Conductivité thermique effective de composites chargés de sphères conductrices creuses en contact imparfait avec la matrice isolante

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1 Conductivité thermique effective de composites chrgés de sphères conductrices creuses en contct imprfit vec l mtrice isolnte Antonio BOUTROS, Bertrnd GARNIER *, lorin DANES, Abderrhim BOUDENNE 2, Lurent IBOS 2, Boudjem AGOUDJIL 2 Lbortoire de Thermocinétique, Ecole Polytechnique de l Université de Nntes Rue C. Puc - BP Nntes cedex 0 2 Centre d Etude et de Recherche en Thermique, Environnement et Systèmes (CERTES)- EA 48 Université Pris 2 Vl de Mrne-6, venue du Générl de Gulle Créteil cedex * (uteur correspondnt : bertrnd.grnier@univ-nntes.fr) Résumé - L objectif de ce trvil est d étudier l intérêt de l usge de prticules conductrices creuses pour méliorer les trnsferts thermiques u sein des composites à mtrice polymère. En utilisnt des grndeurs réduites, une simultion pr éléments finis des chmps de tempérture dns une cellule élémentire D permis de clculer l conductivité effective trnsversle du composite en fonction de qutre prmètres dimensionnés, liés à : l résistnce de contct prticule/mtrice, l distnce entre les prticules, le rpport de conductivité thermique entre les deux phses insi que l épisseur de l proi des prticules creuses. Nomenclture ryon de l sphère, m S, T tempértures b huteur de l cellule élémentire, m Symboles grecs B distnce réduite entre 2 sphères λ conductivité thermique, W.m -.K - C résistnce de contct réduite ϕ tux volumique de chrge D conductivité mtrice/conductivité chrge θ, τ tempértures, K E conductivité effective/conductivité mtrice Indices et exposnts épisseur reltive de l proi des prticules m mtrice G msse vol. chrge/msse vol. mtrice f chrge r c résistnce de contct, m 2.K.W - eff effective (composite). Introduction L jout de prticules conductrices de chleur permet d ugmenter notblement l conductivité thermique des polymères []. Pr rpport u métl, ce type de mtériu offre l vntge de pouvoir fbriquer à moindre coût des pièces complexes, d voir une msse volumique plus fible et de pouvoir moduler l conductivité électrique selon les pplictions (boitiers de btteries électriques ou électroniques, moule composite, éléments du circuit de refroidissement ou d ir chud dns les véhicules,.). Dns les trvux de l littérture, les prticules métlliques de type bille, plquette, fibre sont générlement utilisées. Elles constituent un bon compromis entre conductivité effective et coût du composite. Cependnt les tux de chrges nécessires pour voir des ugmenttions importntes de conductivité effective sont de l ordre plusieurs dizines de %. L réduction du tux de chrge tout en mintennt l ugmenttion de conductivité effective est un élément importnt pour conserver un des vntges des polymères que représente leur fible densité. Les prticules métlliques creuses semblent d excellentes cndidtes pour relever ce défi.

2 L objectif du présent trvil est, dns un premier temps, d étudier à l ide d une modélistion numérique D, l effet de l réduction de l épisseur des prois des prticules métlliques creuses sur l conductivité effective E des composites. Cette étude est rélisée en fonction d utres fcteurs liés à l microstructure du composite et ux crctéristiques thermiques du composite. Afin de simplifier les clculs sns limiter l portée des trvux, nous vons considéré un composite à deux phses vec une mtrice continue remplie uniformément d inclusions sphériques de même dimètre. Pour obtenir une conductivité E reltivement importnte, on choisi des inclusions à conductivité u moins 0 fois supérieure à celle de l mtrice insi qu une couche de polymère (entre deux sphères successives) de fible épisseur (typiquement 0 fois inférieure u dimètre de l inclusion). Dns un second temps, les clculs effectués sont comprés à de nouveux essis expérimentux rélisés vec des prticules sphériques creuses incorporées dns une mtrice thermodurcissble. Une comprison est églement proposée vec des résultts obtenus dns un précédent trvil [2] vec des prticules constituées de sphères isolntes métllisées incorporées dns une résine thermoplstique. 2. Modélistion de l conductivité effective 2.. Cellule élémentire et grndeurs réduites On privilégié une méthode numérique de type éléments finis pour le clcul de l conductivité effective E cr les modèles clssiques de prédiction de l conductivité effective sont peu dptés ux composites lorsque leur conductivité devient plus de fois supérieure à celle de l mtrice []. L étude numerique effectuée est similire à celle rélisée dns un trvil précédent vec des prticules sphériques pleines. Pour plus de détil sur les hypothèses simplifictrices et sur le clcul de l conductivité effective, on se réfèrer ux trvux de ilip []. Dns l présente étude, l cellule élémentire est tétrgonle et contient une sphère conductrice creuse de ryons externe et interne c centrée dns une cvité prllèlépipèdique de dimensions 2 x 2 x 2b (ig. ) vec b >c. Soient θ et τ, les tempértures respectivement dns l inclusion et l mtrice. Les fces inférieure (z=-b) et supérieure (z=b) sont isothermes vec des tempértures respectivement égles à τ 2 etτ, les qutre fces ltérles étnt dibtiques insi que l fce interne de l sphère creuse (i.e. u ryon c). τ b c z b y x τ 2 igure : Cellule élémentire Z Y 0 X igure 2 : Cellule élémentire de clcul

3 Le choix de conditions ux limites de type tempérture imposée provient des pplictions de ces composites conducteurs comme proi séprnt deux milieux fluides à tempértures différentes et plus ou moins constntes. Une condition dibtique été choisie u niveu de l proi interne de l sphère creuse. En tennt compte des symétries, seulement /6 éme de l cellule élémentire nécessite d être considérée pour les clculs (igure 2). Soient λ f et λ m les conductivités respectives de l chrge et de l mtrice, r c l résistnce thermique de contct inclusion/mtrice et λ eff l conductivité effective trnsversle (directionz). Les grndeurs dimensionnelles ont été définies comme suit: X = x/ ; Y = y/ et Z = z/ pour les dimensions 2θ τ τ2 2τ τ τ2 S = ; T = pour les tempértures de l chrge et de l mtrice, τ τ2 τ τ2 B = b λm et D =, pour l résistnce conductive reltive B de l couche isolnte λ f entre deux sphères consécutives dns l direction z et pour celle D de l sphère conductrice. r C = c λ λ m et E = eff, pour l résistnce de contct et l conductivité effective λm trnsversle, toutes deux en grndeurs reltives. =- c, pour l épisseur reltive de l proi des sphères conductrices creuses De l vleur de B, on peut en déduire le tux volumique de chrge: volume de mtière dns l sphère creuse π( ( ) ) ϕ = = () volume del cellule 6 ( + B ) inlement, l utilistion de grndeurs réduites pour les données géométriques et physiques permet d exprimer E en fonction des seuls prmètres B, C, D, : E = E (B,C,D,) Le chmp de tempérture gouverné pr les équtions de Lplce : 2 S = 0, 2 T = 0 et pr les conditions ux frontières (internes et externes) été clculé à l ide du code éléments finis de Comsol.2. [4]. Les éléments finis sont qudrtiques de type Lgrngien et le nombre de tétrhèdres lors du millge de l cellule élémentire D est compris entre et 000. Lors du post-tritement, le flux de chleur Q (en grndeur réduite) suivnt Z et trversnt l cellule élmentire est obtenu en intégrnt l densité de flux reltive définie en chque point de l fce supérieure (Z=B+), ceci permettnt de clculer l conductivité effective E du composite dns l direction longitudinle []: E = 2 Q (+B) (2) 2.2. Résultts Pour B vrint de 0 à 0., C de 0 - à 0 -, D de 0 - à 0 - et de 0,0 à, on obtenu des vleurs de E comprises entre 0.4 et 9,96. Une prtie de ces résultts est présentée dns l figure et le tbleu. Le cs des sphères pleines correspond à l vleur = (épisseur de l proi égle u ryon des sphères) et celui des sphères creuses à <. On peut constter que l diminution de l épisseur de l proi entrîne bien une bisse de l conductivité effective et cette réduction de E est d utnt plus importnte que les prticules sont plus proches (fibles vleurs de B). Pr illeurs, le tbleu obtenu pour B = 0 (sphères en contct)

4 et D = 0 - montre que l réduction de conductivité effective est plus importnte pour les fibles vleurs de résistnce de contct C. E 9 7 0,0 0, 0,2 0, 0,4 0, 0,6 0,7 0,8 0,9,0 B = 0 B = 0.00 B = B = 0.0 B = 0.02 B = 0. igure : Conductivité effective E vs.b et pour C et D constnts (C=0 -, D=0 - ) C 0,0000 0,000 0,00 0,0 0, 0.0,609 0,89 8,46,944,04 0.,20,28 9,74 6,2, ,709 2,0 9,94 6,89,4 0.4,20 2,67 9,79 6,462,47 0.6,48 2,7 9,840 6,480,0 0.8,2 2,77 9,8 6,486,,26 2,762 9,8 6,486,2 Tbleu : Conductivité effective E vs. C et pour B et D constnts (B=0, D=0 - ) L figure 4 montre les écrts reltifs de conductivité effective entre le cs des sphères pleines et celui de sphères creuses : δe/e=(e = -E < )/E =. Ces écrts obtenus pour B=0 et C=0 - sont les vleurs mximles obtenues dns l plge d étude des prmètres B et C. L ccroissement du rpport D de conductivité mtrice/chrge entrîne une ugmenttion des écrts δe/e. Pour le cs de billes en luminium dns une mtrice polymère (D 0.00), l conductivité thermique E n est réduite que de % si on utilise, à l plce de billes pleines, des billes creuses vec des prois d épisseur u moins égles à 20% de leur ryon (=0,2). Il est intéressnt de mettre en prllèle l effet de sur l msse volumique ρ du composite (ig. ). 60 δε/ε, % D=0, D=0,0 D=0,00 D=0,000 D=0,0000 δρ/ρ, % G=2 G=4 G=6 G=8 G=0 0 0,0 0,2 0,4 0,6 0,8,0 igure 4 : Ecrts reltifs δe/e de conductivité effect. entre composites à sphères pleines et creuses vs. D et pour B et C constnts (B=0, C=0 - ) 0 0 0,0 0,2 0,4 0,6 0,8,0 igure : Ecrts reltifs δρ/ρ de msse volumique effective entre composites à sphères pleines et creuses vs. et G pour B =0

5 Soit G le rpport de msse volumique entre chrge et mtrice, l écrt reltif de msse volumique entre composite à sphère pleine (=) et à sphère creuse < pour expression : δρ ρ= ρ< ( ) = = () ρ ρ 6 = + π(g ) Dns le cs des billes creuses en luminium dns une mtrice en époxy (G=2,4 ; D 0.00) et pour =0,2, l réduction de l msse volumique du composite est lors importnte (2%). Elle devient égle à 9% si on utilise des billes creuses en fer dns une mtrice époxy (G=6,9 ; D 0,00) pour le même =0,2, l réduction de conductivité effective pr rpport ux cs de sphères pleines étnt certes un plus élevée (δe/e= %).. Essis.. Composites vec sphères métlliques creuses Des progrès récents ont été rélisés dns l métllurgie des poudres, permettnt de fbriquer des sphères métlliques creuses vec des procédés peu coûteux, ceci en vue de fbriquer près sintéristion des structures métlliques légères et bsorbntes en cs de choc []. Ainsi les sphères métlliques creuses que nous nous sommes procurées ont été fbriquées en plongent des billes de polystyrène expnsé dns un lit constitué de poudres métlliques et d un lint puis en effectunt un tritement thermique à tempérture élevée pour enlever l prtie orgnique []. Les figures 6 et 7 présentent un échntillon de composites bons conducteurs de chleur rélisés pr nos soins vec ces billes creuses. Ils ont été fbriqués en réprtissnt des sphères en fer de dimètre 2,8± 0,0mm et d épisseur de proi égle à 7μm dns un moule rempli pr l suite de résine époxy à deux composnts (rldite LY02 et durcisseur de type mine HY02 de Cib Ceigy). Dns le tbleu 2, les conductivités thermiques E m mesurées vec un dispositif de type plque chude grdée sont comprées vec les vleurs E c issues des clculs pr éléments finis précédents en se bsnt sur les vleurs des prmètres B, D et lors des essis et en supposnt un contct prfit (C=0). Pour les trois échntillons de vleur B différentes, les écrts entre E clculées et mesurées restent inférieurs à 0%. Ces écrts diminuent lorsque B ugmente, l mîtrise expérimentle de ce prmètre devennt lors plus fcile. 4,2mm mm igure 6 : Echntillon de composites sphères creuses en fer/époxy igure 7 : Coupe de l échntillon de l figure 6 Echntillon épisseur 2b de l échntillon, mm B E m E c (E m -E c )/E c, %,7 0,26 2,9 2,, 2,4 0,22 2,8 2,8 8,, 0,06,8,0 9, Tbleu 2 : Comprison entre E clculé pr élément finis et E mesuré pour des composites époxy- sphères creuses en fer (C=0 ; D= 0,00 ; = 0,02)

6 .2. Composites vec sphères en verre métllisées Dns des trvux précédents [2], des composites ont été rélisés pr dispersion (plutôt létoire) de billes de verre rgentées dns une mtrice de copolymère Ethylène-Acétte de Vinyle (EVA). Les billes ont un dimètre de 4μm ou de 47μm vec une épisseur de dépôt rgentique respectivement de 0,2 μm et 0,μm. Pour le clcul pr éléments finis des vleurs E c de conductivité effective reltive, l chrge est considérée uniformément réprtie. Pr illeurs, l cellule élémentire de clcul (igure 2) été modifiée : l présence d une couche de polymère de même épisseur B été considérée suivnt les trois directions X, Y et Z u lieu de seulement Z dns les cs précédents. Les vleurs de B ont été déduites de l connissnce du tux volumique de chrge métllique et des crctéristiques géométriques des billes. Pr illeurs, on considéré les trnsferts de chleur u sein du verre insi que des contcts prfits ux interfces EVA/rgent et rgent/verre. Les figures 8 et 9 présentent une comprison entre les vleurs de E mesurées et les vleurs de E clculées pr éléments finis. Les écrts restent inférieurs à 0%. 4 mesuré clculé 4 mesuré clculé E E 2 2 0,0 0, 0,2 0, 0,4 0, 0,6 0,7 0,8 B igure 8 : Comprison entre E mesuré et clculé vs. B composite EVA + billes 4μm 0,0 0, 0,2 0, 0,4 0, 0,6 0,7 0,8 B igure 9 : Comprison entre E mesuré et clculé vs. B composite EVA + billes 47μm 4. Conclusion Les trvux numériques et expérimentux ont montré que les simultions pr éléments finis D permettent de prévoir l conductivité effective des composites chrgés de sphères creuses. Pr illeurs, il est ppru que l utilistion de billes creuses conductrices dns les composites à l plce de billes pleines permet de mintenir une conductivité effective très élevée tout en réduisnt notblement l msse volumique du composite. Références []. Dnes., B. Grnier, T. Dupuis, Int. J. Thermophysics, 24- (200), [2] B. Agoudjil, A. Boudenne, I. Krup, L. Ibos, J-C. Mjesté, Actes Congrès ST (Les Ambiez, 29 mi- Juin 2007), [] C. ilip, B. Grnier,. Dnes, J. Het Trnsfer, 29-2 (2007), [4] COMSOL Multiphysics, User s guide v.2, 200, [] O. Andersen, U. Wg, L. Schneider, G. Stephni, B. Kiebck, Adv. Eng. Mt., 2-4 (2000),92-9. Remerciements Les uteurs remercient Hrtmut Göhler de l Institut runhofer de Dresde pour l fourniture de sphères métlliques creuses.