L étalonnage par traceur Compton, une nouvelle méthode de mesure primaire d activité en scintillation liquide

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1 PH. CASSEE L étalonnage par traceur Copton, une nouvelle éthode de esure priaire d activité en scintillation liquide he Copton source efficiency tracing ethod, a new standardization ethod in liquid scintillation counting Philippe CASSEE et Phuc DO LNE-LNHB (Laboratoire national Henri Becquerel), LIS, CEA-Saclay, F91191 Gif-sur-Yvette Cedex, France, Résué Nous décrivons une nouvelle éthode d étalonnage en scintillation liquide fondée sur l'utilisation d'une source d électrons teporaire créée à l'intérieur du scintillateur par interaction Copton. La source de traceur Copton est esurée par le copteur à scintillation de liquide à triples coïncidences après sélection des événeents utiles grâce à un détecteur de rayonneent gaa. Cet article décrit le principe de la éthode, sa ise en œuvre pratique et les résultats obtenus pour l étalonnage d une source de tritiu. Ces résultats sont coparés à ceux obtenus en utilisant la éthode classique du rapport des coïncidences triples à doubles. Une application possible de cette nouvelle éthode pour des coparaisons internationales est discutée. MOS CLÉS : SCINILLAION LIQUIDE, MESURE D ACIVIÉ, SPECROMÈRE COMPON, RCD. Abstract We describe a new standardization ethod in liquid scintillation counting based on the use of a teporary virtual tracer source created inside the scintillator by Copton interaction. he Copton tracer source is easured by the triple coincidence liquid scintillation counter after selection of the Copton events by a gaa-ray detector. he paper describes the principle of the ethod, the experiental setup and presents the results obtained by this ethod for the standardization of a H solution. hese later results are copared with those obtained using the classical riple to Double Coincidence Ratio ethod. Possible application of this new ethod for international coparisons is addressed. KEYWORDS: LIQUID SCINILLAION, RADIONUCLIDE SANDARDIZAION, COMPON SPECROMEER EFFICIENCY RACING MEHOD, DCR. 1. Introduction Les techniques de esure d'activité eployant une source de référence sont utiles pour des esures coparatives ou pour garder la éoire de l étalonnage d un radionucléide sur une longue période de teps. Un exeple est l'utilisation de chabres d'ionisation avec une source de référence de radiu, dans le cadre du systèe international de référence (SIR) aintenu par le bureau international des poids et esures (BIPM). Pour des radionucléides se désintégrant par transition bêta pure, la éthode généraleent utilisée est la scintillation liquide en référence à un traceur radioactif. Un exeple est la éthode CIEMA/NIS eployant le tritiu coe traceur [1]. Si des esures reproductibles sont nécessaires sur plusieurs dizaines d années, par exeple dans le cadre d'un systèe de référence international, le tritiu n'est pas un traceur judicieux du fait de sa période radioactive relativeent courte (12,2 ans) et égaleent parce que c est un radionucléide difficile à étalonner avec une faible incertitude. Pour des raisons fondaentales liées aux odèles physiques eployés dans la éthode CIEMA/NIS, un traceur de basse énergie avec un spectre calculable est nécessaire et jusqu'ici, aucun radionucléide alternatif de longue période n'a été trouvé. L ÉALONNAGE PAR RACEUR COMPON, UNE NOUVELLE MÉHODE DE MESURE D ACIVIÉ

2 Par ailleurs, des éthodes d étalonnage priaires peuvent être préférées aux éthodes par traceurs si les facteurs de variabilité de la esure sont sous contrôle. En scintillation liquide, la éthode d étalonnage priaire est celle du rapport des coïncidences triples à doubles (RCD) [2]. Cette éthode exige une description correcte de la réponse non-linéaire du scintillateur qui dépend de la coposition de la source scintillante et qui n'est pas facileent reproductible sur une longue période de teps. Pour résoudre ces problèes nous avons développé un copteur à scintillation liquide couplé avec un spectroètre Copton, où une source de référence virtuelle est teporaireent créée au sein du cocktail scintillant par effet Copton. Nous exposerons dans ce qui suit le concept et la réalisation de cette nouvelle éthode de esure ainsi qu un exeple d application à l étalonnage d une source de tritiu. 2. Méthodes de esure par scintillation liquide Les techniques de scintillation liquide (SL) peuvent être eployées pour la esure d'activité de radionucléides quand le calcul du rendeent de détection est possible ou par coparaison avec un étalon. Les avantages principaux de ces techniques résident dans la possibilité de esurer des radionucléides de basse énergie dans une géoétrie de 4π sr avec une préparation de sources relativeent facile. À la différence de la plupart des autres éthodes de esure de radioactivité, la source elle-êe fait partie du détecteur et si une esure précise est nécessaire (c'est-àdire avec une incertitude type relative inférieure à 1 %) les sources scintillantes étalons doivent avoir une coposition siilaire à celle des sources à esurer. Si aucun étalon n est disponible, l'efficacité de détection peut être calculée dans certains cas. Cela est fait en utilisant une odélisation des processus physico-chiiques et statistiques ipliqués dans l'éission de luière, sa détection et le coptage des ipulsions. Ce odèle est connu dans la littérature sous le no de odèle à paraètre libre [], qui représente le rendeent luineux intrinsèque du scintillateur ou, plus préciséent, la valeur oyenne de photoélectrons créés dans chaque photoultiplicateur (PM) après l'absorption d'une unité d énergie dans le scintillateur. Ce odèle peut en pratique être appliqué de deux façons différentes : en déduisant le paraètre libre à partir de la esure d'un traceur (éthode CIEMA/NIS) ou en calculant ce paraètre libre à partir du rapport des coïncidences triples à doubles dans un détecteur à trois PM (éthode RCD). Nous décrivons ici une autre façon d'appliquer le odèle à paraètre libre en scintillation liquide avec l'aide d'une source de traceur virtuelle créée in situ par interaction Copton.. Concept de la source Copton virtuelle La source scintillante à esurer est préparée selon la procédure habituelle et une source d électrons virtuelle est créée teporaireent dans celle-ci par effet Copton. Cette source virtuelle est esurée spécifiqueent pour déduire le rendeent luineux intrinsèque du scintillateur dans ces conditions spécifiques de esure, c'est-à-dire pour ce type de flacon, ce scintillateur, ce volue, cette coposition chiique et ce copteur. Ce rendeent luineux intrinsèque peut être exprié coe le nobre oyen de photons éis par unité d'énergie électronique absorbée par le scintillateur. La source virtuelle est ensuite suppriée et le rendeent luineux intrinsèque précédeent déteriné est eployé pour calculer l'efficacité de détection du radionucléide dans ces conditions de esure spécifiques. L'avantage principal de cette éthode consiste en ce que le traceur est esuré exacteent dans la êe condition que la source à esurer et aussi que l'efficacité de détection ne dépend pas du taux de coptage de ce traceur, ais seuleent sur son spectre, qui est accessible expérientaleent avec une résolution qui ne dépend que de celle du détecteur gaa utilisé. 4. Création de la source virtuelle La source scintillante à esurer, placée à l'intérieur du copteur de scintillation liquide, est éclairée par un rayonneent gaa externe de 59,4 kev produit par une source scellée, filtrée et colliatée de 241 A. Un détecteur de rayonneent gaa est placé sous la chabre optique du copteur SL à angle droit de l incidence du rayonneent gaa. Le détecteur de rayonneent gaa esure les photons diffusés dans la source SL par diffusion cohérente ou par diffusion Copton. Pour les photons Copton, le spectre diffusé est centré sur l énergie correspondant à une diffusion à angle droit, ce qui pour une excitation à 59,4 kev correspond à une valeur d'énergie oyenne de 5,2 kev. Ce spectre Copton est facileent séparé du spectre de diffusion cohérente en eployant un détecteur de rayonneent gaa présentant une résolution en énergie suffisante pour ne pas nécessiter d étape de déconvolution de spectre, coe par exeple un détecteur geraniu ou un détecteur Cde. Le spectre Copton utile est sélectionné par un analyseur onocanal et ce signal est eployé pour valider l'inforation issue des PM du copteur SL. Le copteur SL voit donc toutes les ipulsions de luière créées par des interactions de rayonneent gaa dans la source ais seules celles qui sont en coïncidence avec le signal du sélecteur onocanal de la voie gaa sont enregistrées. Les ipulsions luineuses éises par la désintégration du radionucléide présent dans la source sont égaleent rejetées par le systèe de coïncidence. Cette éthode de esure est rendue possible par la courte durée des ipulsions de luière SL et la probabilité de coïncidences fortuites peut être calculée à partir du taux de coptage non-coïncident des détecteurs. Il faut rearquer que le teps ort du copteur SL est déclenché par toutes les ipulsions luineuses et donc que le taux de coptage d'événeents utiles est faible (en pratique quelques s 1 ), ce qui ipose un teps d acquisition relativeent long pour obtenir une faible fluctuation statistique des coptages. Le 4 REVUE FRANÇAISE DE MÉROLOGIE n 14, Volue

3 diagrae du systèe expériental est décrit dans la figure 1. non-détection. Si l'énergie absorbée, E, dans une source SL produit un nobre oyen des photons, la probabilité de détection dans le PM X est : X X = 1 exp( ), X = ( A,B,C ), (1) où X est le rendeent quantique du PM X. Les probabilités de détection pour 2 PM en coïncidences doubles et triples sont respectiveent : X Y exp exp = 1, (2) avec = ( AB,BC, AC ) ; Fig. 1. Principe d un copteur à scintillation liquide utilisant un spectroètre Copton. Le spectre de la source virtuelle peut être directeent déduit du spectre des photons Copton diffusés, esuré en coïncidence avec le copteur SL, en utilisant la relation de conservation de l énergie de l effet Copton en considérant que cet effet est prédoinant avec des électrons peu liés aux atoes du ilieu (la soe des énergies du photon et de l électron Copton est égale à l énergie du photon incident). Ce systèe peut égaleent être eployé pour siuler une source électronique onoénergétique dans le scintillateur, si l'analyseur onocanal est ajusté pour sélectionner une faible plage d énergie du spectre gaa. Cela peret d'exainer la réponse du cocktail scintillant aux électrons de basse énergie et esurer ainsi la nonlinéarité du scintillateur. 5. Mesure de la réponse du scintillateur La réponse du scintillateur à la source virtuelle d électrons peut être déduite de l analyse du spectre d'aplitude des ipulsions des PM. Cette éthode, eployée précédeent par Péron [4] pour analyser la non-linéarité d'un scintillateur liquide, nécessite la déconvolution du spectre d aplitude du PM sur la base de ses fonctions propres, calculées à partir des n- convolutions de la réponse de l électron unique. Cette procédure a été eployée pour une source onoénergétique ais son application à une source polyénergétique n'est pas directe, car le spectre de la source doit égaleent être considéré dans le processus de déconvolution. Ici, nous avons utilisé une autre approche, fondée sur le odèle à paraètre libre en scintillation liquide et sur sa résolution par la éthode du rapport des coïncidences triples à doubles (RCD). En eployant un copteur SL à triples coïncidences, avec des seuils de détection ajustés pour perettre la détection de photons uniques dans chaque canal, la probabilité de détection, pour un PM, de l'ipulsion luineuse éise après absorption d'énergie dans le scintillateur peut être déduite du calcul de la probabilité de = exp A B exp C exp () Et le rendeent de détection pour la soe logique des coïncidences doubles est : ( ) D = 2 (4) = ( AB,BC,AC ) Pour un grand nobre d événeents observés, le rapport des fréquences des coïncidences triples et doubles converge vers le rapport des probabilités de ces coïncidences : = Z = 1 exp, Z X ouy (5) Le nobre oyen de photons éis ultipliés par l'efficacité quantique du PM Z peut être facileent calculée par une transforation logarithique de l'équation (5) : Z = ln, (6) avec = ( AB, BC, AC ), Z X ouy Si l'énergie E varie d'un événeent à un autre (c'est-àdire si les ipulsions de scintillation sont produites avec une source polyénergétique), les équations (1) à (5) doivent être pondérées par le spectre de la source S(E). Le nobre oyen de photons, (E), devient alors une variable non-linéaire de l énergie afin de tenir copte du phénoène de quenching d ionisation. Birks [5], donne une relation sei-epirique pour décrire (E) utilisant le pouvoir d arrêt de l électron, de/dx ainsi qu un paraètre décrivant la non-linéarité du scintillateur, le facteur de Birks, kb : E de ( E) = α, (7) de kb dx où est le nobre oyen de photons éis par unité d'énergie absorbée dans le scintillateur. Cette variable α L ÉALONNAGE PAR RACEUR COMPON, UNE NOUVELLE MÉHODE DE MESURE D ACIVIÉ 5

4 peut être considérée coe le rendeent luineux intrinsèque de la source dans ces conditions spécifiques de esure. Dans ce cas, l équation (5) devient un systèe de fractions rationnelles avec trois inconnues, les trois valeurs X ultipliées par : = Eax 0 S( E ) Eax 0 X = (A,B,C) S( E ) X exp X exp ( E ) de de (8) Le systèe d'équations (8) peut être résolu en iniisant qui exprie la différence entre les rapports des nobres de coïncidences expérientales triples et doubles et les rapports des probabilités de détections associées : = = ( AB,BC,AC ) 2 (9) Cette résolution peut être faite grâce à un algorithe de iniisation ultiparaétrique, coe par exeple le «Downhill siplex» [6]. En résué, si l on connaît le spectre de l'énergie transférée au scintillateur, le nobre oyen de photons éis ultiplié par l'efficacité quantique de chaque PM peut être calculé à partir des rapports des taux de coptages en coïncidences triples et doubles. Ces trois valeurs caractérisent entièreent la réponse de la source scintillante utilisée dans ces conditions expérientales. Elles perettent donc le calcul du rendeent de détection de n'iporte quel radionucléide présent dans la source, connaissant le spectre d'énergie transféré au scintillateur par ce radionucléide. Il faut cependant rearquer que cette éthode ne fonctionne que si le systèe n'est pas saturé, c'est-à-dire si les valeurs de RCD sont inférieures à 1. Cela signifie que la source virtuelle ne doit pas couvrir une trop haute gae d'énergie. En pratique, la gae d énergie coprise entre 1 kev et 10 kev est la plus utile parce que cela correspond à des valeurs de RCD notableent inférieures à l unité et de plus dans une région où la non-linéarité du scintillateur est la plus prononcée. 6. Application à la éthode RCD en esurant la non-linéarité du scintillateur Dans cette application une source teporaire d électrons est créée dans la source SL à esurer en utilisant une source externe de 241 A dont le rayonneent est filtré pour ne laisser passer que des photons gaa de 59,4 kev. L'analyseur onocanal de la voie gaa est ajusté successiveent pour sélectionner un signal gaa dans la gae de 59 kev à 49 kev, qui correspond à la production d électrons Copton d'énergies coprises entre 1 kev et 10 kev dans le scintillateur. La esure de la source est faite pour chaque valeur d'énergie électronique, avec suffisaent de statistique de coptage. La réponse intrinsèque du scintillateur est calculée pour chaque valeur d'énergie électronique, à partir des valeurs de RCD expérientales selon l équation (6). Ces résultats donnent l'efficacité relative quantique de chaque PM, ais aussi la valeur oyenne de photons éis en fonction de l'énergie transférée. Ces données peuvent alors être ajustées à une fonction athéatique siple sans signification physique, coe par exeple une fraction rationnelle, et cette fonction est alors eployée en replaceent de l équation (7) dans la éthode traditionnelle RCD. Le jeu de données peut aussi être ajusté à l'équation (7), pour donner la eilleure évaluation des paraètres libres et du facteur kb qui caractérisent entièreent l enseble de esure dans ces conditions spécifiques. En résué, cette procédure peret l'utilisation de la éthode RCD sans le besoin de choisir ou d ajuster le paraètre kb, phase qui reste le point faible de la éthode RCD classique, particulièreent pour la esure de radionucléides de basse énergie. 7. Application à une esure par traceur avec une source Copton virtuelle Dans cette application une source virtuelle est égaleent créée coe précédeent à l aide d une source de 241 A filtrée pour éettre seuleent du rayonneent à 59,4 kev. Les seuils de l'analyseur onocanal sont ajustés pour sélectionner une gae d'énergie correspondant aux interactions Copton uniques dans le cocktail scintillant. Le spectre est enregistré dans le canal gaa en coïncidence avec le signal de la soe logique des coïncidences doubles du copteur SL et le spectre d'énergie des électrons Copton créés dans le scintillateur est calculé en utilisant la relation de conservation de l énergie dans l'effet Copton. Le systèe d'équations (8) est ensuite résolu pour obtenir la réponse intrinsèque de chaque PM pour cette source spécifique et dans ces conditions de esure. La source externe de 241 A est alors enlevée et la source scintillante est esurée en coïncidences triples et doubles. Le rendeent de détection dans la soe logique des coïncidences doubles est alors calculé grâce à l'équation (4) pondérée par le spectre d'énergie de la source à esurer : = S( E ( ) 2 (10) = ( AB,BC,AC ) D ) Les teres et sont calculés eployant les équations (2) et () où (E) est calculé avec l'équation (7) ou bien en utilisant la réponse intrinsèque de chaque PM obtenue à l étape précédente. Cette éthode d étalonnage par traceur Copton (EC), est dans son principe seblable à la éthode CIEMA/NIS où l'efficacité de détection d'un radionucléide est déduite de la réponse intrinsèque d'une source scintillante déterinée grâce à une source étalon de tritiu. Néanoins, les avantages principaux de la éthode EC sur la éthode CIEMA/NIS sont : 6 REVUE FRANÇAISE DE MÉROLOGIE n 14, Volue

5 la caractérisation du systèe de esure (c'est-à-dire de la source et du copteur SL) est réelleent faite en utilisant la source à esurer et non avec une autre source contenant le traceur ; le rendeent de détection est déduit du spectre expériental du traceur virtuel et non de son taux de coptage. Un éventuel changeent de l'activité ou de la géoétrie de la source de rayonneent gaa externe n'aura pas d effet sur le résultat ; aucune source radioactive étalon n est utilisée et il n y a donc pas de facteur d incertitude lié à l activité d un étalon ; le rendeent de détection peut égaleent être calculé en eployant la éthode RCD classique à partir du êe jeu de données expérientales. Cela donne une possibilité de contrôle des résultats. 8. Systèe expériental Le systèe expériental a été réalisé par association d'un détecteur geraniu avec le copteur à scintillation liquide RCD1 du LNE-LNHB. Ce copteur, déjà décrit dans la littérature [7], utilise des flacons de scintillation liquide standards de 20 l et trois photoultiplicateurs Burle 8850 PM placés à 120 dans une chabre optique. Une fenêtre ince d'aluiniu est placée au fond de la chabre devant la fenêtre en bérylliu du détecteur geraniu. La distance entre le fond de la fiole scintillante et la fenêtre de détecteur geraniu est de 2 c. Le détecteur geraniu est soaireent blindé avec une feuille de 2 d épaisseur de plob. Un colliateur, coposé d'un cylindre principal percé d un orifice central de 0,8 de diaètre a été inséré à l'intérieur de la chabre optique entre 2 PM et dans le plan foré par leurs axes longitudinaux, coe cela apparaît sur la figure 2. Les rayonneents de basse énergie de 241 A sont filtrés par une feuille de fer. Le blindage de la source et le colliateur sont suffisants pour réduire à un niveau négligeable la détection directe par le détecteur geraniu du rayonneent éis par la source. Le signal du détecteur geraniu est aplifié par un aplificateur de spectroétrie (Intertechnique 7244) et le signal aplifié est connecté à un analyseur ulticanaux (MCA) et en parallèle, à un analyseur onocanal (SCA) (ennelec C450). Le signal MCA peut être enregistré en coïncidence avec le signal SL en coïncidences doubles produit par le odule MAC [8] après retard et ise en fore. Le odule MAC a été odifié pour retarder et ajouter une entrée de veto au signal d autorisation de sortie des signaux coïncidents, coe indiqué en figure. Cette entrée veto est connectée à la sortie du SCA et les signaux sont synchronisés afin de perettre la validation des signaux de coïncidence du odule MAC seuleent si le signal SCA est présent pendant une fenêtre teporelle de coïncidence de 100 ns. Une vue générale du systèe réalisé au LNE-LNHB apparait sur la figure 4. Fig.. Schéa du odule MAC odifié pour l ajout d un signal de veto sur les sorties. 9. Essai et validation de la éthode La éthode a été évaluée par la esure d'une source de tritiu préparée avec le scintillateur liquide coercial Ultia Gold (Perkin Eler). La esure eployant la technique du traceur virtuel a été coparée avec les résultats donnés par la éthode de esure traditionnelle RCD en utilisant le êe copteur (LNHB RCD1). Fig. 2. Chabre optique du copteur à scintillation liquide ontrant le colliateur pour la source 241 A externe. Une source scellée de 1,9 MBq de 241 A est placée dans un cylindre de plob et adaptée sur ce colliateur. Les rendeents de détection calculés avec la éthode RCD classique et avec la éthode du traceur Copton (EC) sont présentés dans le tableau 1, en fonction de la valeur du paraètre kb utilisé dans le calcul de la forule Birks, Équation (7). L'évolution du rendeent de détection en fonction de cette valeur de kb apparaît sur la figure 5 pour les deux éthodes de calcul. L ÉALONNAGE PAR RACEUR COMPON, UNE NOUVELLE MÉHODE DE MESURE D ACIVIÉ 7

6 ableau 1 Calcul du rendeent de détection d une source de H dans l Ultia Gold LS en utilisant la éthode RCD et la éthode EC. kb Méthode RCD Méthode EC Écart relatif (%) en c/mev RCD D RCD D RCD D 0,007 0, , ,27 4 0, , , ,54 1,7 2,89 0,008 0, , , , , , ,20 1,09 2,28 0,009 0, , , ,488 0, , ,87 0,79 1,67 0,01 0, ,54 4 0, , , , ,57 0,50 1,05 0,011 0, , , , ,58 9 0, ,26 0,22 0,49 0,012 0, ,57 0 0, , ,57 1 0, ,02 0,02 0,04 0,01 0, ,54 0,26 1 0,49 6 0,55 5 0,264 0,22 0,22 0,46 0,014 0, ,51 7 0, , ,5 9 0, ,4 0,41 0,84 0,015 0, , , , ,52 6 0, ,67 0,64 1,0 0,560 Rendeent de détection, D 0,555 0,550 0,545 0,540 éthode RCD éthode EC 0,55 0,50 0,525 0,006 0,008 0,010 0,012 0,014 0,016 kb (c/mev) Fig. 4. Systèe de esure associant un copteur à scintillation liquide à triples coïncidences avec un spectroètre Copton pour la ise en œuvre de la éthode EC. Fig. 5. Variation du rendeent de détection en coïncidences doubles d une source scintillante de tritiu pour la éthode RCD et la éthode EC. L exaen de ces résultats conduit aux conclusions suivantes : Coe prévu, le rendeent de détection du tritiu calculé avec la éthode RCD dépend beaucoup de la valeur du paraètre kb. Le rendeent de détection diinue de 4,7 % si la valeur de kb passe de 0,007 c/mev à 0,015 c/mev, plage généraleent adise pour ce paraètre ; La dépendance du rendeent de détection avec la valeur de kb est plus faible que précédeent en utilisant la éthode de calcul par traceur Copton. En considérant la gae de kb précédente, la variation du rendeent de détection du tritiu est de 2,7 %. Cela se constate égaleent sur les pentes des deux courbes de la figure 5 ; Les deux courbes de la figure 5 se croisent et il y a donc une valeur de kb pour laquelle les rendeents de détection calculés avec les deux odèles sont égaux. Cela correspond à une valeur de kb de 0,012 c/mev, qui est siilaire à la valeur précédeent déterinée pour des sources Ultia Gold par défocalisation de notre copteur RCD1 ; On peut qualitativeent expliquer pourquoi la éthode EC est oins dépendante de la valeur de kb que la éthode RCD. Dans la éthode EC, l'équation de Birks est calculée deux fois : une fois pour le traceur Copton et une fois pour le radionucléide à esurer. Cela conduit à une sorte de copensation des inexactitudes du odèle. Ce point a déjà été observé pour la éthode CIEMA/NIS où l'influence de la valeur de kb dans la esure de 8 REVUE FRANÇAISE DE MÉROLOGIE n 14, Volue

7 radionucléides bêta purs est plus faible que dans la éthode RCD. C'est aussi pourquoi, avec la éthode CIEMA/NIS, la valeur de kb a une influence considérable dans le calcul de l'efficacité de détection de radionucléide se désintégrant par capture électronique vers un niveau fondaental, coe 55 Fe, parce que dans ce cas, l'énergie produite par la capture électronique est presque onoénergétique (environ 6 kev pour 55 Fe) et la copensation précédeent entionnée ne peut pas s opérer. Cela étant dit, la éthode EC reste sensible à la valeur du paraètre kb ais trois éthodes peuvent cependant être utilisées pour lever cette dépendance : Par la coparaison entre les éthodes EC et RCD, en choisissant la valeur du paraètre kb pour laquelle les rendeents calculés avec les deux éthodes sont égaux. Cela correspond au point d intersection des courbes de la figure 5 ; Par variation du rendeent de détection du copteur à scintillation liquide par défocalisation des PM ou utilisation de filtres gris coaxiaux de la source. La valeur optiale du paraètre kb est celle qui conduit à rendre l activité de la source indépendante du rendeent de détection. C est la éthode traditionnelleent utilisée avec la éthode RCD ; En esurant in situ la réponse du scintillateur et en replaçant la fonction de Birks par une corrélation epirique ajustée sur les résultats expérientaux obtenus avec des sources d électrons Copton onoénergétiques, coe décrit Utilisation de la éthode EC pour l extension du systèe international de référence aux radionucléides se désintégrant par transition bêta pure ou par capture électronique vers un niveau fondaental Le coité consultatif des rayonneents ionisants (CCRI(II)) a identifié depuis longteps la nécessité de développer un systèe de coparaison international d activité pour les radionucléides se désintégrant par transition bêta pure ou par capture électronique. Un systèe de référence existe déjà pour les radionucléides éetteurs gaa (Systèe International de Référence, SIR). Il est fondé sur l utilisation de chabres d ionisation en référence à des étalons de longue période (sources de radiu). Ce principe n est cependant applicable qu aux éetteurs gaa. Un groupe de travail ad hoc du CCRI (II) a été constitué pour développer un SIR utilisable pour les radionucléides n éettant pas de photons gaa. Il seble qu'il y ait un consensus pour eployer des techniques de scintillation liquide, ais jusqu'ici, aucune éthode satisfaisante n'a été retenue. Cela résulte principaleent du fait que les deux éthodes d étalonnage traditionnelles en SL, i.e. la éthode RCD et la éthode CIEMA/NIS, rendent nécessaire l utilisation d un scintillateur de référence et qu à ce jour, aucun scintillateur ne répond coplèteent à ce besoin. Nous pensons que la éthode EC pourrait constituer un bon principe pour l extension du SIR aux radionucléides non-éetteurs gaa. En effet, elle ne nécessite pas de scintillateur de référence car les caractéristiques intrinsèques de chaque source peuvent être esurées in situ. On pourrait objecter que l'inconvénient principal de cette éthode EC est la nécessité d eployer un copteur SL spécifique avec PM associé à un détecteur de rayonneent gaa. Nous avons prouvé dans ce papier que la construction d'un tel détecteur reste possible par la odification ineure d'un copteur RCD classique. De plus, l'utilisation d'un copteur SL développé au laboratoire est, à notre avis, la eilleure garantie d avoir un instruent de esure sous contrôle. Ce n'est pas le cas des copteurs SL coerciaux qui sont surtout conçus pour des applications de esure à bas niveau d activité et qui sont essentielleent des boîtes noires pour l'utilisateur. 11. Conclusion Nous avons ontré qu il était possible de créer teporaireent au sein d une source scintillante existante, un traceur virtuel par effet Copton à partir d une source externe de 241 A et d un détecteur gaa fonctionnant en coïncidence avec un copteur à scintillation liquide à triple photoultiplicateurs. Cette source virtuelle peut être eployée pour étudier in situ la réponse non-linéaire du scintillateur liquide dans la gae d énergie coprise entre 1 kev et 10 kev. Cette source virtuelle peut égaleent être utilisée coe traceur pour calculer le rendeent de détection d un radionucléide de spectre connu. Cette dernière éthode, appelée éthode d Etalonnage par raceur Copton (EC) a été utilisée avec succès pour la esure d'une source de tritiu en coparaison avec la éthode traditionnelle RCD. L'association de ces deux éthodes donne une façon siple d'optiiser le paraètre de non-linéarité du scintillateur, le facteur de Birks, kb, utilisé pour le calcul de rendeent de détection en scintillation liquide. Coe la éthode EC peret la caractérisation in situ de la source SL à esurer, nous pensons qu'elle pourrait être eployée dans un systèe de référence international pour des éetteurs bêta, sans exiger la ise au point d un scintillateur de référence. Elle pourrait aussi être utilisée pour conserver sur une longue période, la éoire d un étalonnage de radionucléides non-éetteurs gaa. Références [1] GRAU MALONDA A. et GARCIA-ORAÑO E., Evaluation of counting efficiency in liquid scintillation counting of pure β-ray eitters, Int. J. Appl. Radiat. Isot.,, 1982, [2] BRODA R., POCHWALSKI K. et RADOSZEWSKI., Calculation of liquid-scintillation detector efficiency, Appl. Radiat. Isot., 9(2), 1988, L ÉALONNAGE PAR RACEUR COMPON, UNE NOUVELLE MÉHODE DE MESURE D ACIVIÉ 9

8 [] GRAU MALONDA A., Free paraeter odels in liquid scintillation counting, CIEMA Editions, Madrid, [4] PÉRON M.N. et CASSEE P., Study of liquid scintillator response to low-energy electrons with a Copton coincidence experient, Nucl. Instr. Meth. Phys. Res., A69, 1996, [5] BIRKS J.B., he theory and practice of scintillation counting, Pergaon Press, Oxford, 1964, 187. [6] PRESS W.H., EUKOLSKY S.A., VEERLING W.. E FLANNERY B.P., Nuerical recipes in Fortran 77, Cabridge University Press, Seconde édition, 1992, 402. [7] CASSEE P. et VAIN R., Experiental evaluation of DCR odels for the PM liquid scintillation counter, Nucl. Instr. Meth., A12, 1992, [8] BOUCHARD J. et CASSEE P., MAC : an electronic odule for the processing of pulses delivered by a three photoultiplier liquid scintillation counting syste, Appl. Radiat. Isot., 52, 2000, Article reçu le 19 octobre 2007 ; version révisée reçue le 7 juillet REVUE FRANÇAISE DE MÉROLOGIE n 14, Volue

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