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1 Interction d échnge H = H 0 +V(r!! r! ) H ne dépend ps explicitement du spin mis uniquement des vrile sptiles H = E S symétrique sptil (s=0) H! S = E T! S nti-symétrique sptil (s=) priori: E S! E T donc un étt de spin v être fvorisé H ne dépend ps du spin mis l énergie des étts à électrons dépend des étts de spin à cuse de l nti-symétristion de l fonction d onde (Puli) Peut-on construire un Hmiltonien effectif fisnt pprître explicitement les spin?
2 Hmiltonien d Heisenerg on cherche un Hmitonien effectif vec pour énergies propres E T si s= et E S si s=0 H = E S( )+ E T S S = s(s +) s =! S H! S s = = E T s = 0! S H! S s = 0 = E S en fonction de S et S : S = (S! + S! ) = S + S + S!.S! = 3 + S!.S! H = " E ( S! S!.S! )+ E T ( 3 + S!.S! % ) # $ & ' =!(E! E )S T.S! + (3E T! E S ) Hmiltonien d Heisenerg J: constnte d échnge H =!JS!.S! J = E S! E T J>0: lignement ferro J<0 lignement ntiferro (plus correctement triplet s= / singulet s=0) l interction ne concerne que l prtie spin du moment mgnétique! (ps l contriution oritle)
3 Echnge inter-tomique: Heitler-London molécule de H : électrons et oritles et H = H + H + H ' r r oritles non-perturées à électron H =! H ' = V(r )+V(r )+V(r ) R H =! e-e e ème proton fonction d ondes à électrons! =! " 6 étts possiles: oritl spin Digonlistion de H sur se de 4 étts: pprox. Heitler-London (ps de doule occuption) se oritle ( étts) nti-sym. électron () sur tome () = #$ " = #$ + 3 étts étt couteux énergétiquement (suf à file séprtion) électron () sur tome () sym.
4 Echnge inter-tomique: Heitler-London H = H + H + H ' H ' = V(r )+V(r )+V(r ) clcul de E T r R r = #$ " = #$ + H =! H =! = = H = #$ " H #$ " = #$ " (H + H )#$ " + #$ " H '#$ " () () termes digonux termes croisés () " # H + H + H + H! H + H! H + H $ % =! +!! H + H =! +!! (! +! ) = (! +! )(! L ) L : recouvrement des oritles L = =! 0 L se non-orthogonle
5 Echnge inter-tomique: Heitler-London H = H + H + H ' H ' = V(r )+V(r )+V(r ) clcul de E T r R r = #$ " = #$ + H =! H =! = = H = #$ " H #$ " = #$ " (H + H )#$ " + #$ " H '#$ " () () termes digonux: V termes croisés: X () H ' + H '! H '! H ' = V! X V = H ' =! H '! (r )! (r ) d 3 r d 3 r terme de Coulom direct X = H ' =!! (r )! (r )H '! (r )! (r )d 3 r d 3 r terme de Coulom d échnge
6 Echnge inter-tomique: Heitler-London H = (! +! )(" L )+ V " X H = (! +! )(+ L )+ V + X = #$ " = #$ + normlistion des étts = "# + $ % "# + $ % = + L = #$ " #$ " = " L clculs de énergie E S et E T E T = H = (! +! )(" L )+ V " X (" L ) E S = H = (! +! )(+ L )+ V + X (+ L ) E T E S oritle s (e -r/ 0 ) J HL <0 ntiferro. H =!JS! S! J = E S! E T = (! L )(V + X)! (+ L )(V! X) = X! L V! L 4! L 4 J purement coulomien (0. ev ou 000K) J = X!VL V (Coulom direct), X (échnge) et L (recouvrement)! L 4 dépendent de l distnce - (recouvrement)
7 Echnge intr-tomique Règle de Hund: lignement ferro. sur les couches s, p, d, f.. origine physique? échnge Modèle de l tome d He: tome à électrons H = H + H + e 4!" 0 r oritles non-perturés à électron sur le même tome donc orthogonles! H =! L = = = 0 H =! J = X!VL! L 4 l digonlistion de H est identique u cs de inter-tomique: ps de doule occuption X =! d 3 r d 3 r J Hund = X X (intr-tomique) est toujours positif donc J>0 Ferro/triplet J = E S! E T e 4!" 0 r! " r!! (r! )! (r! )! (r! )! (r! )! = d 3 r d 3 r d 3 k e! 0 k eik(r!r! ) " "! (r! )! (r! )! (r! )! (r! ) = " d 3 r " d 3 k e! 0 k eik! (r! )! (r! ) # 0 *! r!
8 Oritles moléculires H + : prolème à électron ps d interction e-e H = H 0 +V +V V +V =! e! e r R r! 0 =! =! 4!" 0 r! 4!" 0 r! étt propres de H: c.l. des oritles tomiques (étts à électron)! + = (+ L)!" + # $ L =! 0! % = (+ L)!" % # $ E ± =! + H! + = H + H ± H (+ L) électron déloclisé sur les deux oritles: oritles moléculires H = H 0 +V + V =! 0 +" H = H +V + V =! 0 L + " terme de «sut» E ± =! 0 +" ± (! 0 L + #) + L!E = (L! 0 + ") + L = t + L t: déloclistion ΔΕ «nti-linte» «linte»
9 Oritles moléculires Étpe suivnte: H + + électron construction des étts à électrons sur l se des oritles moléculires 3 étts singulets =! # S $ " + =! # S $ " + " " " + =! # S $ " " + " " % & " " % & " + % & +! + =! % = ΔΕ (+ L) (+ L) «nti-linte» «linte»!" + # $!" % # $ 3 étts triplets =! # T $ " + " " " " " " + % & étts si ps d interction e-e: fondmentl singulet électrons déloclisés -
10 Oritles moléculires Effet de l interction e-e! + = étt fondmentl sns interction t! % = (+ L) (+ L)!" + # $!" % # $ =! # S $ " " " " % & = + " " (+ L) oritles moléculires oritles tomiques OM! HL " t + U étts à doule occuption étts Heitler-London t = H 0 +V +V (très schémtiquement) énergie U = V ee U>>t: régime de Heitler-London U<<t: régime des oritles moléculires U/t digrmme de H OM HL
11 Résumé de l échnge Modèle de Heitler-London prédit: triplet pour l échnge intr-tomique (orthogonl ) singulet pour l échnge inter-tomique (recouvrement d oritles identiques) Prolème à file séprtion: prendre en compte les termes de sut HL ne prend ps de compte le gin d énergie lié à l déloclistion électronique prise en compte de étts à doule occuption dns HL: échnge cinétique (DM) compétition loclistion/déloclistion: thème centrl Trnsition isolnt métl de Mott Hmiltonien de Hurd H =!t" c + i c i+! +U n # $ i n i i,! " t >>U i t <<U métl isolnt
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