Conductivité thermique effective de composites polymère/fibres conductrices

Transcription

1 Conductivité therique eective de coposites polyère/ibres conductrices Manel HADDADI, Boudjeaa AGOUDJIL, Vincent FEUILLET, Laurent IBOS *, Mustapha KARKRI Université El-Hadj-Lahdar Batna, Laboratoire de Physique, Energétique Appliquée (LPEA), rue Chahid Bouhlou Mohaed El-Hadi, Batna, Algérie Université Paris-Est, CERTES, 6 Av. du Général de Gaulle, 9400 Créteil Cedex, France * (auteur correspondant : [email protected]) Résué - Une odélisation aux éléents inis est entreprise en vue de odéliser des coposites polyères chargés de ibres conductrices. On ontre que certains odèles de prédiction sont plus adaptés au cas de ibres perpendiculaires au lux therique tandis que d autres sont plus adaptés au cas de ibres parallèles. Les taux de charge doivent rester aibles pour obtenir des résultats de siulation proches des données de esure. Les coposites à ibres perpendiculaires sont plus ipactés par la présence d une résistance de contact que les coposites à ibres parallèles. Noenclature conductivité therique, W. -.K - Paraètres adiensionnels B distance réduite inclusion/atrice C résistance de contact réduite D rapport conductivité atrice/ibre E rapport conductivité coposite/atrice Q lux de chaleur Syboles grecs α rapport d aspect des ibres φ concentration voluique des charges τ tepérature, K Indices et exposants e eecti ibre atrice. Introduction Les atériaux polyères sont souvent utilisés coe isolants en raison de leur aible conductivité therique. L ajout de ibres conductrices de chaleur peut augenter signiicativeent la conductivité therique eective des polyères []. L utilisation de polyères chargés peret de réaliser une géoétrie coplexe tout en assurant un coût de production inérieur et un allègeent par rapport aux atériaux étalliques. Cependant, la quantité de charges nécessaire pour assurer une augentation signiicative de la conductivité est élevée. A titre d exeple, Tece et al. [] ont obtenu une conductivité therique d un polyaide augentée de 4% pour une raction voluique de 30% de ibres de cuivre. Une autre voie perettant d augenter le transert de chaleur dans les polyères est d utiliser des charges inérales. Les atériaux coposites à base de ibres inérales dispersées dans une atrice polyère sont utiles dans de nobreuses applications du ait que ce type de ibres peret égaleent d obtenir un renorceent écanique iportant. Les propriétés du atériau coposite inal dépendent de nobreux acteurs pari lesquels : la concentration des inclusions, le rapport entre les propriétés des deux coposants, la taille et la ore des inclusions et les interactions entre la atrice et les inclusions [3-5]. La wollastonite est une ore naturelle du Silicate de Calciu. Il s agit d un atériau relativeent dur de densité égale à,9. En raison de sa nature aciculaire (rapport d aspect copris entre 0 et 0), la wollastonite est un renort proetteur pour les theroplastiques. Pour cette raison, un grand nobre d études sur les coposites theroplastiques-wollastonite ont vu le jour ces derniers teps. La ajorité de ces études ont porté sur l inluence de la

2 wollastonite sur les propriétés écaniques et theriques des coposites [6-8]. Réceent, Luyt et al. [9] ont étudié la orphologie, les propriétés écaniques et theriques du polypropylène renorcé par de la wollastonite. Krupa et al. [0] ont étudié les propriétés therophysiques de l éthylène vinyl acétate (EVA) renorcé par des ibres de wollastonite étallisées. Ils ont observé une augentation signiicative de la conductivité therique du coposite en onction de l augentation de la concentration des ibres. L objecti de ce travail est d étudier par siulation nuérique la conductivité therique d un coposite à atrice polyère chargée par des ibres conductrices. En utilisant des paraètres adiensionnels, une siulation par éléents inis des chaps de tepérature dans une cellule éléentaire 3D peret de calculer la conductivité therique du coposite []. Une étude de l évolution de la conductivité eective a été entreprise en aisant varier plusieurs paraètres : la résistance de contact et la distance entre les ibres et la atrice, le rapport d aspect des ibres ainsi que le rapport de conductivité therique entre les deux phases. On considère à ce stade de l étude uniqueent des epileents réguliers de ibres dans la atrice. Une coparaison des résultats de siulation à des odèles analytiques et à des données expérientales est égaleent eectuée.. Modélisation de la conductivité therique eective de atériaux coposites.. Modélisation nuérique L analyse par éléents inis nécessite la discrétisation de la structure en un nobre ini de sous-doaines. Ain de odéliser le transert au sein du coposite, nous considérons une cellule éléentaire correspondant à une ibre centrée dans un rectangle (igure ). Figure : Cellule éléentaire utilisée pour la siulation nuérique Le chap de tepérature dans le atériau coposite est déini en résolvant nuériqueent l équation de Laplace à l aide d une orulation aux éléents inis avec les conditions aux liites suivantes. Les deux aces perpendiculaires à la direction de l écouleent de la chaleur sont isotheres à des tepératures respectiveent égales à τ et τ. Les aces parallèles à la direction de l écouleent de la chaleur sont adiabatiques. Pour sipliier le problèe et diinuer le teps de calcul, nous étudions seuleent le /8 èe de la cellule éléentaire. On considère par ailleurs que les ibres sont de ore cylindrique. Les grandeurs adiensionnelles sont déinies coe suit :

3 x y z X, Y et Z : variables d espace sans diension, avec r le rayon de la ibre ; r r r b r B et r la atrice et des ibres ; D : distance entre inclusion et atrice et rapport entre les conductivités de L α : rapport entre la longueur L et le diaètre d de la ibre ; d C r C : résistance de contact réduite à l'interace ibre-atrice ; r e E : rapport entre les conductivités du coposite et de la atrice. Le lux de chaleur traversant la cellule éléentaire est déini par la relation suivante : e ταb d b S τ Q dxdy dz Pour déteriner la conductivité therique eective du atériau odélisé, nous avons utilisé les équations () et (3) obtenus à partir de la relation () : Q Et α( B + ) αq El ( B + ) L équation () est utilisée pour le cas des ibres perpendiculaires, tandis que l équation (3) est utilisée pour les ibres parallèles... Modèles de prédiction théorique De nobreux odèles ont été proposés dans la littérature pour la prédiction de la conductivité therique des atériaux coposites [-5]. Touteois, seuls quelques odèles prennent en copte la résistance de contact entre la atrice et les ibres et la taille des ibres. Nous utiliserons dans ce travail trois odèles applicables dans le cas de l utilisation des ibres. Hashin & Shtrian [] développent un odèle de prédiction de la conductivité therique eective pour les atériaux coposites acroscopiqueent hoogènes, isotropes et constitués de deux phases. Selon Hashin & Shtrian, la conductivité s exprie par la relation suivante : avec E + ( d ) ϕ β ϕ β D β (5) + ( d ) D + ( d ) où e, et sont respectiveent les conductivités theriques du coposite, de la atrice et des ibres, d est un paraètre dont la valeur dépend de la géoétrie des charges et ϕ représente la concentration voluique des charges. Une odiication a été proposée sur ce () () (3) (4)

4 odèle par Hasselan & Johnson [6] ainsi que Y. Benveniste [7] ain de prendre en copte l eet de la résistance de contact : avec E + ( d ) ϕ β ϕβ e (6) rc + C + r D D β (7) rc C + ( d ) ( d ) r D D Lewis & Nielsen [, 5] ont odiié et ont adapté l'équation de Halpin-Tsai pour les odules élastiques des atériaux coposites à la conductivité therique des coposites replis par des inclusions. L'équation de Lewis & Nielsen est donnée par : avec et B LN E ψ e + ALN BLNϕ B ϕψ + A LN LN D D + A LN (8) (9) ϕ ϕ ϕ ax + (0) ax où ϕ ax est la raction axiale de copactage des inclusions et A LN est une constante qui dépend de la ore et de l'orientation des inclusions dans le coposite. En 985, Hatta & Taya [4] développent une éthode de prédiction de la conductivité therique eective pour des ibres courtes de diérentes orientations. Cette approche prend en copte la ore et les interactions entres les ibres de diérentes orientations. L équation de Hatta & Taya est donnée par : ϕ ( 3( )[( )(S + S ) ) ( ϕ ) SS 33 + ( ) R + 3 où les acteurs R et S ii sont liés à la géoétrie des inclusions. ] () 3. Coposites utilisés pour la coparaison aux résultats de odélisation Le polyère utilisé dans cette étude est un copolyère élastoère connu sous le no d Ethylène-Acétate de Vinyle contenant 8% d acétate de vinyle [0]. Les renorts utilisés dans cette étude sont des ibres de wollastonite recouvertes par de l'argent. Les principales propriétés de ce polyère et de ces renorts sont données dans le tableau [0]. (W. -.K - ) ρ (g. -3 ) C p (J.g -.K - ) L (µ) α EVA WAg Tableau : Propriétés des atériaux utilisés

5 e / Données: Nuériques Expérientales Modèles théoriques: Hatta & Taya Hashin & Shtrian Lewis & Nielsen ϕ (%) Figure : Coparaison de la conductivité therique du coposite à ibres perpendiculaires à la direction du lux de chaleur aux odèles théoriques et aux résultats expérientaux e / Données: Nuériques Expérientales Modèles théoriques: Hatta & Taya Hashin & Shtrian Lewis & Nielsen ϕ (%) Figure 3 : Coparaison de la conductivité therique du coposite à ibres parallèles à la direction du lux de chaleur aux odèles théoriques et aux résultats expérientaux 4. Résultats 4.. Inluence de la concentration voluique et de l orientation des ibres Ain de sipliier les calculs, les hypothèses suivantes ont été adoptées : les transerts de type radiatis et convectis sont négligeables ; le contact therique entre inclusion et atrice est négligeable ; les inclusions sont de êe taille et sont unioréent réparties. La variation de la conductivité therique du coposite EVA/WAg en onction de la concentration voluique en charges est présentée dans les igures et 3. On peut rearquer une augentation de la conductivité therique quand la concentration en charges augente. Cette augentation est due au rapport élevé (000) entre les conductivités theriques des charges et de la atrice. On observe aussi que la conductivité therique des coposites

6 chargés de ibres parallèles au lux therique est plus élevée que dans le cas de ibres orientées perpendiculaireent à la direction du lux, résultat par ailleurs attendu. 4.. Coparaison entre les résultats nuériques, théoriques et expérientaux Les igures et 3 présentent égaleent une coparaison de l évolution de la conductivité therique nuérique, expérientale et théorique des coposites EVA/WAg dans le cas de ibres orientées parallèleent et perpendiculaireent à la direction du lux de chaleur. D après la igure, on peut rearquer que les odèles de prédiction de la conductivité therique de Hatta & Taya et Hashin & Shtrian sont en accord avec les résultats nuériques concernant les coposites avec ibres perpendiculaires. A l inverse, c est le odèle de Lewis et Nielsen qui s approche le plus des siulations nuériques dans le cas de ibres parallèles (igure 3). De anière générale, les odèles et siulations nuériques sont proches des résultats expérientaux dans le cas des aibles concentrations de charges (ϕ < 0%) Etude de l inluence de la résistance de contact sur la conductivité therique Ain d étudier l eet de la résistance de contact sur la conductivité therique, on a supposé diérentes valeurs de C ( C Є [ 0-5 ; 0 - ]). Les igures 4 et 5 ontrent la variation de la conductivité therique eective des coposites pour diérentes valeurs de la résistance de contact et de la concentration en charges. Ces igures indiquent une dépendance de la conductivité therique avec la résistance de contact. On peut rearquer logiqueent que plus le contact entre la atrice et les inclusions est iparait, plus la conductivité therique diinue. On observe égaleent que l eet de la résistance de contact coence à apparaître au-delà de 30% de charges et ceci pour le cas du coposite à ibres perpendiculaires. Pour le coposite à ibres parallèles, l eet de la résistance de contact coence à partir de 50% de charges. Le tableau présente les diérentes valeurs de la conductivité therique obtenues pour C et D variables. Il apparaît d après ces résultats que l augentation de la résistance de contact C ou du rapport de conductivité D entraîne, coe attendu, une diinution de la conductivité therique eective. 6 5 E 4 3 ϕ 60% ϕ 50% ϕ 40% ϕ 30% ϕ 0% ϕ 0% ϕ 5% C Figure 4 : Inluence de la résistance de contact sur la conductivité therique (cas des ibres perpendiculaires à la direction du lux de chaleur)

7 0 ϕ 60% E 8 6 ϕ 50% 4 ϕ 40% ϕ 30% ϕ 0% ϕ 0% ϕ 5% C Figure 5 : Inluence de la résistance de contact sur la conductivité therique (cas des ibres parallèles à la direction du lux de chaleur) C D Conclusion Tableau : Valeurs de E pour C et D variables (φ 30%) Dans cet article, nous avons développé une odélisation nuérique 3D qui a peris la déterination de la conductivité therique du coposite pour un arrangeent cubique siple. Les diérents acteurs d inluence sur la conductivité therique calculée pris en copte sont la concentration des ibres, la résistance de contact et le rapport de conductivité atrice-ibres. Les résultats obtenus ontrent bien une augentation de la conductivité therique lorsque la concentration voluique en ibres augente et une diinution lorsque la résistance de contact augente. Les odèles de prédiction de la conductivité therique de Hatta & Taya et Hashin & Shtrian apparaissent coe les plus proches des résultats nuériques obtenus dans le cas de ibres perpendiculaires. Dans le cas de ibres parallèles, il s agit du odèle de Lewis & Nielsen. Les siulations nuériques réalisées ne perettent de odéliser correcteent les résultats expérientaux que dans le cas de coposites aibleent chargés (ϕ < 0%). Enin, l inluence d une résistance de contact à l interace ibre-atrice n apparaît de anière signiicative que pour des taux de charges élevés (ϕ > 30%), et ceci principaleent pour les coposites à ibres perpendiculaires. Réérences [] F. Danes, B. Garnier, and T. Dupuis, Int. J. Therophysics, 003; vol. 4, pp

8 [] H. S. Tece, D. Kulutas, and I. H. Tavan, Journal o Reinorced Plastics and Coposites, 007; vol. 6, pp. 3- [3] Z. Wen, T. Itoh, M. U. Kubo, and O. Yaaoto, "Theral, electrical, and echanical properties o coposite polyer electrolytes based on cross lined poly(ethylene oxide-co-propylene oxide) and ceraic iller", Solid State Ionics, 003; vol. 60, pp [4] P. M. Ye, V. Davydeno, P. Pissis, and E. Lebedev, "Electrical and theral conductivity o polyers illed with etal powders", Eur. Poly. J., 00; vol. 38, pp [5] W. Thongruang, R. Sponta, and M. Bali, "Correlated electrical conductivity and echanical property analysis o high-density polyethylene illed with graphite and carbon iber", Polyer, 00; vol. 43, pp [6] A. Dasari, S. Sarang, and R. D. K. Misra, "Strain rate sensitivity o hoopolyer polypropylenes and icroetric wollastonite-illed polypropylene coposites", Mater. Sci. Eng. A Struct. Mater., 004; vol. 368, pp [7] R. D. K. Misra, R. Hadal, and S. J. Duncan, "Surace daage behavior during scratch deoration o ineral reinorced polyer coposites", Acta Mater. 004; vol. 5, pp [8] I. Sit, V. Musil, and I. Svab, "Eects o EPDM and wollastonite on structure o isotactic polypropylene blends and coposites", J. Appl. Poly. Sci. 004; vol. 9, pp [9] A. S. Luyt, M. D. Draicanin, Z. Antic, and V. Djoovic, "Morphology, echanical and theral properties o coposites o polypropylene and nanostructured wollastonite iller", Polyer Testing 009; vol. 8, pp [0] I. Krupa, V. Cecen, R. Tlili, A. Boudenne, and L. Ibos, "Therophysical properties o ethylene vinylacetate copolyer (EVA) illed with wollastonite ibers coated by silver", European Polyer Journal 008; vol. 44, pp [] M. Karri, A. Boudenne, L. Ibos, B. Garnier, and Y. Candau, "Nuerical study o therophysical properties o spheres coposite aterials", High Teperatures-High Pressures 0; vol. 40, pp [] D. Bigg, "Theral Conductivity o heterophase Polyer Copositions", Advances in Polyer Science 995; vol. 9, pp. -30 [3] K. Wattanaul, H. Manuspiya, and N. Yanuet, "Theral conductivity and echanical properties o BN-illed epoxy coposite: eects o iller content, ixing conditions, and BN aggloerate size", Journal o Coposite Materials 0; pp. -4 [4] H. Hatta and M. Taya, "Eective theral conductivity o a isoriented short iber coposite", J. Appl. Phys 985; vol. 58, pp [5] R. Pal, "On the Lewis-Nielson odel or theral/electrical conductivity o coposites", Coposites Part A: applied science and anuacturing 008; vol. 39, pp [6] D.P.H. Hasselann, L.F. Johnson, "Eective theral conductivity o coposites with interacial barrier resistance", J. Cop. Mater., 987; vol. (6), pp [7] Y. Benveniste, "Eective theral conductivity o coposites with a theral contact resistance between constituents: nondilute case", J. Appl. Phys., 987; vol. 6(8), pp