FORMATION ET EVOLUTION DES AEROSOLS DANS L'AIR FILTRE ET DANS L'AIR NATUREL ACTION DE LA RADIOACTIVITE

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1 PREMIER MINISTRE COMMISSARIAT A L'ENERGIE ATOMIQUE CEA-R-36U FORMATION ET EVOLUTION DES AEROSOLS DANS L'AIR FILTRE ET DANS L'AIR NATUREL ACTION DE LA RADIOACTIVITE par Guy J. MADELANE DIRECTION DE LA PROTECTION ET DE LA SURETE RADIOLOGIQUES Centre d'etudes Nucléares de Fontenay-aux-Roses Rapport CEA-R SERVICE CENTRAL DE DOCUMENTATION DU C.E.A C.E.N-SACLAY B.P. n 2, 9-GIF-sur-YVETTE-France

2 CEA-R MADELAINE Guy J. FORMATION ET EVOLUTION DES AEROSOLS DANS-L'AIR FILTRE ET DANS L'AIR NATUREL. ACTION DE LÀ RADIOACTIVITE Sommare.- On expose les résultats obtenus sur la formaton, l'évoluton, la coagulaton et la charge électrque des aérosols qu se forment dans l'ar naturel fltré, ne contenant que des -mpuretés gazeuses, sous l'nfluence de la lumère solare (photolyse) et des désntégratons radoactves (radolyse). On examne les modfcatons apportées à l'aérosol formé par l'augmentaton de la teneur de l'ar en anhydrde sulfureux et en gaz radoactf naturel. Cette étude est ensute reprse mas avec de l'ar naturel atmosphérque non fltré. On compare également le comportement des partcules I CEA-R MADELAINE Guy J. FORMATION AND EVOLUTION OF AEROSOLS IN FILTERED AIR AND IN NATURAL AIR. EFFECT OF RADIOACTIVITY Summary. - Results are presented concernng the formaton, the evoluton, the coagulaton and the electrcal charge of aerosols whch form n natural fltered ar contanng only gaseous mpurtes, under the nfluence of solar lght (photolyss) and of rado-actve dsntegratons (radolyss). The modfcatons brought about n the aerosol by an ncrease n the sulphur doxde content and n the natural rado-actve gas content are studed. The work s then repeated wth non-fltered natural atmospherc ar. A comparson s also made of the behavour of non-radoactve and radoactve partcles (actve thoron depost).

3 non radoactves et radoactves (dépôt actf du thoron). En concluson, on examne les conséquences que peuvent a or qes phénomènes sur l'orgne et la granulométre des partcules contenues dans l'atmosphère p. Commssarat à l'energe Atomque - France In concluson, thé possble consequences of these phenomena on the orgn and the sze dstrbuton of partcles occurrng n the atmosphere s consdered n. Commssarat à l'energe Atomque - France

4 THÈSES PRÉSENTÉES A LA FACULTÉ DES SCIENCES DE L'UNIVERSITÉ DE PARIS POUR OBTENIR LE GRADE DE DOCTEUR ES-SCIENCES PAR Guy J. MADELAINE PREMIÈRE THÈSE Formaton et évoluton des aérosols dans l'ar fltré et dans l'ar naturel Acton de la radoactvté DEUXIÈME THÈSE Propostons données par la Faculté Soutenues le 27 jun 968, devant la Commsson d'examen M. BRICARD Présdent MM. BLANC MAGAT PRADEL Examnateurs

5 - Rapport CEA-R FORMATION ET EVOLUTION DES AEROSOLS DANS L'AIR FILTRE ET DANS L'AIR NATUREL ACTION DE LA RADIOACTIVITE Centre d'etudes Nucléares de Fontenay-aux-Roses Servce Technque d'etudes de Protecton FORMATION ET EVOLUTION DES AEROSOLS DANS L'AIR FILTRE ET DANS L'AIR NATUREL ACTION DE LA RADIOACTIVITE par Guy J. MADE LAINE Cette thèse a été effectuée sous la drecton de Monseur le Professeur BRICARD et de Monseur PRADEL, chef du Servce Technque d'etudes de Protecton, qu voudront ben y trouver l'hommage de toute ma reconnassance. Elle a été effectuée dans le cadre des Laboratores Assocés de Physque des Aérosols, regroupant les laboratores de Physque des Nuages et d'electrcté Atmosphérque de la Faculté des Scences de Pars, du Centre de Physque Atomque et Nucléare de Toulouse et du Servce Technque d'etudes de Protecton du C.E.A. Je remerce très vvement les chercheurs de ces laboratores pour l'ade qu'ls m'ont apportée et pour les consels qu'ls m'ont donnés. Il m'est agréable à cette occason d'exprmer c ma profonde reconnassance à Monseur BILLARD, chef de groupe, pour les encouragements et les consels qu'l a ben voulu me prodguer pendant toute la durée de mes études. Je remerce Messeurs les Professeurs BLANC et MAGAT qu m'ont fat le grand honneur d'accepter de partcper au jury chargé de juger cette thèse. Je tens à exprmer ma grattude à tous les ngéneurs et techncens du S.T.E.P. pour l'ade effcace et amcale qu'ls m'ont toujours donnée sans ménagement au cours de ce traval. Mes remercements vont également à Monseur RENOUX, Maître de Conférence à la Faculté des Scences de Tuns, qu m'a adé de ses consels au début de ce traval. Enfn, je remerce Messeurs FONTAN, Maître de Conférence à la Faculté des Scences de Toulouse, CABANE, Assstant à la Faculté des Scences de Pars et GIROD, ngéneur à la Compagne Internatonale pour l'informatque, pour les nombreuses et fructueuses dscussons que nous avons eues au sujet de ce traval. Je dos une menton spécale à Mademoselle Ncole CLERC, techncenne au S.T.E.P., qu a effectué de nombreuses mesures délcates concernant ce traval. - Décembre 968 -

6 SOMMAIRE INTRODUCTION PREMIERE PARTIE - DESCRIPTION DES APPAREILS DE CAPTATION I - GENERALITES II - METHODES DE DETECTION A - Compteur de noyaux de condensaton B - Détecton des partcules radoactves HI - METHODES DE MESURES A - Batteres de dffuson B - Capteurs à ons ) Théore de la captaton 2) Pouvor d'arrêt réel d'un capteur à ons DEUXIEME PARTIE - ETUDE DE LA FORMATION DES PARTICULES D'ORIGINE PHOTO- CHIMIQUE DANS L'AIR PRIMITIVEMENT EXEMPT D'AEROSOLS - ACTION DE LA RADIOACTIVITE I - PARTICULES PRODUITES PAR REACTIONS PHOTOCHIMIQUES A - Détecton, mesure et montage expérmental B - Etude de la formaton de partcules par effet photochmque ) Influence du rayonnement solare 2) Influence de la concentraton en anhydrde sulfureux 3) Dscusson C - Etude des partcules produtes par photolyse ) Etude des dmensons 2) Etude de la charge 3) Dscusson sur la formaton et l'évoluton des partcules

7 II - PARTICULES PRODUITES PAR RADIOLYSE A - Etude de la formaton des partcules B - Caractérsaton des partcules ) Etude des dmensons 2) Etude de la charge électrque 3) Dscusson 4) Formaton de partcules par émsson d'ons INTRODUCTION C - Etude des partcules radoactves ) Varaton de la dmenson des partcules 2) Etude de la charge électrque - Influence de la dose de thoron TROISIEME PARTIE - ETUDE DE L'AEROSOL ATMOSPHERIQUE EN AIR CONFINE - ACTION DE LA RADIOACTIVITE A - ETUDE DE LA MISE EN EQUILIBRE B - C - ) Varaton du nombre de partcules en foncton du temps 2) Influence de la concentraton en anhydrde sulfureux 3) Influence de la concentraton en gaz radoactf naturel 4) Conclusons CARACTERISTIQUES DES PARTICULES ) Etude des dmensons 2) Temps de ve des partcules produtes par radolyse ETAT ELECTRIQUE DES PARTICULES On se propose, au cours de ce traval, d'étuder la formaton et l'évoluton des partcules produtes par l'acton de la lumère solare et celle des dfférentes radatons onsantes sur les mpuretés gazeuses de l'atmosphère. On étude également le comportement des produts de flaton à ve courte des gaz radoactfs naturels dans dfférentes atmosphères artfcelles. Après une premère parte, où l'on décrt l'apparellage, on examne, dans une seconde, la producton de partcules par réacton photochmque en ar naturel préalablement fltré, c'est-à-dre débarrassé de partcules, et l'nfluence de l'enrchssement de cet ar par du thoron ou du radon. Pus, cette étude est effectuée, au cours de la trosème parte, dans l'ar atmosphérque non fltré. de ce traval. Dans la concluson, on examne rapdement les prncpales applcatons pratques ) Totalté des partcules 2) Petts ons radoactfs 3) Gros ons radoactfs postfs et négatfs 4) Partcules neutres radoactves 5) Répartton de la radoactvté sur les dfférentes partcules 6) Concluson CONCLUSION

8 PREMIERE PARTIE DESCRIPTION DES APPAREILS DE CAPTATION ET DE MESURES I - GENERALITES L'ar atmosphérque content des partcules de dmensons très varables que nous pouvons classer de façon arbtrare en tros groupes mportants : - les petts ons produts par les radatons onsantes : ls sont normalement présents dans l'ar à rason de quelques centanes à un mller par centmètre cube. Postfs ou négatfs, ces ons ont une moblté très grande (en moyenne de l'ordre de,5 cm V" s ), leurs dmensons, 8 7 de l'ordre de quelque 0" cm, ne dépassent pas 0 cm ; _? - les noyaux de condensaton dont les dmensons sont supéreures à quelque 0 cm. Une parte est chargée postvement ou négatvement, les charges étant à peu près égales en valeur absolue. Ceux qu sont chargés et dont les dmensons sont nféreures à 0" cm, sont habtuellement appelés gros ons ; - parm les noyaux de condensaton, on dstngue les poussères et les noyaux géants, qu sont des partcules dont le damètre est supéreur à 0" cm. Les descendants radoactfs du radon et du thoron (Ra A, Th A) sont produts à l'état mono-atomque sous forme d'ons postfs dans leur grande majorté. RENOUX Ij a trouvé, dans le cas du dépôt actf du radon dans l'ar, 80 % envron des noyaux de Ra A qu attegnent le nveau thermque à l'état d'ons et 97 % dans le cas du Th A + Th B. HUERTAS [ 2j ndque, dans l'azote et pour le dépôt actf du thoron, la valeur correspondante de 90 %. Ces atomes s'agglomèrent ensute avec les molécules d'ar et les mpuretés gazeuses pour donner des partcules que l'on peut assmler à des petts ons; porteurs d'une charge untare postve. Ces petts ons radoactfs vont se fxer ensute sur les noyaux de condensaton présents dans l'ar. Les aérosols naturels (gros ons et partcules neutres) jouent ans le rôle de supports pour les petts ons radoactfs. La mse en contact des produts de désntégraton du radon et du thoron et des aérosols naturels, permet d'effectuer, en atmosphère enrche, le marquage de ces derners et de les détecter par les méthodes classques, utlsées en radoactvté. Toutes ces partcules ont un coeffcent de dffuson plus ou mons élevé suvant leur dmenson. Celles d'entre elles qu portent des charges électrques peuvent être caractérsées par leur moblté k lée à la vtesse v que prend l'on sous l'acton d'un champ électrque

9 ~~r E par la relaton : v = k E On exprme généralement k en cm V s. [3J : Leur coeffcent de dffuson se dédut de leur moblté par la relaton d'einstein D = JSJL. où K. est la constante de Boltzman, T la température absolue et e la charge élémentare. On peut exprmer le coeffcent de dffuson en foncton du rayon R des partcules. Lorsque les dmensons sont supéreures à 0~ 7 cm, on utlse la formule emprque de STOCKES- CUNNINGHAM corrgée par MILLIKAN [ 3j [ 4j et on obtent : expresson dans laquelle X* est le lbre parcours moyen des molécules d'ar employé par MILLIKAN, sot X* =*9, 4. 0' 6 cm; la vscosté de l'ar est prse égale à,8. 0' pose et D s'exprme en cm 2 s - Pour les partcules plus pettes, on devra utlser la formule de LANGEVIN calculée en fasant ntervenr l'échange de quantté de mouvement entre les partcules et les molécules gazeuses, compte tenu de la lo de répartton des vtesses de Maxwell, sot : 6 3 V2 m + m. % T ( KT mm. ^ cr v n 7T où G" représente la dstance entre les centres de l'on et de la molécule au moment d'un choc, n le nombre de molécules par unté de volume, m et m.^ masse de la molécule et masse de l'on. On rele également la moblté au rayon des partcules en multplant les équatons () et (2) par ekt. En exprmant les valeurs des constantes, on obtent les relatons smplfées suvantes entre D et k : D (cm 2 s' ) = 2,5.0' 2 k (cm 2 s' V ) k (cm 2 s" V" ) = 40 D (cm 2 s' ) Les courbes de la fgure, étables dans le cas de l'ar, permettent de détermner le rayon d'une partcule en foncton de sa moblté et de son coeffcent de dffuson pour des partcules de rayons supéreur ou égal à 0 cm. La détecton de ces partcules est effectuée à l'ade d'un compteur de noyaux de condensaton pour les partcules non radoactves et par comptages alpha pour celles porteuses de radoactvté. La mesure des dmensons s'effectue : a) à l'ade de batteres de dffuson pour les partcules électrquement neutres, (2) Rayon en cm ' * 0- s N- «q, I * o- 7 tmd^b» 5 VARIA:. lezf(r) M - > ^ x N D sf (r) ;::: ::::: ^::::. ^,^. > y V ^ ** TION Dl COf-rt ICIENT» t^ ' t o- 4 ^ ^ * ' ' ^^*^ -! ^ "** ^( 0 ~ 3 ->.S D en cm*s ' k en cm 2 v~ î s~ = :! "», ' -^S Of amfusion ^ 0 " 2 l... ET DE LA MOBILITE EN FONCTION OU RAYON Fg. ^*. 0 D& k b) à l'ade de capteurs à ons pour les petts ons, les gros ons et les partcules chargées en général. II - METHODES DE DETECTION On décrt succnctement le compteur à noyaux de condensaton et les détecteurs utlsés pour mesurer la radoactvté. A - Compteur de noyaux de condensaton Le compteur de noyaux de condensaton utlsé est celu de la "General Electrc". On rappellera brèvement son prncpe. La condensaton - transformaton de vapeur en lqude - peut se produre sur une surface au-dessus de laquelle la presson de vapeur saturante est nféreure à la presson de vapeur dans le gaz : la vapeur se condense sur la surface des noyaux de condensaton présents dans le gaz ou spontanément pour former des embryons. On obtent ensute un broullard de gouttelettes lqudes, broullard qu peut ensute être analysé. La sursaturaton pp œ nécessare pour que la condensaton se produse sur une partcule de rayon r à la température T est donnée par 5j :

10 0 Log (T) 2 Ô~M p R T r où p r représente la presson de vapeur dans le mleu contenant la partcule, p œ la presson de vapeur saturante sur une surface plane, o~ la tenson superfcelle de la goutte, R la constante des gaz, M la masse moléculare de l'eau et p la densté de l'eau. On utlse une dépresson de l'ordre de 20 mm de mercure, ce qu donne approxmatvement une sursaturaton de 400 %. La condensaton pourra donc se produre pour des partr cules ayant un rayon d'envron 0 cm [ Gj. Cette équaton sera modfée s le noyau est hygroscopque ou hydrophobe. S les gouttelettes sont chargées, la presson de vapeur saturante près de la goutte et la sursaturaton correspondante seront nféreures, mas cet effet est néglgeable n pour des gouttes de rayons supéreurs à 0 cm [ Gj [ 7j. On s'est assuré au préalable, pusque dans certanes de nos expérences on utlse des gaz radoactfs, que l'acton du rayonnement (rradaton y) ou l'ntroducton de thoron à l'ntéreur même de la chambre, ne produsat aucune nucléaton à la valeur de la sur saturaton utlsée. Cet apparel est construt pour donner cnq expansons par seconde, ce qu permet d'obtenr une mesure pratquement contnue de la concentraton. La détecton des gouttelettes de broullard s'effectue ensute par dffuson de la lumère. La réponse est lnéare jusqu'à noyaux et la sensblté lmte acceptable est d'envron 30 noyaux par centmètre cube. Les lectures peuvent s'effectuer à 5 % près. Au cours de ce traval, on désgnera ce compteur par l'abrévaton "C.N.C.". (3) UI - METHODES DE MESURES A - Battere de dffuson Lorsqu'on fat passer un aérosol à travers un tube cylndrque ou entre deux plaques planes, un certan nombre de partcules, sous l'effet du mouvement Brownen, se fxe sur les paros. Sot n Q la concentraton ntale des partcules et n la concentraton à la sorte de la battere de dffuson ; GORMLEY et KENNEDY [ 9j [ 0} ont ndqué pour le rapport nn l'expresson suvante dans le cas d'un canal cylndrque : pp = 0, 89 exp (- 3, 657 p ) + 0, 097 exp (- 22,3 u) + 0, 032 exp (- 57 u) +... (4) o où u sans dmenson est égal à D tr Û, D désgnant le coeffcent de dffuson, L la longueur du tube, R le rayon du tube et U la vtesse moyenne. Dans le cas où II devent nféreur à 0, 0, l'équaton (4) devent alors : -2- = - 2,56 u 2 3 +,2 u + 0,77 u 4 3 (5) Dans le cas d'un canal rectangulare [ 0 J, les formules (4) et (5) devennent respectvement : B - Détecton des partcules radoactves [ lj [32j n = 0, 9099 exp (-, 885 u) -f 0, 053 exp (- 2, 43 u) +... (6) «Nous détectons la radoactvté a due au Ra A et Ra C dans la chaîne du radon et au Th C et Th C' dans celle du thoron. Les comptages sont effectués par scntllaton. A la fn, de chaque essa, les fltres ou l'électrode centrale des capteurs à ons sont nsérés entre deux scntllateurs qu sont ensute placés sur un photomultplcateur. Les scntllateurs sont consttués d'une plaque de rhodoïd transparent, sur une face de laquelle est pulvérsé le mélange scntllant (sulfure de znc actvé à l'argent ms en suspenson dans un verns cellulosque). Ces scntllateurs sont découpés à la dmenson exacte de la photocathode du photomultplcateur (ty = 30 mm). Leur mouvement propre (émsson lumneuse en l'absence de toute source radoactve) est très fable : de à 2 mpulsons par mnute. Nous utlsons pluseurs ensembles de détecton dentques. Des comptages smultanés et comparatfs peuvent donc être effectués. Les photomultplcateurs employés sont des 54 AVP de la Radotechnque. Les préamplfcateurs qu leur sont assocés envoent les mpulsons à des échelles de 000, type EDU, d'emplo courant au C.E.A. Certans comptages s'effectuent smultanément. Il est donc nécessare de régler de façon dentque les ensembles de comptage. Une source de référence nous permet ce réglage. Elle comprend : -' une pastlle d'uranum métal - un scntllateur de même dmenson - un fltre optque. Cette source a une actvté constante et détermnée. Les caractérstques des ensembles de comptage (haute tenson, dscrmnateur) sont fxées pour avor envron le même nombre d'mpulsons sur les ensembles. et - = -,75 u , u + 0, 075 u 43 u est alors égal à D lh. U où D U ont les mêmes sgnfcatons jque précédemment ; 2 h est la dstance entre les plaques. Pour obtenr plus de sensblté, nous avons utlsé deux batteres de dffuson : - une premère permettant d'étuder les grosses partcules correspondant à D < 0~ 4 cm 2 s", composée de 200 plaques métallques dstantes de 6.0" 2 cm j - une seconde permettant d'étuder les pettes partcules correspondant à D> 0" 4 cm 2 s', composée de 0 tubes métallques de mètre de longueur et de 4 mm de damètre. Les équatons c-dessus ne sont, valables que s le profl des vtesses est lamnare. On peut consdérer que le profl lamnare est établ s le nombre de Reynolds défn par : Re = 2V p est nféreur à envron 200. (V m est la vtesse moyenne, p e le rayon du tube et ^ la vscosté cnématque). Dans la plupart de nos études, nous n'avons jamas dépassé la valeur de 200, ce qu nous assure une marge de sécurté suffsante. Dans ces condtons, la longueur d'établssement du régme donnée par la formule (7)

11 2 3 emprque : = 0,056 Re est de l'ordre de 2 cm. Le régme est donc pratquement lamnare à 0 % près à l'entrée de la battere de dffuson. Les formules (4) à (7) permettent d'obtenr, à partr de la valeur nn, une valeur du coeffcent de dffuson D de l'aérosol. S l'aérosol est monodspersé, la valeur de D obtenue à partr de nn sera la valeur vrae du coeffcent de dffuson, pour n'mporte quelle valeur du débt d'ar passant à travers la battere. S au contrare l'aérosol est polydspersé, le débt du courant d'ar a une nfluence marquée sur la valeur du coeffcent de dffuson D, autrement dt, pour chaque débt, on aura une valeur dfférente du coeffcent de dffuson. On appellera "coeffcent de dffuson apparent" D. cette valeur obtenue par un débt donné. POLLACK et METNIECKS [ II] [ 2J ont toutefos montré que, pour une valeur suffsante du débt, la valeur du coeffcent de dffuson apparent D A représente le coeffcent de dffuson moyen de l'aérosol. Ce pont sera précsé dans la sute de ce traval. Dans la majeure parte de nos expérences, les valeurs de D. détermnées sont obtenues à 6 mm, débt du compteur "C.N.C.", et sont comparables entre elles. B - Capteurs d'ons ) Théore de la captaton Les ons radoactfs postfs ou négatfs sont captés par la méthode de Zélény [4J applquée par RENOUX [ l]. Consdérons un condensateur cylndrque : P M rayon du capteur = p électrode centrale rayon Sot un on stué au temps t = 0 au pont M Q (0, p ). Le pont courant de la trajectore à l'nstant t a pour coordonnées M (x, p). L'on M est soums à l'acton combnée : - du courant d'ar qu lu communque une vtesse V " V - du champ électrque qu lu communque une vtesse radale V. La vtesse résultante V T = V + V est tangente à sa trajectore, dont : -IL- JL dx " " V Mas on a vu par défnton que V = k E. La valeur du champ à l'ntéreur d'un condensateur électrque est égale à (e.g. s.) E = 2CU où C, U et L représentent respectvement la capacté du condensateur, la dfférence de potentel entre les deux électrodes et la longueur du tube. On écrra donc : dx 2CUk L V xp En ntégrant et en prenant les condtons aux lmtes, on a : x = - L V.. (p_ 2 - p, 2 ) 4 C Uk qu détermne la cote lmte pour un on de moblté k pénétrant à p = p. (p et p. représentent le rayon du tube et le rayon de l'électrode nterne). On appellera k, la moblté lmte du capteur de longueur L : LJ 4 C U S les caractérstques du capteur sont données, on vot que k T ne dépend que de la dfférence de potentel applquée aux électrodes et de la vtesse de l'on. Dans un traval précédent [ 5J, nous avons montré que l'abscsse lmte de captaton ne dépend, toutes choses égales d'alleurs, que de la vtesse moyenne de l'écoulement et que cas résultats restent valables quel que sot le profl des vtesses dans le tube, pourvu qu'l se conserve tout au long du précptateur. Afn de respecter ces condtons, nous chosssons comme régme d'écoulement dans le tube le régme lamnare, ce qu permet d'obtenr un écoulement stable. A l'entrée du tube, la répartton des vtesses est unforme et égale à V (vtesse moyenne). Le flude au vosnage des paros est frené progressvement, engendrant la couche lmte. La zone centrale qu n'a pas encore sub de frottement est accélérée afn que se conserve le débt total à travers toute une secton drote du tube. Cette évoluton où l'écoulement est permanent mas non établ, se poursut sur une dstance que nous appelons "longueur d'établssement du régme". La couche lmte s'épasst au pont d'occuper toute la secton du tube à une dstance de l'entrée j s le nombre de Reynolds est nféreur à une valeur crtque évaluée à 2 000, les perturbatons éventuelles s'amortssent. La couche lmte reste lamnare, l'écoulement statonnare demeure naturellement lamnare. Dans ces condtons, la répartton des vtesses dans une secton drote prend la forme [ 5J : V = 2 V m >l + P P Log p e p Log p p e (8)

12 4 5 Dans ce cas, la longueur d'établssement du régme est donnée par l'expresson emprque sgnalée déjà précédemment : 'th = 0, 056 Re. ^Pavllon d'entrée Toutefos, du fat que deux couches lmtes se développent smultanément, en rason de la présence d'une électrode centrale, on peut penser que la longueur d'établssement du régme statonnare sera nféreure aux valeurs données par la relaton c-dessus. Nous avons confrmé les relatons théorques précédentes par une sére de mesurea expérmentales des vtesses par la méthode de l'anémométre à fl chaud ; le dspostf expérmental est schématsé fgure 2 ; on trouve que : Dspostf sonde porte a) pour un nombre de Reynolds nféreur à 300, le profl théorque lamnare et le profl mesuré, en régme établ, coïncdent parfatement (fg. 3) ; b) le régme une fos établ reste statonnare ; c) l'nfluence des condtons aux lmtes de l'écoulement a une mportance captale sur celu-c. On dot notamment évter tout régme d'aspraton pusée ; d) la présence d'un support d'électrode crée un sllage qu dsparaît à une dstance du support égale à cnq fos le damètre du support. Nous avons établ au paragraphe précédent la valeur du champ électrque dans un condensateur cylndrque llmté. En fat, les extrémtés des précptateurs sont le sège de perturbatons qu'l est très dffcle d'évaluer par des méthodes analytques. On a traté qualtatvement le problème à l'ade d'expérences effectuées sur paper rhéographque. Les résultats obtenus [ 5j nous ont condut à réalser fnalement un capteur à ons qu est schématsé fgure 4. Afn d'évter une onsaton supplémentare (effet couronne), on a lmté le tenson d'almentaton à une valeur toujours nféreure à V. Le damètre des capteurs est de 34 mm, celu de l'électrode centrale (cuvre étamé) de 30 de mm. 30 V cm's p. = 0,05 cm Aspraton SCHEMA ou osposmr DEMESURE DE VITESSES 0 : 6.7 cm'$ Us 2.82 CmS m...= 28 cm Fg 2 2) Pouvor d'arrêt réel d'un capteur d'ons Profl théorque et mesuré des vtesses en régme lamnare Au paragraphe précédent, on a défn, formule (8), la moblté lmte k T d'un capteur de longueur L. Cette formule donne la moblté la plus fable de l'on capté rentrant à la cote p. Dans le cas des capteurs que nous utlsons, les ons pénètrent dans le tube à travers la totalté de la secton, on aura donc une fracton f, d'ons de moblté k < k. qu sera précptée sur l'électrode. On peut exprmer cette fracton f, [ 5j : 20 Profl théorque des vtesses en rég me turbulent X. Sot N k le nombre total des ons de moblté k entrant dans le tube, elle est égale 0 V N O. étant le flux d'ons de moblté k à l'entrée du capteur. Sot n, le nombre d'ons de moblté k effectvement captés. On a de même : n, ( P 2 - f 2 ) M ' I» pcm' PROFILS THEORIQUES ET MESURES DES VITESSES Fg. 3

13 6 7 S f est la valeur moyenne de f dans un ntervalle (r, r + Ar), on a : Armature Electrode En ntégrant, l vent : l r + Ar r Ar # Sens de l'écoulement Précptâtes Délectrque T _ A r + Ar A X Ar (r + Ar) (0) qu permet de calculer la quantté d'ons supplémentare de rayon comprs entre r et (r + Ar). S on fat tendre Ar vers zéro, F tend vers F : A S' Tube de garde assurant _un profl de vtesse statonnare Les courbes de la fgure 5 représentent le pouvor d'arrêt réel d'un tube de longueur unté ( mètre) et d'un damètre de 3,4 cm (damètre de nos capteurs actuels) pour dfférentes valeurs du rapport UV (rapport de la dfférence de potentel à la vtesse moyenne à l'ntéreur du capteur). On peut se rendre compte que les ons ayant un rayon double de ceux donnés par le pouvor d'arrêt lmte (00 %) sont encore arrêtés avec une effcacté de l'ordre de 25 %. et on a : en posant a = e6ffy SCHEMA DUN MtECIPITATEUR Fg. 4 A IONS La fracton f, d'ons de moblté k arrêtés est donc 2 2 En trant de (8) la valeur p - p^ on obtent 4 C Uk N, Cette fracton f, peut s'exprmer en foncton du rayon en utlsant l'expresson () 4 CUa V m Te (p * - r p. et A = 0,86 + 0,29 e" ' -2T T (+A -> l OC f* X = 4 C Ua Posons, on a : A (correcton de Cunnngham). (9) POUVOIR D'ARRET REEL D'UN CAPTEUR m mue longueur 00cm A IONS.damètre 3,4cm D-JL- d.d.p ~ v m vte»» moyenne le pouvor de captaton pour un lube s'obtent en multplant les *?=o"! l t t t 2 est en C.6.S valeurs par(x) ffrlo- îff = t» de dmenson (x) < "* «R = n l v v l * ,0 Fg.s 0, Rayon en mcrons

14 9 DEUXIEME PARTIE ETUDE DE LA FORMATION DES PARTICULES D'ORIGINE PHOTOCHIMIQUE DANS L'AIR PRIMITIVEMENT EXEMPT D'AEROSOLS ACTION DE LA RADIOACTIVITE Les aérosols naturels sont des partcules lqudes ou soldes, dont on connaît encore mal la consttuton. Leur concentraton, très varable, vare de 0 à quelque 0 par centmètre cube d'ar. L'utlsaton des fltres à "très haute effcacté" ou "fltres absolus" permet de débarrasser pratquement de toutes partcules matérelles l'ar pollué par un aérosol. Cette seconde parte consste à étuder l'atmosphère ne contenant prmtvement que des mpuretés gazeuses, soumses ou non à la lumère solare. On fera varer la concentraton en mpuretés gazeuses, l'état d'onsaton, et on étudera l'nfluence de l'ntroducton de gaz radoactfs naturels et le comportement de leur dépôt actf. I - PARTICULES PRODUITES PAR REACTIONS PHOTOCHIMIQUE S VERZAR et EVANS [ 6_7 ont observé la formaton de noyaux de condensaton dans de l'ar naturel exempt de partcules, exposé au rayonnement solare, ans que dans des gaz de pureté ndustrelle (oxygène, azote, etc. ). Ils attrbuent la formaton de ces noyaux à des réactons photochmques des mpuretés présentes (SO 2, NH», HgS, etc. ). DUNHAM [] également a ms en évdence la producton de noyaux d'acde sulfurque à partr de l'rradaton de SO 2 par de l'ultra-volet. G. VASSAILS [ 8j, au cours d'une étude systématque de la producton "d'aérosols" par rradaton ultra-volette de dfférents gaz, a ms en évdence la formaton de partcules qu se transforment par la sute en gros ons par la fxaton de petts ons naturels ou produts par rradaton. Ans, sous l'acton de la lumère, certanes molécules gazeuses présentes dans l'ar se transforment pour donner des partcules soldes ou lqudes. On se propose d'abord de précser les condtons qu accompagnent la formaton de ces partcules.

15 20 2 A - DETECTION, MESURE ET MONTAGE EXPERIMENTAL La mesure de la concentraton globale des partcules s'effectue à l'ade du compteur C.N.C. pour les noyaux non radoactfs. Les partcules radoactves sont dénombrées par comptage a. On détermne les dmensons avec une battere de dffuson et la charge électrque avec un capteur d'ons. L'encente destnée à contenr l'ar naturel est une sphère de plexglas de 800 ltres de volume, étanche et supportant une dépresson ou une surpresson de 250 mm d'eau. Par l'ntermédare d'un premer crcut, on ntrodut dans l'encente de l'ar atmosphérque prélevé à l'extéreur du bâtment à 5 mètres du sol. Cet ar, avant son ntroducton dans l'encente, passe à travers tros fltres absolus placés en sére qu retennent les partcules. Les matéraux et les dmensons de la canalsaton sont choss pour rédure au mnmum les pertes sélectves de partcules sur les paros. Avec un second crcut, on peut ntrodure de l'ar, fltré ou non, ayant préalablement crculé sur une bouge en céramque mprégnée d'un sel de radum ou thorum qu consttue la source de gaz radoactf. L'ar ans contamné pénètre ensute dans l'encente où l séjourne le temps que l'on désre avant de commencer les essas. Les mesures de concentraton en gaz radoactf sont effectuées par la méthode de la "fole" qu consste à ntrodure dans un bauon tapssé ntéreurement de sulfure de znc et préalablement vdé, le thoron ou le radon [ IdJ. On détecte la radoactvté a. On peut njecter à volonté des aérosols artfcels dont on mesure la concentraton avec un photomètre à aérosols. On peut soustrare l'encente sphérque à l'acton de la lumère en la recouvrant de tole opaque. La fgure 6 représente schématquement le montage. B - ETUDE DE LA FORMATION DES PARTICULES PAR EFFET PHOTOCHIMIQUE On a d'abord vérfé l'effcacté de fltraton de l'encente. La concentraton moyenne en partcules mesurée au compteur C.N.C. est de l'ordre de à partcules par centmètre cube pour l'ar atmosphérque prélevé dans nos condtons expérmentales. Lorsque l'ar a traversé les tros fltres placés en sére à l'entrée, le compteur C.N. C. ndque une valeur de l'ordre du brut de fond de l'apparel (30 partcule scm 3 ). L'effcacté de fltraton est pratquement absolue et l'encente ne content que l'ar atmosphérque et les mpuretés gazeuses qu l'accompagnent. Les fltres utlsés sont des éléments fltrants Schneder-Poelman rosés. L'encente étant exposée à la lumère solare derrère une fenêtre, s l'on prolonge les mesures de concentraton en noyaux à l'ntéreur de l'encente, on vot apparaître des partcules, au bout d'un temps varable (temps d'apparton) de quelques dzanes de secondes à 5 mnutes envron. La forme des courbes obtenues est pratquement toujours la même. On observe tout d'abord une crossance du nombre de partcules, pus on attent un maxmum et ensute la concentraton décroît. Plus le maxmum est élevé, plus le temps d'apparton est court et plus la crossance et la décrossance sont rapdes. La coagulaton et l'effet de dffuson vers les paros dovent jouer un rôle prépondérant. La fgure 7 représente les varatons de la concentraton en noyaux par centmètre cube en foncton du temps. Les courbes et 2 représentent deux exemples obtenus avec l'encente de 800 ltres (sphère de plexglas). Les courbes 3 et 4 se rapportent respectvement à des encentes de 00 et de 25 ltres. Les varatons obtenues sont extrêmement dfférentes et font apparaître la complexté des phénomènes qu ntervennent dans la formaton de ces partcules MONTAGE EXPERIMENTAL VERS APPAREILS DE MESURES m 5 0* m 3 + NOÏAUXCM 3 t -f T g " «+, t 4- «H> *.»-.0* I (- H- É - r l *. f> "x-l±, "S' V 4-4- J- *f > "!(. * * v " ^ rt K h : -..,;»-<, * -. + s Fg.6 *». "?- <, 4».. 2» ÔO V ^ + -U 4w. PRISE DE PRESSION Entrée d'ar atmosphérque fltrée ou non WRCE DE VARIATION OU NOMBRE DE NI IYAUX EN FOmÏTION DU TEIHPS Encentes exposât lumère solare Fg.7, ts à ^ -K v, la TEA IPS L---P EN, "f Ml Tn OU Rn

16 22 23 et leur étude dans une encente close (concentraton et nature des mpuretés, nature, ntensté et longueur d'onde du rayonnement, dmenson de l'encente ntervenant dans la coagulaton et la dffuson vers les paros). Les courbes 3 et 4 sont obtenues dans des encentes en verre. EUes montrent que la formaton de ces partcules se produt quelque sot la nature du matérau consttutf de l'encente et l'mportance des phénomènes de dffuson, foncton du volume de l'encente.. Influence du rayonnement solare L'étude de l'nfluence du rayonnement solare sur la producton des noyaux photochmques a été fate de la façon suvante : L'encente transparente de 800 ltres est placée derrère une fenêtre. Elle est soumse drectement à l'acton du rayonnement solare et peut être plongée totalement dans l'obscurté en la recouvrant d'un drap nor opaque. L'ar atmosphérque est prélevé drectement à l'extéreur par l'ntermédare des tros éléments fltrants. L'encente étant mantenue dans l'obscurté complète, on renouvelle d'abord complètement l'ar (débt 300 ltres par mnute pendant 20 mnutes), pus la crculaton est arrêtée et on enregstre ensute les varatons de la concentraton en partcules à l'ntéreur de la sphère en foncton du temps. On constate la formaton de noyaux en quantté presque auss mportante que s la sphère état exposée à la lumère. Cec ndque que, même dans l'obscurté, la formaton de noyaux se poursut. Effectuons smultanément dans deux encentes dentques un prélèvement d'ar atmosphérque, la premère encente étant placée dans l'obscurté, la seconde à la lumère. Les résultats obtenus sont représentés fgure 8. On vot que le développement est sensblement le môme dans les deux cas, la crossance étant plus rapde et le maxmum de concentraton plus élevé à la lumère et l n'est pas mpossble que la concentraton tende vers une lmte constante au bout d'un temps d'rradaton suffsamment long. Il ne nous a pas été possble de vérfer ce fat, ne dsposant pas actuellement de source lumneuse artfcelle. La courbe en trats dscontnus représente la dfférence entre les ordonnées des deux courbes, c'est-à-dre l'acton de la lumère solare sur le mleu. Il est ntéressant de noter que, dans le cas des courbes obtenues dans l'obscurté, la décrossance après le maxmum est pratquement exponentelle, ce qu semble ndquer que la coagulaton n'ntervent pas seule (on aurat en effet dans ce cas une décrossance hyperbolque). La dffuson sur les paros et peut-être une nstablté des partcules pourraent jouer également un rôle dans la dsparton de ces partcules. Il est à remarquer que, s on applque la lo de décrossance exponentelle N = N e"^, on retrouve les valeurs obtenues par VERZAR et EVANS -4- [ 5j ; pour t exprmé en seconde, p est comprs entre et 2.0 s. Pour meux précser encore l'nfluence de la lumère solare, on a procédé aux expérmentatons suvantes : a) On a lassé les noyaux se former dans l'obscurté pendant 40 mnutes jusqu'à attendre sensblement le maxmum (envron 2, noyauxcm dans ce cas), pus on expose l'encente à la lumère solare. On attent un nouveau maxmum sensblement double du précédent (5.0 noyaux o cm ) en 20 mnutes envron, sa dmnuton est accélérée s on supprme le rayonnement solare (fgure 9, courbe ). b) La fgure 9, courbe 2, correspond à un autre échantllon d'ar. On lasse les noyaux se développer à la lumère pendant 80 mnutes ; la concentraton dmnue jusqu'à partcules envron en 25 mnutes. Elle augmente à nouveau s on expose la sphère au rayonnement et attent, 5.0^ noyauxcm 3 au bout de 70 mnutes et dmnue à nouveau lorsque l'encente est soustrate au ( C? ItO I < I mrfaux cm I I I I wem Wm yur yaux n>3 X lu nl ra 2 X X, S^ ^^ "V ^ ** ^ soft»ct rt. j t s s N **»»^ ^^. "--. "--».*-». ^. X ^v «* VARIATION OU NOMBRE NOYAUX EN DE FONCTION OU TEMPS ( 2 sphères en parallels) temps en mn X* 0 # né f ' lun lât e ** ont ^ ' *** ^ OUI tbs TUT We s, V Ito y f f EVOLUTION OU NOMBRE OE NOYAU. X EN FONCTION OU TEMPS '*» S f r Tlàre I X" x- ^a tac url ré s } HO temps enmn Fg. 3

17 24 25 rayonnement. Ben entendu, ces courbés ne sont pas drectement comparables entre elles car elles correspondent à des échantllons d'ar et à des ensolellements dfférents. Pour mettre en évdence de façon beaucoup plus nette la varaton du nombre de noyaux produts en foncton de l'rradaton, on a procédé à une expérmentaton de longue durée. Après avor ntrodut de l'ar dépousséré dans la sphère exposée à la lumère solare à 9 heures du matn,.on sut l'évoluton pendant plus de tros jours consécutfs ; la fgure 0 représente les résultats obtenus. On peut en trer les ndcatons suvantes : - Il n'y a pas formaton de noyaux la nut, pusque après décrossance des partcules formées pendant la journée l'ndcaton du compteur est de l'ordre du brut de fond, l faut attendre le lever du solel pour que de nouveau on at apparton de noyaux. Cependant, on a vu que des noyaux peuvent se développer dans l'obscurté, à condton que l'ar at été préalablement exposé à la lumère solare. On peut en conclure que la formaton de noyaux nécesste une rradaton préalable. Pour précser cec, notons qu'l semble que la quantté de noyaux formés sot foncton de l'ensolellement ; en effet, on peut vor que le quatrème jour, le cel étant couvert toute la journée, les noyaux n'ont commencé à apparaître que plus de tros heures après le lever du solel, la concentraton maxmum étant envron 4 à 5 fos mons mportante que les autres jours ensolellés. - Une autre constataton à laquelle nous ne pouvons pas, dans l'état actuel de nos connassances, donner d'explcatons, est que la crossance est toujours beaucoup plus rapde sans que cela affecte d'alleurs la concentraton fnale, s l'ar vent d'être ntrodut de l'extéreur. Dans l'exemple de la fgure 0, on obtent le maxmum en une heure à pene s l'ar est drectement prélevé à l'extéreur, l est attent en 4 et 5 heures s l'ar a déjà séjourné depus un certan temps dans une encente. La seule dfférence provent du fat que dans le second cas, l'ar ne reçot la lumère solare qu'après traversée d'une vtre et d'une paro de plexglas. Il se peut que l'actvaton sot rédute et par conséquent le taux de producton de noyaux. 2. Influence de la concentraton en anhydrde sulfureux Après avor renouvelé l'ar de l'encente pendant 30 mnutes avec de l'ar atmosphérque fltré, prélevé à l'extéreur du bâtment, on lasse les noyaux se développer dans l'obscurté pendant envron 60 à 200 mnutes, pus on njecte une quantté contrôlée de SO 2 et on sut au compteur C.N. C. l'évoluton des noyaux formés. Dans le cas de la courbe (fgure ), on opère dans l'obscurté. Après développement préalable des noyaux pendant une heure, on attent d'abord une concentraton d'envron 800 o partculescm, pus on njecte mg de SO 9, on constate alors une brusque augmentaton de la " e o concentraton, qu attent un maxmum de 2.0 partculescm. Le nombre de partcules est ans multplé par un facteur 250. Cette expérence a été répétée en n'njectant que 0,25 mg de SO_ (courbe II, pont A); là encore, l y a augmentaton du nombre de partcules mas d'un facteur 0 seulement. La courbe III représente le même essa mas l'encente reste exposée à la lumère, la concentraton de SO 0 njecté est toujours de 0,25 mg. La concentraton en partcules est là ^^ & encore multplée par 0. On peut donc dre que le SO 0 a effectvement une nfluence sur le taux de producton l des partcules. Une remarque mportante peut être fate, confrmant les résultats déjà obtenus par VERZAR et EVANS [ 5J, c'est la producton, même dans l'obscurté, de partcules à partr VARIATIONS JOURNALIERES DU NOMBRE DE NOYAUX PRODUIT PAR PHOTOLYSE

18 26 27 de SO 0. On peut donc penser qu'à partr d'une certane concentraton, on a formaton spontanée ft de partcules ; ce phénomène a d'alleurs déjà été sgnalé par MEGAW et WIFFEN [20] mas o pour des concentratons très nettement supéreures (> 0 mgm ). 3 - Dscusson II ne nous est possble actuellement de formuler aucune hypothèse sur le mécansme de formaton de ces partcules, dont nous attrbuerons l'orgne à la transformaton photochmque des mpuretés gazeuses de l'ar. VERZAR et EVANS [ 6j ont montré que l'addton de NH,, H 2 S et SO 2 dans l'ar atmosphérque augmentat consdérablement la producton de noyaux. Toutefos, pour les deux premers corps, l état nécessare d'rrader par la lumère solare pour obtenr la formaton de partcules, tands qu'avec le SO,,, même dans l'obscurté, l y avat producton de noyaux. En l'absence d'oxygène, la photolyse du SO_ donne du soufre et du SO.,, et en présence d'ar ou d'oxygène on n'observe que la producton de SOq et d'acde sulfurque s'l y a de l'eau [2lJ. Il ne peut y avor dssocaton, l'énerge nécessare étant de 35 Kcalmole, ce qu o correspond à une longueur d'onde de 2 00 A. Il dot y avor seulement actvaton pusque le SO 2 0 ** absorbe dans le domane A. 6 partcules cm 0 h l 0 0" -, L* Y 4- '± h V, f utr * * t! r 'f + f h' -)* XT l I r + I u ' A t fv r*$ -t-' ^ jh H > 4- t & rhp 4- - l> s n R 3 -t- ( =o 25 m * n 4. T- ' r***»^2 T* ± *, X -t-' S <. *~ «t= ^-L %= < r -f -4: 0,25 rnfr- 4 M fe f- ~Tr.t f - **^ A t* + + t- ACTION DE LA CONCENTRATION EN 502 SUR LA DES PARTICULES Fg.l FORMATION T^ *^ on» IS m mn LEIGHTON [ 22J a proposé le mécansme suvant : S0 S0 SO,.* 2 SO, Les réactons secondares du SO, qu peuvent donner du soufre ou de l'acde sulfurque, sont : SO, + S0 0 so 4 + o 2 S0 3 + H SO H 2 S0 4 De plus, la photolyse de mélange de SO 2, NO NO et d'hydrocarbure contenu dans l'ar, peut condure à la formaton de partcules. Il reste cependant un pont assez mportant à précser : c'est la producton de noyaux dans l'obscurté. En effet, on a montré expérmentalement que l'ar atmosphérque, débarrassé de toutes ses partcules, ntrodut dans l'encente placée dans l'obscurté, donne nassance à des partcules. Cette producton n'a leu que s l'ar a été préalablement rradé. L'ntroducton de l'ar dans l'encente n'est pas nstantanée pusque celu-c est préalablement fltré sur tros éléments qu représentent un volume d'envron 30 ltres. Dans la majeure parte de nos essas, le "nettoyage" de l'encente s'effectue à un débt de 300 mn, le temps moyen de séjour de l'ar dans l'obscurté avant de pénétrer dans l'encente est donc de 6 secondes. On peut en dédure que certans polluants gazeux ou catalyseurs présents dans de l'ar, sont susceptbles de réagr et de former des noyaux restant actfs pendant au mons 6 secondes. Un fat paraît établ : après la premère formaton de noyaux (crossance, maxmum, décrossance), on ne constate en aucun cas une seconde producton de partcules dans l'obscurté, même après un temps très long (on a effectué des essas sur des durées supéreures à 48 heures). Après une nouvelle exposton à la lumère solare, on a de nouveau formaton de noyaux et cela pluseurs fos de sute. D'autre part, s dans une encente I on lasse se développer les noyaux dans l'obscurté pendant 60 mnutes (maxmum obtenu au bout de 30 mnutes), pus s on met cette encente en communcaton, par l'ntermédare d'un fltre, avec une autre encente II et s l'on aspre l'ar pollué de la premère encente dans la seconde, les noyaux qu sont formés dans la premère sont retenus par le fltre. S la seconde encente est dans l'obscurté, on n'observe pas de reformaton de noyaux, au contrare s elle est exposée à la lumère, on a reformaton de partcules et le maxmum est attent en 30 mnutes envron comme précédemment. Cec montre que les substances nucléogènes sont en quanttés assez mportantes pour produre des partcules pluseurs fos de sute. Pour précser le temps nécessare à la "désactvaton" des mpuretés gazeuses ou du catalyseur soums à la lumère solare, on a nterposé dfférents volumes opaques traversés par l'ar avant les fltres d'entrée de l'encente. Il ne nous a pas été possble d'obtenr des rensegnements précs, en effet, le temps de "désactvaton" étant sans doute très varable suvant les condtons d'ensolellement et suvant les concentratons en mpuretés gazeuses. Les ordres de grandeurs obtenus varent entre quelques secondes et quelques mnutes.

19 28 29 C - ETUDE DES PARTICULES PRODUITES PAR PHOTOLYSE. Etude des dmensons Cette étude est fate à l'ade de la battere de dffuson cylndrque décrte précédemment. On utlse le montage expérmental schématsé fgure 2. Les mesures sont effectuées alternatvement en A et B à l'ade du compteur C.N. C. On peut fare varer le débt à travers la battere de 6 à 36 mn et on a chos 6 mn, débt du compteur C.N. C. Le rapport nn Q correspondant à la relaton (4) défnt le "coeffcent de dffuson apparent" D A de l'aérosol. On en dédut la valeur du "rayon apparent''(relaton ). La fgure 3 représente des exemples des résultats que nous avons obtenus, sot dans l'obscurté, sot à la lumère. On ne constate pas de dfférences sensbles entre les deux cas. On observe au début une décrossance très rapde du coeffcent D A et ce d'autant plus rapdement que la concentraton en partcules correspondant au maxmum est élevée, l tend vers une lmte qu est foncton du nombre de noyaux. Pour une concentraton maxmale de noyaux par centmètre cube, D A f=,2.0" 3 cm 2 s" ; pour noyaux par centmètre cube, D A =#=.4.0" 3 et pour 000 noyaux par centmètre cube, D A =#= 7.0" cm s". Il est ntéressant de noter que, s on extrapole au temps t = 0, on peut trouver la valeur du D A ntal, cette méthode étant surtout valable quand on opère avec des concentratons élevées en partcules. La valeur de D A ntale est de l'ordre de 5 à 7.0" 2 cm 2 s", cette valeur, s on applque la relaton d'einstein [3J, correspond, s les partcules possèdent une charge électrque, à la moblté trouvée par CABANE [ 5J pour les ons prmares ssus du radon ou du thoron. On peut noter que la valeur du D A ntal est la plus sgnfcatve parm nos mesures, car à leur formaton ces partcules sont vrasemblablement monodspersées. Ensute, on a étudé la varaton du rapport nn Q en foncton du débt Q à travers la battere de dffuson, cec pour le même aérosol mas à dfférents nstants après l'apparton des premères partcules. La fgure M représente les varatons de D, coeffcent de dffuson, dédutes des valeurs nn en foncton du débt. La courbe n 2 représente l'aérosol, 60 mnutes et la courbe n, 300 mnutes après l'apparton des partcules. L'examen de ces deux courbes montre que la varaton de D en foncton du débt est beaucoup plus prononcée quand l'aérosol est "âgé" ; cela montre que la polydsperson augmente avec le temps. Dans le cas de la courbe 2, la valeur de D est comprse entre,05.0~ 2 cm 2 s" pour un débt de 6 mn et,5 pour des débts supéreurs à 6 mn. Pour la courbe n, on passe de la valeur 2.0" pour 6 mn à 4.0" 3 cm 2 s" pour les débts supéreurs à 20 mn. Dans ce cas, on sous-estme la valeur de D m de 50 %. Cec sgnfe que, dans la plupart de nos expérences, l'aérosol n'est pas très polydspersé et qu'une seule mesure du coeffcent de dffuson à 6 mn est à peu près représentatve dans ce cas de l'aérosol que l'on étude. L'hypothèse émse c-dessus, consstant à admettre qu'au temps ntal le coeffcent de dffuson extrapolé est proche de la valeur réelle, est donc ben justfée. La fgure n 5 représente la varaton du coeffcent de dffuson apparent pour l'essa suvant : on ntrodut de l'ar atmosphérque fltré et on lasse les noyaux se développer dans l'obscurté pendant 6 heures, pus on expose la sphère à la lumère solare où l y a de nouveau formaton de partcules. On peut vor que D vare d'abord rapdement pus très lentement pour attendre même une valeur nféreure à 0 cm s", la concentraton en noyaux est alors 0" A.B.C.D. -. Ponts de mesure au C.NC [D en cm 2 s Fg.2 VARIATION POUR DIFFERENTES Fg.3 DE D AVEC LE TEMPS CONCENTRATIONS ATMOSPHERE n =. 6000cnT 3 H C77 3 CTg85000Cm 3 Rayon an cm Temps en nu

20 cr 3 D en & f 2 s- VARIATION DE D EN FONCTION DU DEBIT *'',0 9KT 2 8.0" 2 3. Dscusson sur la formaton et l'évoluton des partcules D'après les résultats expérmentaux exposés au paragraphe II. 3, on peut penser que, dans l'obscurté, la formaton des partcules est pratquement nstantanée, la durée de leur formaton ne devant pas dépasser une mnute. Le maxmum est attent au bout de 20 à 60 mnutes suvant la concentraton, cec s'explque parce que le compteur C.N.C, ne détecte pas les partcules au moment de leur formaton et que l'on dot attendre la coagulaton des noyaux prmares pour effectuer les comptages. Le maxmum correspond donc à l'nstant où toutes les partcules ont attent ou dépassé ce rayon détectable de l'ordre de 0 cm. La décrossance qu sut le maxmum est due à la coagulaton et à la dffuson sur les paros. Sot k le taux constant de photolyse observé relatf au SO 2 par exemple, k & le taux constant d'absorpton et f le rendement quantque. S la réacton est ndépendante de la concentraton en oxygène, on a [2lJ : 3.0T 3 2.XT 3 rr 3 r l -K"" t t^r _A._ 2 Debt tn lmn Fg.4 7.0^ akt 2 5.Q- 2. d avec = kk &. Les estmatons de ^> (3. 0" 3 < < 0,3) montrent une très grande varaton suvant les auteurs et les condtons expérmentales. Admettons que chaque molécule de SCv, donne nassance à une partcule et prenons pour k la valeur ndquée par HALL [ 2 J pour une exposton à la lumère solare effectuée entre 0 heures du matn et 5 heures, k =,4. 0 s. S l'on a une concentraton moyenne en SO» de 0 y m 3 [ 6j, on a envron 0 molécules cm 3. Le nombre de partcules formées sera alors de,4.0 par seconde et par centmètre cube. Cet ordre de grandeur n'est pas ncompatble avec les concentratons que l'on obtent dans nos dfférentes expérmentatons. Il est à noter que d'autres mpuretés gazeuses que le SO 2 dovent apporter également leur contrbuton. très fable : 250 par centmètre cube. La valeur du maxmum état de plus de noyaux par centmètre cube. Dès que la lumère solare crée des noyaux, on vot le coeffcent de dffuson augmenter, passer par un maxmum, pus redécroître quand les phénomènes de coagulaton devennent prépondérants par rapport à la producton même des noyaux. 2. Etude de la charge des partcules Pour mettre en évdence la charge portée par les noyaux, on mesure l'effcacté d'un capteur à ons dont la moblté lmte est fxée à k l, = 0" 3 cm 2 V" s". Il ne nous est alors pas possble de mettre en évdence la présence de partcules chargées. Toutefos, comme nous l'avons déjà sgnalé auparavant, la précson de mesure étant de l'ordre de 5 %, l peut exster des ons en très fable pourcentage. De plus, le compteur C.N.C. ne détectant que les n partcules dont le rayon est & Preur à envron 0" cm, l est possble que des ons de dmenson nféreure soent présents. Cependant, pusque ces partcules sont produtes par photolyse, l est très mprobable qu'elles soent formées à l'état d'on et la probablté pour que ces noyaux de fable dmenson fxent un on est très fable et l est normal que l'on ne pusse mettre en évdence, par notre méthode, une quantté décelable d'ons. II - PARTICULES PRODUITES PAR RADIOLYSE MEGAW et WIFFEN [ 20j ont ms en évdence dans de l'ar naturel, la producton de noyaux sous l'acton des rayons X, 3 et a, et ont détermné l'nfluence de la concentraton en SO. Ils ont montré une proportonnalté entre la dose d'rradaton en rad et le nombre de noyaux produts. MAC GREEVY " 237 a également étudé récemment la producton de noyaux en rra- 20 dant de l'ar dépousséré avec les a du Pô. On a reprs dans des condtons un peu dfférentes, les essas effectués par MEGAW et ses collaborateurs. A - Etude de la formaton des partcules On utlse le thoron et ses descendants plutôt que le radon pour les rasons suvantes: d'une part, le thoron, qu a une pérode de 54,5 secondes, est élmné rapdement, d'autre part, le dépôt actf du radon : Ra A, Ra B,..., une fos séparé du gaz, décroît avec une pérode de 40 mnutes, tands que le dépôt actf du thoron : Th B, Th C..., décroît avec une pérode de 0,6 heures. Il en résulte que :