Thermodynamiques (bas point de fusion, haut point d'ébulition, bon caloporteur)
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- Marie-Jeanne Marceau
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1 Propriétés structurales de liquides aux interfaces Systèmes modèles et perspectives pour les métaux liquides. V. Russier, P. Geysermans, V. Pontikis, D. Gorse CECM, Vitry CNRS Motivations : Propriétés : Thermodynamiques (bas point de fusion, haut point d'ébulition, bon caloporteur) Chimiques Neutroniques (cible de spallation) Contraintes Corrosion et fragilisation de la structure Interface Pb ou LBE liquide / Acier (T91) Contrôle de la teneur en oxygène Transport et transferts chimiques aux interfaces Structure aux interfaces liquide / solide et liquide / liquide Métaux lourds liquides structure en phase homogène particulière (ordre local icosahédrique?)
2 Processus de mouillage et pénétration en fond de fissure Aspects thermodynamique et local Séparation liquide liquide HAJH=EJA A J A EC A transport solvant / solvant (ionique, colloïdal) Interfaces : solide liquide et liquide-liquide (immiscibilité totale) Physique des liquides inhomogènes Méthodes semi-analytiques Equations intégrales; DFT;.. Simulations numériques MC; MD;
3 Point de vue fondamental Identifier l'ensemble des paramètres contrôlant la structure de l'interface Compétition entre pression du liquide homogène, interactions locales et influence de transitions de phase. Déterminer l'influence du liquide sur les propriétés de surface du substrat (solide ou liquide) Première étape : utilisation de modèles simples : Lennard Jones comme liquide "type" Liaisons fortes comme modèle de potentiel métallique Simulations numériques par dynamique moléculaire Intrinsèquement 3D. Dépendance vis à vis de la taille du système Effet du rayon de coupure des interactions (r c < ) Calculs par la théorie de la fonctionnelle de la densité ("classique") Particularité : la structure est issue de l'énergie libre Cohérence entre thermodynamique et structure Structure à 1D : Structure moyennée parallèlement à la surface Système formellement infini Pas de rayon de coupure fini Solide liquide Liquide - liquide
4 Interface solide liquide : cas de Cu solide / Al liquide (P. Geysermans, V. Pontikis, D. Gorse) Simulation par dynamique moléculaire Différentes situations pour la surface solide : surface cristalline réelle paroi sans structure Structuration en couches à la surface : Cas usuel d'un liquide face à une paroi Structure quasi épitaxique pour la première couche de liquide en contact avec le solide Forte localisation des atomes d'al dans les sites de la surface de Cu.
5 Effet des tailles relatives du solide et liquide : Etude sur l'interface modèle LJ solide / LJ liquide Structuration normale à l'interface : Seul le cas σ sol /σ liq > 1,5 conduit à une structure particulière Structuration parallèle à l'interface : Pour σ sol /σ liq < 0,80 la première couche en contact avec le solide prend une configuration de type "liquide". σ sol /σ liq = 1,10 σ sol /σ liq = 1,64 σ sol /σ liq = 0,80
6 Structure à l'interface entre deux liquides de Lennard-Jones non miscibles : Structure en couches? (V. Russier, P. Geysermans) V ( r ) ij rij = 4 12 a ij rij 6 a 11 = 1; a 12 = 0 Profil de densité "intrinsèque" et ondes de capillarité : DFT : profil intrinsèque, caractéristique des corrélations à l'échelle moléculaire, à l'interface. MD : Totalité du profil comprenant les ondes capillaires Simulation sur une boîte de taille réduite (9σ), // à l'interface (avec CLP).
7 Profil de densité total par DFT Densité bulk ρσ 3 = Profil de densité total par DM Densité ρσ 3 = 0.83 T décroît de 5ε/κ Β à T coex
8 Adsorption : Comportement universel Signature de la transition de "drying" Γ ~ t -1/3 ; t = (T/T coex 1) Intrusion de la phase vapeur entre les phases liquides. Comportement non monotone de la structuration en fonction de la température à densité constante. Fig. 7 : Upper curve : adsorption from DFT. ρ* = ( ); ( ); 0.75 (x); ( ); Red curve : fit ~ t Insert : M.D. Simulation results (). Dashed blue line : DFT fit.
9 Conclusions La structuration d'un liquide au voisinage d'une surface solide ou liquide dépend de paramètres tels que : la pression en phase homogène la structure de la surface (solide) le voisinage d'une coexistence de phases Structuration de faible amplitude dans l'interface entre liquides non miscibles Mais le cas des métaux liquides où (T c /T t ) 7 à 8 peut conduire à une forte amplitude Perspectives : Aller vers des systèmes plus réalistes : Métaux liquides, Etudier l'interface liquide liquide au voisinage de la transition solide - liquide pour l'un des constituants
10 Perspectives pour les métaux lourds liquides On s'attend à un ordre local de type icosahédrique (ISRO) : Hypothèse de Frank (1952) : l'ordre local ISRO permet d'expliquer la tendance à la surfusion Métaux liquides présentant une forte tendance à la surfusion : Ni, Fe, Zr Mise en évidence d'un ordre local de symétrie 5 pour Pb liquide / surface de Si (100) [ Reichert et al. Nature (2000)]
11 Facteur de structure en phase homogène au voisinage de T m T m = 1726 K (Ni); 1811 K (Fe); 2125 K (Zr). Structure non représentable par un modèle de liquide isotrope Structure dans l état métastable surfondu proche de celle de l'état stable liquide. Nécessité d'une analyse en terme d'agrégats moléculaires. [T. Schenk et al Phys. Rev. Lett. (2002)]
12 Etat des lieux Structure en phase homogène : Facteur de structure expérimental S(q). Analyse à partir des caractéristiques de S(q) pour un ensemble d agrégats icosahédriques Cas de Ni, Fe, et Zr [T. Schenk et al, (2002)] mise en évidence de l ordre local ISRO Analyse des liaisons entre voisins pour des configurations issues de simulations Simulations ab-initio : Ni, Zr, [ Jakse et Pasturel, (2003); (2004) ] Reverse Monte Carlo et structure expérimentale : Cu, [DiCicco et al. (2003); Fe, Ni, Co [Kimmel et al (2005)] Méthodes disponibles et/ou envisageables Pseudo - potentiels Interactions par somme de potentiels de paires (insuffisant dans le solide) Reverse Monte Carlo potentiel de paire et grande sensibilité au S(q) expérimental utilisé. Potentiels semi empiriques (EAM, ou équivalent) : le cas du Pb reste à faire. Simulations : MD à partir d'un potentiel d'interaction (cf. point précédent.) Après simulation: a priori S(q) ne suffit pas vers une analyse fine des configurations.
13 Perspectives Déterminer le "bon" potentiel (n- corps) pour le Pb : semi-empirique (EAM) ou ab initio? Simuler la structure en phase homogène : A partir de simulations en phase homogène : analyser les configurations locales : ISRO? Objectifs à terme: Comparaison avec les métaux simples (Na) Conséquence sur la solubilité d'impuretés : ISRO effet de cage? Au voisinage de la surface : Y-a-t-il persistance de l'ordre local?
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