THÈSE LE GRADE DE DOCTEUR ÈS SCIENCES PHYSIQUES

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1 THÈSE PRÉSENTÉE A L'UNIVERSITÉ DE METZ POUR OBTENIR LE GRADE DE DOCTEUR ÈS SCIENCES PHYSIQUES PAR Fuad EL HAJ HASSAN CONTRIBUTION A ~'ÉTUDE DES PROPRIÉTÉS ÉLECTRONIQUES ET STRUCTURALES DES COMPOSÉS A BASE DE BORE ET DE CUIVRE Sutenue le 07 juillet 2000 devant la Cmmissin d'examen I-I. Aurag Rapprteur (Prfesseur, Université de Sidi Bel-Abbès) (7. Demangeat Rapprteur irecteur de Recherche CNRS, Strasburg) 31. Hage-Hassan Rapprteur (Prfesseur, Université Libanaise) h.i. Certier Directeur de Thèse (Prfesseur, Université de Metz) "4 Zaeter C-encadreur (Prfesseur, Université Libanaise) A. Zaui C-encadreur cteur, Université de Trieste).i Hugel Examinateur (Prfesseur, Université de Metz)

2 A mes parents, A mes smrs et à mesfrères, A mn épuse Rima et à ntre bébé Mustapha Cte SM^ 0 ~ 1 ~ 1

3 Remerciements Le travail présenté dans ce mémire a été efectué dans le ca&e d'une cpératin entre le Labratire de Physique des Liquides et de l'université de Metz et le Labratire de Physique des de l'université libanaise, sus la directin cnjinte des prfesseurs Michel Certier, Directeur du LPLI de Metz, et Mhamed Zaeter, Chef du département de physique à l'université libanaise. Je tiens à leur rendre un respectueux hmmage pur leurs encuragements, la cnjiance, leur patience et l'aide qu'ils n'nt cessé de m'accrder tut au lng de ce travail. Qu'ils truvent ici l'expressin de ma prfnde recnnaissance. Je tiens également à exprimer ma plus vive recnnaissance au Dcteur Ali Zaui, chercheur asscié à l'université de Trieste. En tant que CO-encadreur, je le remercie pur sn suivi permanent, ses cnseils judicieux, ses grandes qualités humaines et le sutien qu 'il m 'a cnstamment apprté en me faisant prfiter de ses cmpétences et de sn enthusiasme. J'adresse mes sincères remerciements à Mnsieur le prfesseur H. Aurag, Recteur de l'université Sidi Bel Abbes, pur l'hnneur qu 'il m'a fait d'accepter d'être rapprteur de cette thèse. Je suis tut particulièrement sensible à l'hnneur que me fait Mnsieur C.Demangeat, Directeur de recherche CNRS: IPCMS- CNRS de Strasburg, en acceptant d'être rapprteur de ce travail. Que Mnsieur le prfesseur M. Hage-Hassan truve ici le témignage de ma prfnde gratitude pur avir bien vulu accepter d'être rapprteur de cette thèse. J'exprime mn prfnd respect et ma recnnaissance à Mnsieur le Prfesseur J. Hugel, qui a accepté de juger ce travail. J'adresse également mes remerciements à mes très chers M. Certier, A. Dandache, O. Pagès et à leurs familles pur leur chaleureux accueil et leur témignage de sympathie durant mn séjur à Metz.

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5 Plan Mdèle de Gracia et Chen Mdèle de Zaui Références II. LES PROPRIETES STRUCTURALES DE BN. BP. BAS ET BSb. EFFET DE LA PRESSION Intrductin IL1. Nitrure de bre BN II.2. Phsphure de bre BP Arséniure de bre BAS II.4. Antimniure de bre BSb Références III. LES PROPRIETES ELECTRONIQUES DES BORURES BN. BP. BAS ET BSb III.1. Structure de bandes et densité d'états OS) III Nitrure de bre BN III Phsphure de bre BP III Arséniure de bre BAS II Antimniure de bre BSb m.2. Densité de charge III Nitrure de bre BN III Phsphure de bre BP III Arséniure de bre BAS II Antimniure de bre BSb Références IV. LES HALOGENURES DE CUIVRE CuX (X=CI. Br. 1) Intrductin IV.1. Les paramètres du calcul W.2. Les prpriétés structurales IV.2.1. Chlrure cuivreux CuC IV.2.2. Brmure cuivreux CuBr

6 !'J P. ç x É s!'j è it (â Êt!t (r). Êt q2? tè - O I tt Fl r. 0 Or ê 3 P a r-t É c) À d Êt!t. v,. =' V) c. Ê) U) (,) \J Êt U) (n tâ td?' (? U2 F ô. æ Ft!t () rt) tjêëoooo HO\UtO\Or[..)- s ô a 5 l-l : Lt Fé TAJ Ë aé -t F,â\ v- zx ë?n t4?â FÉ UO (! Fg OF.t -.f Lt,,,! fr lrl F0 ^ ll s?a (t) Ê r^f ù' - êà VY ze t: *d ÔF É- tat c)0,i- FI w E ts i. Ll 5H I ô x - I X (+ ô :IE i xī D< - r È È ê Ê9 ê b,) Fg Fl rt r. 0 rl t.à FI n È r ê d <r2 È p D OQ ô x E z s P. fd. U) v) ë, a E. U) s I.)!'J rg E.. rt2. c) ë ij ç U' È ç x z x (,) FE rl! Èt CD.. u2 Et ê ai T D O r ê Fl Ê CD O È p p a c) x té Fl X ô x ô E n. < Ft v) Ë 55u)u)N)N)t9t..)N ÀHuJ{{\LhÀ ô ê 0

7 Intrductin Intrductin La physique des matériaux jue un rôle de plus en plus imprtant dans les applicatins technlgiques, et ce rôle ne fera que prgresser dans beaucup de dmaines. La cmpréhensin des prpriétés électrniques et structurales des métaux, alliages et semicnducteurs repse sur des interprétatins chérentes d'expériences variées. La chérence de ces interprétatins se fnde en dernier ressrt sur une représentatin crrecte de la structure électrnique de ces matériaux, dnt le cadre général est furni par la thérie des bandes. Les techniques de calcul de la structure électrnique mises au pint au curs des dernières décennies snt nmbreuses, et en particulier, les méthdes ab-initi qui snt devenues aujurd'hui un util de base pur le calcul des prpriétés électrniques et structurales des systèmes les plus cmplexes. Elle snt aussi un util de chix pur la prédictin de nuveaux matériaux, et elles nt parfis pu remplacer des expériences très cûteuses u même irréalisables en labratire. Les études ab-initi menées sur l'ensemble des matériaux existants snt nmbreuses, et nt dnné des résultats fiables en les cmparant avec les mesures expérimentales. Parmi ces méthdes ab-initi, la méthde des ndes planes augmentées linéarisées (FP-LAPW) est l'une des plus précises, actuellement, pur le calcul de la structure klectrnique des slides dans le cadre de la thérie de la fnctinnelle de la densité FT). Elle est semblable à la méthde APW avec tus les avantages de la méthde OPW pur traiter les semicnducteurs. Ainsi, la rapidité de calcul de la méthde FP-LAPW est impressinnante par rapprt aux autres méthdes de premier principe. Cette thèse à pur but de cntribuer à la déterminatin des prpriétés structurales et électrniques de matériaux à base de bre et de cuivre à liaisns tétraédriques en utilisant la méthde des ndes planes augmentées linéarisées (FP-LAPW). Nus avns étudié, en particulier, les nitrure, phsphure, arséniure et antimniure de bre, BN, BP, BAS et BSb de la famille des semicnducteurs III-V, ainsi que les prpriétés structurales et l'effet du désrdre dans l'alliage Cx(BN)i.x. En ce qui cncerne les halgénures de cuivre, la méthde FP-LAPW s'avère une des plus précises pur le calcul de la structure électrnique, cmpte tenu des difficultés liées à l'hybridatin des états 3d du cuivre avec les états p de l'halgène. Nus avns, en utre, étudié les prpriétés structurales et électrniques ainsi que le paramètre de désrdre (bwing) des alliages ternaires frmés à partir des halgénures de cuivre CuCl, CuBr et CUI. Le travail que nus présentns dans ce mémire cmprend plusieurs parties Dans le premier chapitre, nus rappelns le principe de la méthde FP-LAPW, ainsi que le calcul de la densité de charge électrnique et de l'inicité.

8 Intrductin Dans le secnd, nus effectuns une étude structurale (pas du réseau, mdule de rigidité et sa dérivée) des cmpsés à base de bre BN, BP, BAS et BSb à l'équilibre et sus l'effet d'une pressin hydrstatique. Nus déterminns, à partir de la structure blende intiale, la nuvelle structure cristallgraphique la plus prbable. Dans le trisième chapitre, nus calculns les prpriétés électrniques (structure de bandes, densité d'états et densité de charge) de BN, BP, BAS et BSb et les effets de la pressin hydrstatique sur ces cmpsés. Le quatrième chapitre est cnsacré à l'étude des halgénures cuivreux CuC1, CuBr et CUI. Les études snt de même nature que précédemment. Nus calculns les prpriétés structurales (pas du réseau, mdule de rigidité et sa dérivée) ainsi que les cnstantes élastiques, les masses effectives, 17inicité et les prpriétés électrniques pur chacun de ces cmpsés. Enfin, le dernier chapitre est dédié aux calculs des prpriétés physiques et à la stabilité (paramètres de désrdre) des alliages de bre Cx(BN)l-x et de cuivre CUC~~B~~.~, CuClXI1., et CuBrXI1., par la méthde de Zunger.

9 La méthde de calcul des ndes planes augmentées linéarisées (FP-LAPW) Chapitre I La méthde de calcul des ndes planes augmentées 1 mearisées (FP-LAP W)

10 La méthde de calcul des ndes planes augmentées linéarisées (icplapw) 1.1. Equatin de Schrdinger à un électrn Harniltnien exact du cristal Les slides snt cnstitués par une assciatin de particules élémentaires : Les ins et les électrns. Le prblème thérique fndamental de la physique des slides est de cmprendre l'rganisatin intime de ces particules à l'rigine de leurs prpriétés. Mais dans ce cas, la mécanique classique s'avère être insufisante et il faut faire appel à la mécanique quantique dnt la base est la réslutin de l'équatin de Schrdinger : Le prblème général peut être psé sus la frme d'une équatin du muvement de tutes les particules présentes dans le cristal. L'hamiltnien exact du cristal (nn relativiste) résulte de la présence des frces électrstatiques d'interactin : Répulsin u attractin suivant la charge des particules (ins, électrns). T, est l'énergie cinétique des nyaux, VM l'énergie ptentielle d'interactin entre les nyaux, Vne l'énergie ptentielle d'attractin nyaux-électrns, V, l'énergie ptentielle de répulsin entre les électrns et Te l'énergie cinétique des électrns. crps. La slutin de l'équatin (1.1) avec HtObi cnduit à la réslutin d'un prblème à N Apprximatin de Brn-Oppenheimer Les diverses méthdes de calcul de la structure de bandes électrniques des matériaux à l'état slide mises au pint au curs des dernières décennies repsent sur un certain nmbre d'apprximatins. Suivant Brn et Oppenheimer [l], n cmmence par négliger le muvement des nyaux par rapprt à celui des électrns et l'n ne prend en cmpte que celui des électrns dans le réseau rigide péridique des ptentiels nucléaires. On néglige ainsi l'énergie cinétique Tn des nyaux et l'énergie ptentielle nyaux-nyaux devient une cnstante qu'n peut chisir cmme la nuvelle rigine des énergies. L'apprximatin de Brn-Oppenheimer est qualifiée d'adiabatique car elle cnsiste à séparer le prblème électrnique de celui des vibratins du réseau. On purra tujurs intrduire ultérieurement T, et VM pur abrder le prblème des vibratins du réseau (phnns) mais en suppsant qu'il n'y a pas d'échange d'énergie entre le système électrnique d'une part et les mdes de vibratin d'autre part.

11 La méthde de calcul des ndes ~lanes augmentées linéarisées PP-LAPW) Apprximatin des électrns libres (Hartree) L'apprximatin de Hartree [2] cnsiste à chercher les fnctins prpres de H sus la frme apprchée : Cette apprximatin est basée sur l'hypthèse d'électrns libres ce qui revient à ne pas tenir cmpte des interactins entre les électrns et des états de spin. Ceci a deux cnséquences imprtantes : - La répulsin culmbienne ttale Vee du système électrnique est surestimée. - Le principe d'exclusin de Pauli n'est pas pris en cmpte. Cette secnde cnséquence étant plus grave que la première, l'apprximatin de ({Hartree- Fck» [3] a été intrduite pur prendre en cmpte le spin des électrns pur la réslutin de l'équatin de Schrdinger. L'énergie myenne électrnique est btenue par rninimalisatin de l'pérateur hamiltnien par la méthde variatinnelle: Le calcul variatinnel mntre que chaque fnctin d'nde yi(r) dit, pur rendre minimale l'énergie myenne (H), être elle-même slutin d'une équatin différentielle du secnd rdre qui a la frme d'une équatin de Schrdinger à une particule. Dans la suite du texte, nus utiliserns les unités atmique fi2=2m=e2/2=i) avec la crrespndance I u.a. de langueur = A et i Ry= el? Le premier terme ptentiel ~(r) de cette équatin est issu directement du hamiltnien H. Il représente l'interactin culmbienne de l'électrn avec tus les nyaux du cristal, et il pssède la péridicité du réseau de Bravais. Le secnd terme ptentiel de l'équatin (1.6)' ~,(r), appelé ptentiel myen autchérent représente la répulsin culmbienne exercée sur l'électrn i par tus les autres électrns jfi, chacun étant dans sn état yj : avec, pur densité électrnique au pint r'

12 La méthde de calcul des ndes ~lanes au~mentées linéarisées CP-LAPW) P.C'>= z l~j(r~j' jti Il existe N équatins de la frme (1.6) (une pur chaque électrn), tutes différentes et cuplées entre elles par les différents ptentiels ~(r). Le calcul est dnc sans slutin en pratique si l'n ne prcède pas à des apprximatins supplémentaires. Par cnséquent, il faut résudre l'équatin par apprximatins successives, jusqu'à ce qu'il y ait aut-chérence des slutins truvées. On distingue essentiellement tris grupes de méthdes pur la réslutin de l'équatin de Schrdinger. - Les méthdes basées sur une cmbinaisn linéaire d'rbitales atmiques (LCAO) [4-61, utilisables, par exemple, pur les bandes «d» des métaux de transitin. - Les méthdes dérivées des ndes planes rthgnalisées (OPW) [6,7] mieux adaptées aux bandes de cnductin de caractère s-p» des métaux simples. - Les méthdes cellulaires du type ndes planes augmentées (APW) [8] et la méthde de la fnctin de Green de Krringa, Khn et Rstker &KR) [9-111 applicables à une plus grande variété de matériaux. Les méthdes linéarisées mises au pint par Andersen [12] : Ondes planes augmentées linéarisées (LAPW) et rbitales «muffin-tin» linéarisées (LMTO), permettent de gagner plusieurs rdres de grandeur dans les temps de calcul Thérie de la fnctinnelle de la densité FT) Le frmalisme de la thérie de la fnctinnelle de la densité FT) est basé sur le thérème de Hhenberg et Khn [13]. L'hamiltnien d'un système de N électrns qui se déplacent dans un ptentiel extérieur fixe V,& est dnné par : ù T est l'énergie cinétique, U la répulsin culmbienne électrn-électrn et V l'interactin avec le ptentiel extérieur. Premièrement, Hhenberg et Khn nt mntré que le ptentiel extérieur est rigureusement représenté par une fnctinnelle de l'état fndamental de la densité électrnique p(r), dnc la fnctinnelle de l'énergie s'exprime en fnctin de p(r). Sit, en tenant cmpte de l'apprximatin de Hartree

13 La méthde de calcul des ndes ~lanes augmentées linéarisées RP-LAPW) G[p] est une fnctinnelle qu'n définira par la suite. Elle représente l'énergie cinétique plus la différence entre l'énergie d'interactin vraie et celle dnnée par le terme d'interactin de Hartree. Les fnctinnelles de la densité électrnique F[p] et G[p] snt valables quelque sit la frme du ptentiel extérieur et le nmbre d'électrns. Deuxièmement, Hhenberg et Khn mntrent que la densité vraie de l'état fndamental est la densité qui minimise F[p]. Par cnséquent, si la fnctinnelle universelle est cnnue, alrs, il sera relativement facile d'utiliser ce principe variatinnel pur déterminer l'énergie fndamentale et la densité électrnique pur un ptentiel extérieur dnné. Malheureusement, le thérème de Hhenberg et Khn ne dnne aucune indicatin de la frme de F[p]. Il est utile de nter que ce thérème s'applique également en l'absence d'interactin entre les électrns. Dnc, l'équatin de Schrdinger est : ù la densité est dnnée par une smme sur l'ensemble des rbitales ccupées : Khn et Sham [14] nt écrit la densité électrnique cmme étant la smme des densités des particules libres, et nt utilisé la prpriété variatinnelle pur btenir une descriptin de la déterminatin de l'énergie de l'état fndamental et de la densité dnnant la fnctinnelle Ex&]. Par suite, G[p] est de la frme : ù T, est l'énergie cinétique d'une particule libre et Ex&] une fnctinnelle de l'échange et de la crrélatin. Nus avns ainsi islé deux termes : Le terme de Hartree dans l'équatin (1.11) et celui de l'énergie cinétique dans l'équatin (1.15)' qui, tus les deux juent un rôle imprtant dans la descriptin des états des électrns libres. Ces termes snt vraisemblablement les plus imprtants dans le traitement de l'interactin des électrns. La différence entre l'énergie

14 La méthde de calcul des ndes planes augmentées linéarisées (FP-IAPW) cinétique réelle et celle des particules libres ainsi que la différence entre l'énergie d'interactin réelle et celle de Hartree snt prises en cmpte dans la fnctinnelle de l'énergie Exc[pI. L'apprximatin de la densité lcale (LDA) cnsiste à écrire ce qui est exact si les densités varient lentement. Le terme d'échange et de crrélatin ~,,(p) est apprché par une fnctin lcale de la densité qui reprduit habituellement l'énergie cnnue du gaz électrnique dnt la distributin est suppsée unifrme. L'efficacité de cette apprximatin est apparue à partir des années 1970 avec les travaux de Zunger et Freeman [15], ainsi que ceux de Mruzzi et al. [16]. Il existe à présent d'excellents uvrages sur le sujet (Lundqvist et March [17], Callaway et March[18], Dreizler et Prvincia [19], Parr et Yang [20]). La fnctinnelle de l'énergie s'écrit désrmais sus la frme : (W. La recherche de la valeur minimale de la densité cnduit aux équatins de Khn-Sham ù Vxc(p(r)) est le ptentiel pur l'échange et la crrélatin L'énergie d'échange et de crrélatin E,,[p] est écrite avec l'apprximatin de la densité lcale (LDA) sus la frme : et ù pxc est la partie d'échange et de crrélatin du ptentiel chimique dans un gaz d'électrns libres de densité p(r). Les estimatins les plus utilisées de e,,(p) et pxc nt été dnnées par Hedin et Lundqvist [2 11. L'interactin répulsive entre les électrns du métal crée autur de chacun d'eux un tru de crrélatin dans la distributin de charge électrnique. L'électrn et sn tru frment une quasi-particule indépendante qui peut être traitée dans le cadre de la thérie de la fnctinnelle de la densité FT). Il existe plusieurs apprximatins de cette thérie, qui traitent l'effet de crrélatin et d'échange entre les électrns par un ptentiel lcal V,,(p(r)) dépendant de la densité de charge électrnique ttale au pint cnsidéré. Les ptentiels

15 La méthde de calcul des ndes planes augmentées linéarisées (FP-LAP W) utilisés par Slater [22], Gaspar [23] et Khn & Sham [14] nt dnné naissance à ce qu'n appelle l'apprximatin X, ù a est une cnstante ajustable, qui vaut 1 pur le ptentiel de Slater et 213 pur le ptentiel de Khn-Sham. Pur la plupart des métaux, les valeurs de a dnnant des résultats cmpatibles avec les mesures expérimentales snt cmprises dans l'intervalle [2/3, 11. Plus récemment, à partir de l'étude du gaz d'électrns en interactin, Hedin et Lundqvist [21] nt btenu un ptentiel d'échange et de crrélatin ù 3d2 est remplacé par une fnctin B de la densité p(r) sans paramètre ajustable : avec -xrs = - 3 p(r) Ce ptentiel a été par la suite étendu au cas des métaux magnétiques par vn Barth et Hedin [24] puis par Mruzzi [16]. Une autre apprximatin très intéressante en LDA est l'apprximatin du gradient généralisé (GGA) [28]. Dans cette apprximatin, une expressin similaire à l'équatin (1.21) est utilisée, mais avec ex&) remplacé par une fnctin lcale de la densité et de la grandeur de sn gradient, 6, (p, lvpl). La lgique vudrait que l'n utilise une meilleure descriptin de l'énergie EX, ce qui a été réalisé par différents auteurs (Langreth et Perdew [53], Langreth et Mehl [54], Becke [55], Perdew et al [56] et les références inclues). Les rbitales de KS snt décrites par : ù +i (k, r) snt les fnctins de base et les Cji les cefficients du dévelppement.

16 La méthde de calcul des ndes lanes augmentées linéarisées FP-LAPW) La réslutin des équatins de KS pur les pints de symétrie dans la première zne de Brilluin permet de simplifier les calculs. La réslutin des équatins de KS se fait alrs d'une manière itérative en utilisant un cycle d'itératins aut-chérent illustré par l'rganigramme de la figure (1.1). On cmmence par injecter la densité de charge initiale pin pur diagnaliser l'équatin séculaire : (H- cis)=o (H représente la matrice hamiltnienne et S la matrice de recuvrement). Ensuite, la nuvelle densité de charge peut est cnstruite avec les vecteurs prpres de l'équatin séculaire en utilisant la densité de charge ttale qui peut être btenue par une smmatin sur tutes les rbitales ccupées (1.14). Si les calculs ne cncrdent pas, n mélange les deux densités de charge p, et p,t de la manière suivante : i représente la ieme itératin et a un paramètre de mixage. Ainsi la prcédure itérative peut être pursuivie jusqu'à ce que la cnvergence sit réalisée. 1 pm+pmt Calculer V(r) i 7 Résudre les équatins KS 1 * Déterminer EF 1... d 4 Calculer p ~ j J- Accrd? /-, Calculer i Figure (1.1) : Diagramme de la thérie de la fnctinnelle de la densité FT).

17 La méthde de calcul des ndes planes augmentées linéarisées (FP-LAPW) 1.3. La méthde des ndes planes augmentées linéarisées (FP- LAPW) La méthde LAPW (linearized augmented plane wave), dévelppée par Andersen [12], est fndamentalement une améliratin de la méthde dite des ndes planes augmentées (APW) élabrée par Slater [8] [29] (Les détails de cette méthde peuvent être truvés dans le livre de Lucks [30]). Une nuvelle technique pur résudre l'équatin de Pissn [73] à été ajutée à la méthde LAPW pur que nus puissins traiter l'absrptin mléculaire sur les surfaces. Ainsi La méthde LAPW, qui assure la cntinuité du ptentiel à la surface de la sphère «muffïn-tin» MT, dévelppe le ptentiel sus la frme suivante : ~(r) = em i C vem c vke" K (r)yem (r) à l'int érieur de la sphère à l'extérieur de la sphère ce qui est à l'rigine du nm de la méthde FP-LAPW full-ptential LAPW». Ainsi, avant de décrire la méthde FP-LAPW, nus rappellerns les bases de la méthde MW La méthde APW Slater expse la méthde APW (augmented plane wave) dans sn article [8]. Au visinage d'un nyau atmique, le ptentiel et les fnctins d'nde snt de la frme «MufJin- Tin» (MT) présentant une symétrie sphérique à l'intérieur de la sphère MT de rayn &. Entre les atmes le ptentiel et les fnctins d'nde peuvent être cnsidérés cmme étant lisses. En cnséquence, les fnctins d'nde du cristal snt dévelppées dans des bases différentes seln la régin cnsidérée : Slutins radiales de l'équatin de Schrdinger à l'intérieur de la sphère MT et ndes planes dans la régin interstitielle (Figure 1.2). Figure (1.2) : Ptentiel ((Mufln-Tin»

18 La méthde de calcul des ndes planes augmentées linéarisées (FP-LAPW) Alrs la fnctin est de la frme : ù R, représente le rayn de la sphère MT, B le vlume de la cellule, CG et Pil, les cefficients du dévelppement en harmniques sphériques Ylm. La fnctin U,(r) est une slutin régulière de l'équatin de Schrdinger pur la partie radiale qui s'écrit sus la frme : V(r) représente le ptentiel Muffin-Tin et El l'énergie de linéarisatin. Les fnctins radiales définies par (1.28) snt rthgnales à tut état prpre du cœur. Cet rthgnalité disparaît en limite de sphère [12] cmme le mntre l'équatin de Schrdinger suivante : ù U1 et U2 snt des slutins radiales pur les énergies El et E2. Le recuvrement étant cnstruit en utilisant l'équatin (1.29) et en l'intégrant par parties. Slater justifie le chix particulier de ces fnctins en ntant que les ndes planes snt des slutins de l'équatin de Schrdinger lrsque le ptentiel est cnstant. Quant aux fnctins radiales, elles snt des slutins dans le cas d'un ptentiel sphérique, lrsque El est une valeur prpre. Cette apprximatin est très bnne pur les matériaux à structure cubique à faces centrées, et de mins en mins satisfaisante avec la diminutin de symétrie du matériau. Pur assurer la cntinuité de la fnctin $(r) à la surface de la sphère MT, les cefficients &, divent être dévelppés en fnctin des cefficients CG des ndes planes existantes dans les régins interstitielles. Ainsi, après quelques calculs algébriques, nus truvns que : L'rigine est prise au centre de la sphère, et les cefficients Ai, snt déterminés à partir de ceux des ndes planes CG. Les paramètres d'énergie EL snt appelés les cefficients variatinnels de la méthde APW. Les fnctins individuelles, étiquetées par G deviennent

19 La méthde de calcul des ndes planes augmentées linéarisdes (FP-LAPW) ainsi cmpatibles avec les fnctins radiales dans les sphères, et n btient alrs des ndes planes augmentées (APWs). Les fnctins APWs snt des slutins de l'équatin de Schr6dinger dans les sphères, mais seulement pur l'énergie El. En cnséquence, l'énergie El dit être égale à celle de la bande d'indice G. Ceci signifie que les bandes d'énergie (pur un pint k) ne peuvent pas être btenues par une simple diagnalisatin, et qu'il est nécessaire de traiter le déterminant séculaire cmme une fnctin de l'énergie. La méthde APW, ainsi cnstruite, présente quelques dificultés liées à la fnctin u,(r,) qui apparaît au dénminateur de l'équatin (1.30). En effet, suivant la valeur du paramètre El, la valeur de U, (R,) peut devenir nulle à la surface de la sphère MT, entraînant une séparatin des fnctins radiales par rapprt aux fnctins d'nde plane. Afin de surmnter ce prblème plusieurs mdificatins à la méthde APW nt été apprtées, ntamment celles prpsées par Kelling [3 11 et par Andersen [12]. La mdificatin cnsiste à représenter la fnctin d'nde 4(r) à l'intérieur des sphères par une cmbinaisn linéaire des fnctins radiales U, (r) et de leurs dérivées par rapprt à l'énergie ~(r), dnnant ainsi naissance à la méthde FP-LAPW Principe de la méthde FP-LAPW Dans la méthde FP-LAPW, les fnctins de base dans les sphères MT snt des cmbinaisns linéaires des fnctins radiales U, (r)~,(r) et de leurs dérivées U,Y~,,, (r) par rapprt à l'énergie. Les fnctins U, snt définies cmme dans la méthde APW (1.28) et la fnctin U, (r)~, (r) dit satisfaire la cnditin suivante : Dans le cas nn relativiste, ces fnctins radiales U, et Ù, assurent, à la surface de la sphère MT, la cntinuité avec les ndes planes de l'extérieur. Alrs, les fnctins d'nde ainsi augmentées deviennent les fnctins de base (LAPWs) de la méthde FP-LAPW : ù les cefficients BI, crrespndent a la fnctin U, et snt de même nature que les cefficients km. Les fnctins LAPWs snt des ndes planes uniquement dans les znes interstitielles cmme dans la méthde APW. A l'intérieur des sphères, les fnctins LAPWs

20 La méthde de calcul des ndes planes augmentées linéarisées (FP-LAPW) snt mieux adaptées que les fnctins APWs. En effet, si El diffère un peu de l'énergie de bande E, une cmbinaisn linéaire reprduira mieux la fnctin radiale que les fnctins APWs. Par cnséquent, la fnctin U, peut être dévelppée en fnctin de sa dérivée U, et de l'énergie El. ù ~((E-E,)~) représente l'erreur quadratique énergétique. La méthde FP-LAPW assure ainsi la cntinuité de la fnctin d'nde à la surface de la sphère MT. Mais, avec cette prcédure, les calculs perdent en précisin, par rapprt à la méthde APW qui reprduit, elle, les fnctins d'nde très crrectement, tandis que la méthde FP-LAPW entraîne une erreur sur les fnctins d'nde de l'rdre de (E-El)2 et une autre sur les énergies de bandes de l'rdre de (E-~1)~. Malgré cet rdre d'erreur, les fnctins LAPWs frment une bnne base qui permet, avec un seul El, d'btenir tutes les bandes de valence dans une grande régin d'énergie. Lrsque cela n'est pas pssible, n peut généralement diviser en deux parties la fenêtre énergétique, ce qui est une grande simplificatin par rapprt à la méthde APW. En général, si U, est égale à zér à la surface de la sphère, sa dérivée U, sera différente de zér. Par cnséquent, le prblème de la cntinuité à la surface de la sphère MT ne se psera pas dans la méthde FL-LAPW. Takeda et Kubler [32] nt prpsé une généralisatin de la méthde LAPW dans laquelle N fnctins radiales et leurs (N-1) dérivées snt utilisées. Chaque fnctin radiale pssédant sn prpre paramètre Es de srte que l'erreur liée à la linéarisatin sit évitée. On retruve la méthde FP-LAPW standard pur N=2 et El, prche de En, tandis que pur N>2 les erreurs peuvent être diminuées. Malheureusement, l'utilisatin de dérivées d'rdre élevé pur assurer la cnvergence nécessite un temps de calcul beaucup plus grand que dans la méthde FP-LAPW standard. Singh [33] a mdifié cette apprche en ajutant des rbitales lcales à la base sans augmenter l'énergie de cutff des ndes planes Les rôles des énergies de linéarisatin (El) Les fnctins U, et U, snt rthgnales à n'imprte quel état de cœur strictement limité à la sphère MT. Mais cette cnditin n'est satisfaite que dans le cas ù il n'y a pas d'états de cœur avec le même 1, et, par cnséquent, n prend le risque de cnfndre les états de semi-cœur avec les états de valence. Ce prblème n'est pas traité par la méthde APW, alrs que la nn rthgnalité de quelques états de cœur dans la méthde FP-LAPW exige un chix délicat de El. Dans ce cas, n ne peut pas effectuer le calcul sans mdifier El. La slutin idéale dans de tels cas est d'utiliser un dévelppement en rbitales lcales. Cependant, cette ptin n'est pas dispnible dans tus les prgrammes, et, dans ce cas, n dit chisir un rayn de la sphère le plus grand pssible. Finalement, il faut remarquer que les divers El devraient être définis indépendamment les uns des autres. Les bandes d'énergie nt des rbitales différentes. Pur un calcul précis de

21 La méthde de calcul des ndes planes augmentées linéarisées (FP-LAPW) la structure électrnique, El dit être chisi le plus prche pssible de l'énergie de la bande si la bande a le même Z Cnstructin des fnctins radiales Les fnctins de base de la méthde FP-LAPW snt des ndes planes dans la zne interstitielle. Elles snt dévelppées sus la frme de fnctins radiales numériques à l'intérieur des sphères MT à cnditin que les fnctins de base et leurs dérivées sient cntinues à la surface de la sphère MT. Ainsi, la cnstructin des fnctins de base de la méthde FP-LAPW revient à déterminer : - Les fnctins radiales U, (r) et leurs dérivées par rapprt à l'énergie U, (r). - Les cefficients alm et bh qui satisfnt aux cnditins aux limites. Les cnditins aux limites furnissent un myen simple pur la déterminatin du cutff du mment angulaire lm, et pur la représentatin du cutff Gmx des ndes planes dans la sphère de MT pur un rayn K. Une stratégie raisnnable cnsiste à chisir ces cutff, tels que %Gm=lm, ce qui est réalisé en pratique puisque la cnvergence des calculs de FP- LAPW est assurée pur &Gm cmpris entre 7 et Les fnctins radiales nn relativistes Dans le cas nn relativiste, les fnctins radiales ~,(r) snt des slutins de l'équatin de Schr6dinger avec un ptentiel sphérique et pur une énergie de linéarisatin El. ù V(r) est la cmpsante sphérique du ptentiel dans la sphère MT pur 1 = O. La cnditin aux limites ru, (O) = O ayant été appliquée. La dérivée par rapprt à l'énergie El est : Les slutins radiales divent être nrmalisées dans la sphère MT.

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