Dynamique d une particule aérosol organique à l aide d un système d équations algébriques et

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1 organique e particule organique à l aide d un système Institut d Analyse et Calcul Scientifique, Ecole Polytechnique Fédérale de Lausanne, 1015 Lausanne, Suisse collaboration avec A. Caboussat et J. He, Département de mathématiques, Université de Houston, USA CANUM - 29 mai 2006.

2 organique

3 Définition d un organique ensemble de particules, solides ou liquides, en suspension dans un milieu gazeux ; contient sulfate, ammonium, nitrate, sodium, chlorure, métaux, éléments carbonés, poussières et eau ; variation du diamètre : µm ; changement en taille et composition par : condensation/évaporation, coagulation, réaction chimique, activation ; concentration : diamètre 1 µm : cm 3, diamètre > 1 µm : < 1 cm 3 ; impacts néfastes sur : santé, visibilité, couche d ozone et équilibre du rayonnement terrestre.

4 Définition d un organique ensemble de particules, solides ou liquides, en suspension dans un milieu gazeux ; contient sulfate, ammonium, nitrate, sodium, chlorure, métaux, éléments carbonés, poussières et eau ; variation du diamètre : µm ; changement en taille et composition par : condensation/évaporation, coagulation, réaction chimique, activation ; concentration : diamètre 1 µm : cm 3, diamètre > 1 µm : < 1 cm 3 ; impacts néfastes sur : santé, visibilité, couche d ozone et équilibre du rayonnement terrestre.

5 Définition d un organique ensemble de particules, solides ou liquides, en suspension dans un milieu gazeux ; contient sulfate, ammonium, nitrate, sodium, chlorure, métaux, éléments carbonés, poussières et eau ; variation du diamètre : µm ; changement en taille et composition par : condensation/évaporation, coagulation, réaction chimique, activation ; concentration : diamètre 1 µm : cm 3, diamètre > 1 µm : < 1 cm 3 ; impacts néfastes sur : santé, visibilité, couche d ozone et équilibre du rayonnement terrestre.

6 Définition d un organique ensemble de particules, solides ou liquides, en suspension dans un milieu gazeux ; contient sulfate, ammonium, nitrate, sodium, chlorure, métaux, éléments carbonés, poussières et eau ; variation du diamètre : µm ; changement en taille et composition par : condensation/évaporation, coagulation, réaction chimique, activation ; concentration : diamètre 1 µm : cm 3, diamètre > 1 µm : < 1 cm 3 ; impacts néfastes sur : santé, visibilité, couche d ozone et équilibre du rayonnement terrestre.

7 Définition d un organique ensemble de particules, solides ou liquides, en suspension dans un milieu gazeux ; contient sulfate, ammonium, nitrate, sodium, chlorure, métaux, éléments carbonés, poussières et eau ; variation du diamètre : µm ; changement en taille et composition par : condensation/évaporation, coagulation, réaction chimique, activation ; concentration : diamètre 1 µm : cm 3, diamètre > 1 µm : < 1 cm 3 ; impacts néfastes sur : santé, visibilité, couche d ozone et équilibre du rayonnement terrestre.

8 Définition d un organique ensemble de particules, solides ou liquides, en suspension dans un milieu gazeux ; contient sulfate, ammonium, nitrate, sodium, chlorure, métaux, éléments carbonés, poussières et eau ; variation du diamètre : µm ; changement en taille et composition par : condensation/évaporation, coagulation, réaction chimique, activation ; concentration : diamètre 1 µm : cm 3, diamètre > 1 µm : < 1 cm 3 ; impacts néfastes sur : santé, visibilité, couche d ozone et équilibre du rayonnement terrestre.

9 Aérosol organique organique contient C, H, O et N principalement émission anthropogène plusieurs s liquides Hypothèses Molécules b Liquide I Liquide II C 6 H 12 O H 2 O Proportion Tab.: Exemple d un contenant 2 s liquides particule sphérique uniquement évaporation/condensation

10 Aérosol organique organique contient C, H, O et N principalement émission anthropogène plusieurs s liquides Hypothèses Molécules b Liquide I Liquide II C 6 H 12 O H 2 O Proportion Tab.: Exemple d un contenant 2 s liquides particule sphérique uniquement évaporation/condensation

11 Aérosol organique organique contient C, H, O et N principalement émission anthropogène plusieurs s liquides Hypothèses Molécules b Liquide I Liquide II C 6 H 12 O H 2 O Proportion Tab.: Exemple d un contenant 2 s liquides particule sphérique uniquement évaporation/condensation

12 organique On note : c g : la concentration du gaz à l état stationnnaire, c surf g : la concentration du gaz à la surface de la particule, b : le vecteur de concentration dans l, R : le rayon de l. c g Fig.: Schéma gaz-. Développer un modèle numérique efficace pour simuler l évolution en taille et composition d une particule organique.

13 organique On note : c g : la concentration du gaz à l état stationnnaire, c surf g : la concentration du gaz à la surface de la particule, b : le vecteur de concentration dans l, R : le rayon de l. c g Fig.: Schéma gaz-. Développer un modèle numérique efficace pour simuler l évolution en taille et composition d une particule organique.

14 organique organique

15 Flux de masse organique Flux de masse ( ) c g,i cg,i surf j i = 4πRD i λ α i R + 1 où : =: h i (R) ( cg,i cg,i surf ), D i est la diffusivité de la particule de gaz i, c g,i est sa concentration dans le milieu gazeux à l état stationnaire, c surf g,i est sa concentration à la surface de l, λ est le chemin libre moyen de l air, α i est le coefficient d accomodation de i sur la particule. Remarque Ne tient pas compte de la courbure de l. Sinon, on devrait noter (cg,i η csurf g,i ) où η est la constante de Kelvin.

16 Flux de masse organique Flux de masse ( ) c g,i cg,i surf j i = 4πRD i λ α i R + 1 où : =: h i (R) ( cg,i cg,i surf ), D i est la diffusivité de la particule de gaz i, c g,i est sa concentration dans le milieu gazeux à l état stationnaire, c surf g,i est sa concentration à la surface de l, λ est le chemin libre moyen de l air, α i est le coefficient d accomodation de i sur la particule. Remarque Ne tient pas compte de la courbure de l. Sinon, on devrait noter (cg,i η csurf g,i ) où η est la constante de Kelvin.

17 organique d dt c g = j(c g, c surf g, R) d dt b = j(c g, c surf g, R) d dt R = 1 R 3 m T c b mt c j(c g, c surf g, R), où m c est le vecteur des poids moléculaires. Remarque : R 0 ( Résolution analytique : R(t) = m T (m T c b 0 ) 1 c b(t) ) 1 3, 3 où R 0 est le rayon initial de l et b 0 est le vecteur de concentration initial.

18 organique d dt c g = j(c g, c surf g, R) d dt b = j(c g, c surf g, R) d dt R = 1 R 3 m T c b mt c j(c g, c surf g, R), où m c est le vecteur des poids moléculaires. Remarque : R 0 ( Résolution analytique : R(t) = m T (m T c b 0 ) 1 c b(t) ) 1 3, 3 où R 0 est le rayon initial de l et b 0 est le vecteur de concentration initial.

19 organique L équilibre

20 Minimisation de l énergie de Gibbs organique : où min s.t. n π α=1 n π α=1 y α g(x α ) y α x α = b y α 0, e T x α = 1, x α > 0, α = 1,..., n π ; y α R + : le nombre total de moles dans la α, x α R ns + : le vecteur de composition de chaque α, n π : le nombre de s liquides, e = (1,..., 1) T, g : énergie de Gibbs (UNIFAC, Fredenslund, Gmehling, Rasmussen, 1977 & 1982). problème de minimisation à contraintes mixtes.

21 Minimisation de l énergie de Gibbs organique : où min s.t. n π α=1 n π α=1 y α g(x α ) y α x α = b y α 0, e T x α = 1, x α > 0, α = 1,..., n π ; y α R + : le nombre total de moles dans la α, x α R ns + : le vecteur de composition de chaque α, n π : le nombre de s liquides, e = (1,..., 1) T, g : énergie de Gibbs (UNIFAC, Fredenslund, Gmehling, Rasmussen, 1977 & 1982). problème de minimisation à contraintes mixtes.

22 Problème de la barrière Impose une pénalité sur la contrainte y α 0 organique Problème de la barrière min n π α=1 y α g(x α ) ν n π α=1 ln(s α ) s.t. e T x α = 1, x α > 0, α = 1,..., n π ; n π α=1 y α x α = b, y α s α = 0, s α > 0, α = 1,..., n π ; où ν est un paramètre positif. problème de minimisation avec contraintes d égalités.

23 Problème de la barrière Impose une pénalité sur la contrainte y α 0 organique Problème de la barrière min n π α=1 y α g(x α ) ν n π α=1 ln(s α ) s.t. e T x α = 1, x α > 0, α = 1,..., n π ; n π α=1 y α x α = b, y α s α = 0, s α > 0, α = 1,..., n π ; où ν est un paramètre positif. problème de minimisation avec contraintes d égalités.

24 Problème de la barrière Impose une pénalité sur la contrainte y α 0 organique Problème de la barrière min n π α=1 y α g(x α ) ν n π α=1 ln(s α ) s.t. e T x α = 1, x α > 0, α = 1,..., n π ; n π α=1 y α x α = b, y α s α = 0, s α > 0, α = 1,..., n π ; où ν est un paramètre positif. problème de minimisation avec contraintes d égalités.

25 de Karush-Kuhn-Tucker organique Conditions de premier ordre de Karush-Kuhn-Tucker y α ( g(x α ) + λ) + ζ α e = 0, α = 1,..., n π, g(x α ) + λ T x α θ α = 0, α = 1,..., n π, e T x α = 1, x α > 0, α = 1,..., n π, n π α=1 y α x α = b, θ α y α ν = 0, θ α > 0, y α > 0, α = 1,..., n π ; où λ, ζ α et θ α sont les variables duales. Résout avec la méthode de Newton. Comme la fonction objective et les contraintes sont continues, la solution converge vers celle du problème initial lorsque ν 0.

26 de Karush-Kuhn-Tucker organique Conditions de premier ordre de Karush-Kuhn-Tucker y α ( g(x α ) + λ) + ζ α e = 0, α = 1,..., n π, g(x α ) + λ T x α θ α = 0, α = 1,..., n π, e T x α = 1, x α > 0, α = 1,..., n π, n π α=1 y α x α = b, θ α y α ν = 0, θ α > 0, y α > 0, α = 1,..., n π ; où λ, ζ α et θ α sont les variables duales. Résout avec la méthode de Newton. Comme la fonction objective et les contraintes sont continues, la solution converge vers celle du problème initial lorsque ν 0.

27 de Karush-Kuhn-Tucker organique Conditions de premier ordre de Karush-Kuhn-Tucker y α ( g(x α ) + λ) + ζ α e = 0, α = 1,..., n π, g(x α ) + λ T x α θ α = 0, α = 1,..., n π, e T x α = 1, x α > 0, α = 1,..., n π, n π α=1 y α x α = b, θ α y α ν = 0, θ α > 0, y α > 0, α = 1,..., n π ; où λ, ζ α et θ α sont les variables duales. Résout avec la méthode de Newton. Comme la fonction objective et les contraintes sont continues, la solution converge vers celle du problème initial lorsque ν 0.

28 Calcul de c surf g organique Pour i = 1,..., n π, on a : loi des gaz parfaits : c surf g,i = 1 RT psurf g,i, où R est la constante des gaz parfaits et T est la température ; propriété chimique : p surf g,i = a i p o g,i, où p o g,i est la pression de vapeur et a i est l activité ; propriété algébrique : ln(a i ) = λ i, c surf g,i = 1 RT exp ( λ i + ln(p o g,i)).

29 Calcul de c surf g organique Pour i = 1,..., n π, on a : loi des gaz parfaits : c surf g,i = 1 RT psurf g,i, où R est la constante des gaz parfaits et T est la température ; propriété chimique : p surf g,i = a i p o g,i, où p o g,i est la pression de vapeur et a i est l activité ; propriété algébrique : ln(a i ) = λ i, c surf g,i = 1 RT exp ( λ i + ln(p o g,i)).

30 Calcul de c surf g organique Pour i = 1,..., n π, on a : loi des gaz parfaits : c surf g,i = 1 RT psurf g,i, où R est la constante des gaz parfaits et T est la température ; propriété chimique : p surf g,i = a i p o g,i, où p o g,i est la pression de vapeur et a i est l activité ; propriété algébrique : ln(a i ) = λ i, c surf g,i = 1 RT exp ( λ i + ln(p o g,i)).

31 Calcul de c surf g organique Pour i = 1,..., n π, on a : loi des gaz parfaits : c surf g,i = 1 RT psurf g,i, où R est la constante des gaz parfaits et T est la température ; propriété chimique : p surf g,i = a i p o g,i, où p o g,i est la pression de vapeur et a i est l activité ; propriété algébrique : ln(a i ) = λ i, c surf g,i = 1 RT exp ( λ i + ln(p o g,i)).

32 organique

33 à résoudre organique Partie différentielle ordinaire : d dt c g = j(c g, c surf g, R) d dt b = j(c g, c surf g, R) d dt R = 1 R 3 m T c b mt c j(c g, c surf g, R) Couplage : c surf g = 1 RT exp( λ + ln(po g )) Partie algébrique : y α ( g(x α ) + λ) + ζ α e = 0, α = 1,..., n π, g(x α ) + λ T x α θ α = 0, α = 1,..., n π, e T x α = 1, x α > 0, α = 1,..., n π, π y α x α = b, α=1 y α θ α ν = 0, y α > 0, θ α > 0, α = 1,..., n π.

34 à résoudre organique Partie différentielle ordinaire : d dt c g = j(c g, c surf g, R) d dt b = j(c g, c surf g, R) d dt R = 1 R 3 m T c b mt c j(c g, c surf g, R) Couplage : c surf g = 1 RT exp( λ + ln(po g )) Partie algébrique : y α ( g(x α ) + λ) + ζ α e = 0, α = 1,..., n π, g(x α ) + λ T x α θ α = 0, α = 1,..., n π, e T x α = 1, x α > 0, α = 1,..., n π, π y α x α = b, α=1 y α θ α ν = 0, y α > 0, θ α > 0, α = 1,..., n π.

35 à résoudre organique Partie différentielle ordinaire : d dt c g = j(c g, c surf g, R) d dt b = j(c g, c surf g, R) d dt R = 1 R 3 m T c b mt c j(c g, c surf g, R) Couplage : c surf g = 1 RT exp( λ + ln(po g )) Partie algébrique : y α ( g(x α ) + λ) + ζ α e = 0, α = 1,..., n π, g(x α ) + λ T x α θ α = 0, α = 1,..., n π, e T x α = 1, x α > 0, α = 1,..., n π, π y α x α = b, α=1 y α θ α ν = 0, y α > 0, θ α > 0, α = 1,..., n π.

36 Résolution numérique du DAE-système organique Méthode d Euler implicite A chaque pas de temps n 0, on doit résoudre le système non-linéaire : c,n+1 g = (I + τh(r n+1 )) 1 ( c,n g + τh(r n+1 )c b n+1 = b n + τh(r n+1 ) ( c,n+1 ) surf,n+1 g cg ; ( m R n+1 T = R c b n+1 ) 1/3 0 m T ; c b 0 surf,n+1 cg = où τ est le pas de temps. 1 RT psurf g (b n+1 ); Ce système est vu comme un problème de point-fixe. surf,n+1 g ) ;

37 Résolution numérique du DAE-système organique Méthode d Euler implicite A chaque pas de temps n 0, on doit résoudre le système non-linéaire : c,n+1 g = (I + τh(r n+1 )) 1 ( c,n g + τh(r n+1 )c b n+1 = b n + τh(r n+1 ) ( c,n+1 ) surf,n+1 g cg ; ( m R n+1 T = R c b n+1 ) 1/3 0 m T ; c b 0 surf,n+1 cg = où τ est le pas de temps. 1 RT psurf g (b n+1 ); Ce système est vu comme un problème de point-fixe. surf,n+1 g ) ;

38 Difficultés organique Discontinuité du flux de masse j dû à la discontinuité de λ lorsque le nombre de s liquides change. Détection de l instant où le nombre de s liquides change. Problème de minimisation : trouver le minimum global et non un minimum local. Initialisation de l algorithme de Newton pour le problème de minimisation.

39 Difficultés organique Discontinuité du flux de masse j dû à la discontinuité de λ lorsque le nombre de s liquides change. Détection de l instant où le nombre de s liquides change. Problème de minimisation : trouver le minimum global et non un minimum local. Initialisation de l algorithme de Newton pour le problème de minimisation.

40 Difficultés organique Discontinuité du flux de masse j dû à la discontinuité de λ lorsque le nombre de s liquides change. Détection de l instant où le nombre de s liquides change. Problème de minimisation : trouver le minimum global et non un minimum local. Initialisation de l algorithme de Newton pour le problème de minimisation.

41 Difficultés organique Discontinuité du flux de masse j dû à la discontinuité de λ lorsque le nombre de s liquides change. Détection de l instant où le nombre de s liquides change. Problème de minimisation : trouver le minimum global et non un minimum local. Initialisation de l algorithme de Newton pour le problème de minimisation.

42 organique

43 organique 1-hexacosanol/acide pinique/eau pression = 1 atm, température = 298 K b = (0.4, 0.5, 0.1) T, x 1 = (0.04, 0.78, 0.18) T, x 2 = (0.5, 0.42, 0.08) T, y 1 = 0.22 et y 2 = 0.78 Temps CPU : < 3s pour une grille (Intel Pentium 4, 3.20 GHz)

44 organique ternaire : acide pinonique/nonacosane/eau pression = 1 atm, température = 298 K Temps CPU : 1.7s pour une grille

45 organique ternaire : eau/propanol/hexane pression = 1 atm, température = 311 K Temps CPU pour le diagramme de : < 5s pour une grille Temps CPU pour l évolution temporelle : < 2s.

46 organique

47 organique Conclusions méthode performante pour la construction des diagrammes de s, dynamique de la particule en accord avec les diagrammes de s, dynamique de la particule rapide à calculer. Perspectives considérer plusieurs particules s, utiliser une méthode de plus grand ordre, développer une méthode efficace pour la détection des changements du nombre de s liquides.

48 organique Conclusions méthode performante pour la construction des diagrammes de s, dynamique de la particule en accord avec les diagrammes de s, dynamique de la particule rapide à calculer. Perspectives considérer plusieurs particules s, utiliser une méthode de plus grand ordre, développer une méthode efficace pour la détection des changements du nombre de s liquides.

49 organique Merci de votre attention

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