DYNAMIQUE MOLÉCULAIRE DE SOLUTIONS AQUEUSES CONCENTRÉES
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- Denis Primeau
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1 DYNAMIQUE MOLÉCULAIRE DE SOLUTIONS AQUEUSES CONCENTRÉES Colloque SFGP Phlppe Gulbaud CEA Marcoule DEN/DRCP/SCPS/LILA JUIN 13, 01 PAGE 1
2 CEA MARCOULE DRCP/SCPS/LILA Uranum naturel Mnes Enrchssement Uranum recyclé Uranum enrch Plutonum Fabrcaton Combustble Mox Entreposage Fabrcaton du Combustble Recyclage du Combustble usé Reacteurs & Servces Soluton aqueuse onque concentrée Soluton organque concentrée
3 INTRODUCTION Modélsaton des procédés :! Connassance des données thermodynamques! Détermnaton de coeffcents d actvté pour les solutons concentrées Expérences pour des solutons bnares / données bnares! Actndes / Radotoxcté? Calcul des données thermodynamques! Extenson pour des mélanges ternares (et plus) Détermnaton de données bnares fctves (concentratons au delà de la saturaton) Calcul des données thermodynamques Concept des solutons smples! Confance dans le modèle + calculs pour de nouveaux systèmes : Sgnfcaton physque et fablté des paramètres de ces modèles Détermnaton ex nhlo de ces paramètres?! Expérences en soluton! Modélsaton moléculare (Smulatons de dynamque moléculare) Modèles «gros grans»
4 E = total K r bonds. + j 0 < j DYNAMIQUE MOLÉCULAIRE Champ de force emprque Atomes «lés» : oscllateurs harmonques lasons / angles / angles dèdres ( r"r ) eq # + # + $ (( R * j R j angles K ( $"$ ) eq # 0 ' * " R* j * 3 * " 1 µ E / * )) +, 1 ( ) R j +, q q 1 j, 'R j 3 0 # # dhedrals V n [ 1+ cos( n% " &)] µ =! E Atomes «non lés» : Lennard Jones (répulson) Electrostatque Polarsaton
5 E = total K r bonds. + j 0 < j DYNAMIQUE MOLÉCULAIRE ( r"r ) eq # + # + $ (( R * j R j angles K ( $"$ ) eq # 0 ' * " R* j * 3 * " 1 µ E / * )) +, 1 Champ de force emprque Atomes «lés» : oscllateurs harmonques lasons / angles / angles dèdres ( ) R j +, q q 1 j, 'R j 3 0 # # dhedrals V n [ 1+ cos( n% " &)] µ =! E Atomes «non lés» : Lennard Jones (répulson) Electrostatque Polarsaton Indspensable pour les catons chargés (Lanthandes)
6 DYNAMIQUE MOLÉCULAIRE Intérêt : Etude de systèmes de grande talle Solutons Trajectores atomques en foncton du temps (agtaton thermque) Détermnaton des vtesses et postons de chaque partcule "" à un temps (t+!t) par ntégraton numérque à partr des forces qu s'exercent sur elle à un temps t. d r ( t) dt dv ( t) dt = = a ( t) = F m! 3 à 10 nm Proprétés dynamques Échantllonnage des conformatons Barrères energétques Proprétés statques (à partr les trajectores) Structures Energes! 1 à 50 ns
7 SOLUTIONS AQUEUSES CONCENTRÉES 0,5 molal 11,5 H O/Dy 3+ 0,9 molal 1,7 molal 3,1 molal 60 H O/Dy H O/Dy H O/Dy 3+ Dy 3+ & Nd 3+ / ClO 4, Cl & NO 3 Influence de la concentraton : Hydrataton du caton Hydrataton des anons Assocaton des sels de lanthandes(iii)
8 1) CHLORURES DE LANTHANIDES(III) Cl Dy 3+ Nd 3+ nd sphere 1 st sphere
9 ) NITRATES DE LANTHANIDES(III) NO Dy 3+ Nd 3+ 0,5 1 3 nd sphere 1 st sphere
10 BILAN SOLUTIONS CONCENTRÉES (DM) Comportement! dentque des Cl " et ClO 4 : pas d assocaton de 1 ere sphère avec Dy 3+ et Nd 3+ Présence d anons NO 3 dans la 1 ere sphère des catons :! Dy 3+ (à partr de mol/kg)! Nd 3+ à toutes les concentratons! Coordnaton des NO 3 de façon monodentate unquement Pas d nfluence de la concentraton sur les géométres! N HO / d(ln 3+,O HO ) / d(ln 3+,A ) Expérences en soluton?! UVVsble! SLRT! EXAFS
11 DONNÉES EXPÉRIMENTALES (1) EXAFS & SLRT " EXAFS au seul L III de Dy 3+ (C. Den Auwer) # Solutons : [DyCl 3 ] = 0,1 mol.l 1 / [DyCl 3 ] = 3,0 mol.l 1 EXAFS ampltude k 3!(k) A G 0,1 à 3 molal : Pas de modfcaton de la 1 ere sphère de coordnaton de Dy 3+ d(dy 3+,O) ne change pas : 8! 8 O Å k (Å 1 ) " SLRT (DPC / C. Mouln) # DyCl 3 & Dy(ClO 4 ) 3 (solutons) Pas d assocaton Dy 3+,Cl en 1 ere sphère, même à 3 molal DyCl 3 & Dy(CLO 4 ) 3 : 1 ere sphère de coordnaton de Dy 3+ non modfée à 3 molal! accord avec les smulatons
12 DONNÉES EXPÉRIMENTALES () UVVISIBLE " Spectro UVvsbleproche nfra rouge (A. Ruas, P. Mosy, L. Venault, M. Gugues) Dy 3+ Nd Pas de modfcaton de la bande d absorpton hypersensble Modfcaton Evoluton avec des la bandes hypersensbles concentraton en pour sel de NO NO 3 3 Pas Très d assocaton bon accord avec en 1les ere smulatons sphère pour de Dydynamque 3+, même à 3 molal Assocaton des NO moléculare 3 avec Nd 3+ $ avec la concentraton
13 BILAN SOLUTIONS CONCENTRÉES ClO 4 Assocaton et mode de coordnaton des ons NO 3? Cl NO molal 0.9 molal 1.7 molal 3.1 molal CEA PAGE 10 AVRIL 13 01
14 COORDINATION DES IONS NO 3 : 1) QUANTIQUE Chme quantque (Dobler, M.; Gulbaud, P.; Dedeu, A.; Wpff, G., New J. Chem.001, 5, (11), ) " Clusters Ln 3+ (NO 3 ) m (H O) n # Plus de monodentates quand n H O $ # #E mono/bdentate très fable # Plus de bdentates à la fn de la sére des Ln 3+ PAS DE SOLVANT EXPLICTE
15 COORDINATION DES IONS NO 3 : ) DM Smulatons en phase aqueuse : La 3+, Nd 3+, Eu 3+, Dy 3+, Lu 3+ monodentate Smulatons en phase organque (noctanol)? bdentate b / monodent. monodentate
16 COORDINATION DES IONS NO 3 : 3) PMF Calculs de potentels de forces moyennes : Échantllonnage des conformatons autour de postons d équlbres contrantes (Umbrella Samplng) Varaton de la dstance d(nd,n NO3 ) : coordonnée de réacton 0 ns!!g de réacton
17 COORDINATION DES IONS NO 3 : 3) PMF M. Duval, A. Ruas, L. Venault, P. Mosy and P. Gulbaud, Inorg.Chem. 49, 519 (010)!
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