtque, en grse sur la gure, ou l approxmaton gaussenne n est plus valable.
134 4 d ( T) < 1 (3.131) Gd On obtent alors le résultat mportant que les orretons au modèle gaussen sont d autant plus mportantes que la dmenson d espae est plus basse. Pour d =1, elles sont tellement mportantes qu elles nterdsent la possblté d une phase ordonnée. Par ontre pour une dmenson d espae d 4, on prévot, au ontrare, que le omportement rtque est orretement donné par le modèle gaussen. En effet, tant que d< 4, quand ( T) dverge à l approhe du pont rtque, le rtère de valdté (3.130) esse d être valable quand ( T) dépasse une ertane valeur Gd, est-à-dre quand l éart relatf t à la température rtque devent trop pett. Par ontre quand l exposant 4 d de l équaton (3.130) est négatf ou nul, la dvergene de ( T) n entraîne plus la volaton du rtère de Gnzburg. Ce résultat, qu pourrat paraître nutle sur le plan pratque (en réalté, l est souvent utle, dans de nombreux problèmes physques, de onsdérer des dmensons d espae supéreures à 3 ), est au ontrare mportant. A partr de la soluton exate pour d = 4, on a pu obtenr des solutons numérques approhées en érvant des développements en pussane de ε =4 d. Nous verrons, au haptre suvant, que es développements jouent un rôle oneptuel mportant dans l étude des phénomènes rtques. 3.3.6 Dmensonaltés rtques Dans ette dsusson sur les phénomènes rtques, on vot apparaître deux dmensons d espae partulèrement mportantes. S la dmenson d espae est trop fable, l ampltude des utuatons est trop forte pour permettre l exstene d une phase ordonnée. Il n y a pas de pont rtque et don de phénomènes rtques. Ceux- ne peuvent don exster que s la dmenson d espae est supéreure à une ertane valeur d, appelée dmensonalté rtque nféreure. Par ontre, nous venons de vor que s la dmenson d espae est trop forte, la largeur de la régon rtque tend vers zéro : l n y a plus de régme rtque, ar le régme de hamp moyen reste valable jusqu à T. Cette fos-, les phénomènes rtques n exstent que s la dmenson d espae est nféreure à une ertane valeur d de d, appelée dmensonalté rtque s supéreure. Ce ne veut pas dre qu l n exste pas de pont rtque, mas que la largeur de la régon rtque est nulle : le hamp moyen reste partout valable.
135 La régon rtque ne sera don observable que s d < d < d s (3.13) Pour le modèle que nous avons onsdéré, est-à-dre pour une fontonnelle de Landau de la forme 4 ( ) ( 0)+ 1 ( ) + b F T,m F T, a T T m m 4 nous avons trouvé, dans uneapprohe à la Landau, que d s =4. Dans le as d une fontonnelle de Landau de la forme ( ) ( 0)+ 1 ( ) + b F T,m F T, a T T m m 4 6 (3.133) omme dans le as d un pont trrtque, nous avons mantenant à omparer 6 les termes en m et en m : 6 a < m > b < m > (3.134) est-à-dre a>b k T Gd ( T) s B d Le rtère de Gnzburg prend alors la forme d 3 < 1 où Gd est enore une longueur aratérstque de la portée des nteratons entre utuatons. Dans e as d =3 (3.135) (3.136)
Bblography [1] L. D. Landau, Phys. Z. Sowejetunon 11, 6, (1937) ; reprnted n Colleted Papers of L. D. Landau, ed.d. Ter Haar (Pergamon Press, New York, 1965) [] V. L. Gnzburg and L. D.Landau, Zh. Eksp. Teor. Fz. 0, 1064, (1950) [3] W.L. Bragg and E. J. Wllams, Pro. Roy. So. London, A 145, 699,(1934) ; 151, 540, (1935) ; 15, 31, (1935) [4] P. Wess, Comptes Rendus de l Aadéme des Senes, 143,1136, (1906) ; J. de Physque, 6,661, (1907) [5] V. L. Gnzburg, Sov. Phys. Sold State, 184, (1961) 136