Simulation par éléments finis de la diffusion-corrosion des alliages de zirconium
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- Thibaud Falardeau
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1 Simulation par éléments finis de la diffusion-corrosion des alliages de zirconium Guillaume ZUMPICCHIAT 1 Serge PASCAL 1 Marc TUPIN 1 Clotilde BERDIN-MERIC 2 1 CEA, 2 Université Paris Sud 1
2 Contexte industriel Réacteur nucléaire Environnement corrosif = eau sous haute pression et à haute température + (B, Li) Gaines en alliage de Zr ZrO 2 Zr + ZrH x Zr 560 µm Comprendre le phénomène de corrosion. [Bossis, ASTM 2005] Prédire la cinétique d oxydation. Oxydation = endommagement mécanique Durée de vie en service limitée ~ 5 ans 2
3 Plan 1 2 Cinétique d oxydation et approche du problème de modélisation Modèle d interface franche 3 Influence des contraintes sur la diffusion 4 Conclusions & Perspectives 3
4 Quand > 29% Mécanismes d oxydation Zr 2H O ZrO + 2H Oxyde Diffusion anionique V.. Oxyde sous stœchiométrique ZrO Métal Croissance interne Théorie de Wagner sur la cinétique d oxydation [1] : - couche d oxyde dense et adhérente - oxydation limitée par la diffusion des espèces à travers la couche d oxyde - concentrations aux interfaces de la couche indépendantes du temps = épaisseur d oxyde (μ") temps (#) constante cinétique (μ"/ #) 4
5 Cinétique d oxydation Théorie de Wagner (oxydation limitée par diffusion) Loi parabolique Epaisseur d oxyde (µm) Expérience Loi sous-parabolique? Contraintes dans la couche d oxyde? Temps (jours) 5
6 Approche et objectifs Cast3M Code éléments finis Développer une modélisation du processus de diffusion-corrosion par la méthode des éléments finis classiques. Pour prendre en compte différents paramètres (contraintes) pour simuler des cinétiques sous-paraboliques. 6
7 Plan 1 2 Cinétique d oxydation et approche du problème de modélisation Modèle d interface franche 3 Influence des contraintes sur la diffusion 4 Conclusions & Perspectives 7
8 Equations de la diffusion chimique Première équation de Fick [1] : Les particules diffusent vers les zones pauvres en espèce. % & = ( & )* & % & le flux d espèce ( & le coefficient de diffusion de l espèce * & le champ de concentration de l espèce Seconde équation de Fick [1] : Traduit la conservation de la matière. +* & + = ) % & 8 [1] Y. Adda and J. Philibert, La diffusion dans les solides, tome I, Saclay / Paris: Institut National des Sciences et Techniques Nucléaires / Presses Universitaires de France, 1966.
9 Equation de Fick en régime stationnaire : 2 ) ( & )* & = 0 (+ conditions aux limites) Ω Régime non-stationnaire : La MEF et la diffusion chimique matrice des diffusivités -.*. /.* = 0 (+ C.L.) F.G = H G = F I.H chargement imposé *. = *121 * 1 Δ Schéma implicite : - Δ./.* 121 = -.* 1 Δ.0 * 121 = L 6 7 L 7 nœud i C i Maillage de Ω J K éléments Ω L J M noeuds Discrétisation temporelle : Discrétisation en espace : R, C D *() A B A () AE6
10 Problématique de modélisation Profil de concentration atomique de l oxygène [1] X O (at. %) Discontinuité mobile de concentration N O N ZrO 2 P Q Zr Croissance interne Depth (µm) X O (at. %) N O N ZrO 2 P Q Zr Interface d épaisseur non nulle = zone de mélange contenue dans un seul élément [1] N. Ni et al., "How to cristallography and nanoscale chemistry of the metal/oxide interface develops during the aqueous oxidation of zirconium cladding alloys," Acta Materialia, vol. 60, pp , 2012.
11 Modélisation de la diffusion-corrosion Δt Résolution de la diffusion (corrosion) Résolution de la mécanique PBR = 1,56 J 0 J 0 ZrO 2 3 µm Transformation de phase Fonction X(Y Z ) 15,5 nm Equation de Fick 1D RS Zr T S T R1 RV² (^V = 10 6_ cm²/s Zone de mélange ( c = d cm²/s Volumes de métal et d oxyde en série X = 0 Eléments métalliques X = 1 Eléments d oxyde 0 ] X ] 1 Zone de mélange 1 f^v ( 1 ' f^v (^V ( c
12 Modèle 1D Mouvement de l interface O N P Q à t = t 0 oxyde ZM métal à t t 0 oxyde ZM métal 1 i i j 6.kl ' i j.kl Rm nop 1 q Rm nou k h I r 0^V h Flux de réaction aux concentrations imposées 0^V quantité d oxygène pour oxyder entièrement l élément ZM Quantité d oxygène ajoutée t = t 0 oxyde ZM métal Les concentrations sont imposées à l élément suivant qui devient la nouvelle ZM.
13 Oxide expansion modelling géométrie actualisée Grands déplacements Δt Résolution de la diffusion (corrosion) s>x? Expansion volumique anisotrope 0,54X ,005X ,005X Résolution de la mécanique PBR = 1,56 X 1 X 0 *M.Parise, O. Sicardy, G. Cailletaud, J. Nucl. Mater. 256 (1998)
14 Résultats de simulation Concentration d oxygène X O (at. %) Epaisseur (µm) profondeur (µm) Temps (jours) D autres paramètres doivent être pris en compte pour simuler une cinétique sous-parabolique. Influence de la contrainte sur la diffusion? 14
15 Plan 1 2 Cinétique d oxydation et approche du problème de modélisation Modèle d interface franche 3 Influence des contraintes sur la diffusion v wx y x z 4 Conclusions & Perspectives 15
16 Contraintes dans la couche Origine des contraintes dans la couche d oxyde : Oxyde Métal Métal σ direction de croissance direction transverse σ Gradient de contraintes [2][3] : Profondeur (µm) { } = ~ otu ~ o = 1,56 [1] x ~ ' I ˆ Profondeur (µm) Contrainte (GPa) Contrainte (GPa) [1] N. Pilling and R. Bedworth, Journal of the Institute of Metals, vol. 29, pp , [2] J. Godlewski et al in The 12th International Symposium on Zr in the Nuclear Industry, [3] M. Preuss et al,j. ASTM Intl, vol. 8, No. 9, pp , 2011.
17 Effets des contraintes sur la diffusion Contrainte moyenne = Œ x 3 Effets de la contrainte moyenne sur la diffusion Effet Dollins % = ( +* + Effet Stephenson % = ( +* + Š avec ( = ( exp( Δ ) avec Š = ΩB } + + * ( : coefficient de diffusion sans contrainte (m/s) ΔV : variation de volume du cristal due à un saut de diffusion (m 3 ) : constante de Boltzmann (J/K) : température (K) Ω : volume atomique de l oxygène (m 3 ) B : nombre d Avogadro (at/mol) } : constante des gaz parfaits (mol/j/k) : température (K) 17
18 Cas de simulations Cas Couplage diffusion-contrainte Gradient de contrainte imposé A % = ( +* + 0 B (Dollins) C-1 (Stephenson) C-2 (Stephenson) % = ( exp Δ +* + % = ( +* + ΩB + } + * 0-0,3 GPa/µm -0,6 GPa/µm D (Dollins-Stephenson) % = ( exp Δ +* + ΩB + } + * -0,3GPa/µm 18
19 Résultats 2,5 Solution analytique (parabolique) Courbe expérimentale (sous-parabolique) Cas A 2,260 Epaisseur (µm) 2 1,5 1 Cas B (Dollins) 1,860 1,060 0,875 0,5 0 L effet Dollins a une influence importante sur la cinétique d oxydation Temps (jours) Temps (jours) 19
20 Résultats 2,5 Solution analytique (parabolique) Courbe expérimentale (sous-parabolique) Cas A 2,260 Epaisseur (µm) 2 1,5 1 Cas B (Dollins) Cas C-1 (Stephenson) Cas C-2 (Stephenson) 1,860 1,585 1,354 1,060 0,875 0,5 0 L effet Stephenson a une influence moins importante que l effet Dollins Temps (jours) Temps (jours) 20
21 Résultats 2,5 Solution analytique (parabolique) Courbe expérimentale (sous-parabolique) Cas A 2,260 Epaisseur (µm) 2 1,5 1 Cas B (Dollins) Cas C-1 (Stephenson) Cas C-2 (Stephenson) Cas D (Dollins-Stephenson) 1,860 1,585 1,354 1,060 0,875 0,782 0,5 cinétique sous-parabolique L augmentation de la compression dans la couche d oxyde lorsqu elle s épaissit peut expliquer 0 la cinétique sous-parabolique observée expérimentalement Temps (jours) Temps (jours) 21
22 Plan 1 2 Cinétique d oxydation et approche du problème de modélisation Modèle d interface franche 3 Influence des contraintes sur la diffusion 4 Conclusions & Perspectives 22
23 Conclusions Modèle d interface franche de la diffusioncorrosion Bonne représentation du profil d oxygène dans le système Cinétique parabolique Influence des contraintes sur la diffusion Effet Dollins plus important que l effet Stephenson Cinétique sous-parabolique = augmentation de la contrainte suivant l épaisseur d oxyde. 23
24 Perspectives Diffusion couplée de deux isotopes d oxygène Equation de couplage des flux d 16 O / 18 O Diffusion-corrosion de deux isotopes avec joint de grain Diffusion 3D de l oxygène dans un polycristal de zircone soumis à un champ de contrainte 24
25 Merci de votre attention 25
26 Annex 1 - ( U at = 360 * 633 / 10 _ 1,58 /6 [Cox, 1968] 26
27 Annex 2 -( ( = d cm²/s 27
28 Annex 2 -( ( =2.10 6š cm²/s 28
29 Annex 2 -( ( = cm²/s 29
30 Annex 3 -% () ) Le flux de diffusion est donné par % A = œ ž Ÿ R RV On cherche à déterminer l expression du potentiel chimique en présence de contraintes. Le volume des atomes d un système s écrit : Ω= Ω A B J A A Travail des efforts intérieurs: k =k Ω =Ωk + kω Energie interne du système : k = kl {k +@ A kj A A Ωk kω k = kl {k Ωk +@ A B Ω A kj A A 30
31 Annex 3 -% () ) Potentiel chimique généralisé du constituant i : A ª = + +J A «,~,,C = A B Ω A Potentiel chimique de l oxygène : = +} J( ) B Ω % = ( } + + = (+ + +(Ω B }
32 Annex 4 -( ( ) On sait que le coefficient de diffusion ( dans un cristal cubique s exprime en fonction de la fréquence de saut Γ par l équation : (=Š± ² exp Δ Š une constante qui dépend de la structure ± le paramètre cristallin ² une fréquence moyenne de vibration Δ = variation d enthalpie libre correspondant à un saut élémentaire R2µ RM =Δ Δ = «volume d activation», représentant la variation de volume du cristal qui accompagne un saut de diffusion Δ = +log( + +log± + +log² + ~ +log( + ME ¹ i Δ k ME ¹ =i (º ( k Δ ¼ =ln ( ¼ ( 0 32
33 Valeurs de gradients de contrainte Valeurs déterminées en linéarisant grossièrement les gradients de [1] Profondeur (µm) Contrainte (GPa) ¾x ~,N ÀÁÂ/μà ¾ ¾x ~ ',Ä ÀÁÂ/μà ¾ [1] J. Godlewski et al in The 12th International Symposium on Zr in the Nuclear Industry,
34 Cas A vs Cas B (Dollins) Cas Coefficient de diffusion A ( m²/s = 0,95 GPa B y ÅÆ( ÇÈ ÉÊ Ë),Ì.I IÍ m²/s L effet Dollins a une influence importante sur la cinétique d oxydation. 34
35 Pourquoi le cas D a une cinétique sous-parabolique? Déplacement Î Ï traction compression 35
36 Pourquoi le cas D a une cinétique sous-parabolique? Coefficient de diffusion à l'interface interne (m²/s) Diminution du coefficient de diffusion avec l épaisseur d oxyde Temps (jours) L augmentation de la compression dans la couche d oxyde lorsqu elle s épaissit peut expliquer la cinétique sous-parabolique observée expérimentalement. 36
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