Métrologie des propriétés optiques de matériaux massifs : absorption résiduelle, coefficients thermo-optiques, piézo-électriques et électro-optiques.

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1 Métrologe des rorétés otques de matéraux massfs : absorton résduelle, coeffcents thermo-otques, ézo-électrques et électro-otques. Jacques Mangn Laboratore de Physque, Unversté de Bourgogne, B.P. 4787, F-78 DIJON CEDEX, FRANCE Résumé. Cet artcle résente quelques méthodes exérmentales mses en œuvre our détermner de la façon la lus récse ossble quelques rorétés mortantes des matéraux otques massfs. Les grandeurs examnées c sont l absorton résduelle, les coeffcents thermo-otques, électro-otques et ézo-électrques. L accent est ms en artculer sur des technques de tye hoto-acoustque our l obtenton du remer aramètre et sur le déveloement de technques nterférométrques sécfques our la mesure des tros autres coeffcents. Mots-clés. Calormetry, nterferometry, ezo-, thermo- and electro-otcal effects.. OBJECTIF Soums à une ussance de rayonnement donnée, tout élément otque utlsé dans sa fenêtre de transarence sectrale subt une modfcaton de temérature dont la valeur déend de son coeffcent d absorton résduelle à la longueur d onde emloyée. À fable ussance et our des coeffcents etts, qu on rendra de l ordre de, cm our fxer les dées, cet effet est néglgeable et eut être gnoré. Par contre our des denstés de ussance mortantes, ce qu est souvent le cas dans les systèmes lasers, l augmentaton de temérature eut être suffsamment sgnfcatve our condure à une modfcaton conséquente des ndces de réfracton n du matérau, que l on quantfe ar les coeffcents thermo-otques dn /dt. On comrend alors la nécessté d une détermnaton très récse de ces aramètres dans la mesure où ls sont nécessarement à rendre en comte our otmser au meux un système otque donné. L objectf des artes deux et tros de ce traval est de décrre les méthodes exérmentales arorées our y arvenr. Les artes quatre et cnq concernent resectvement la mesure des coeffcents ézoélectrques et électro-otques. On soulgnera l utlsaton avantageuse, s ossble, de la méthodologe d étude ar nterférométre déveloée our la détermnaton des dvers coeffcents. Le dlatomètre nterférométrque absolu ms au ont à cette fn est décrt en arte sx et consttue une nouveauté technque, de même que la technque de Fabry-Pérot à balayage thermque our la détermnaton de coeffcents électro-otques et la bolométre ézo-électrque our celle de fables absortons otques. Les connassances ré-requses concernent rncalement l nterférométre otque et les rorétés délectrques des crstaux.. ABSORPTION RÉSIDUELLE L objectf est de ouvor détermner de façon récse des coeffcents d absorton de l ordre de % cm, ce qu est dffclement accessble ar sectrométre classque. Les méthodes mses en œuvre sont alors de tye calormétrque, usuelles, ou de tye hoto-acoustque. Ces dernères ne euvent être emloyées que our certanes classes de symétre s l s agt de matéraux crstallns. Élaboraton et caractérsaton des crstaux massfs et en couches mnces our l otque EDP Scences, 3 htt://dx.do.org/.5/bb-sfo:8 Artcle dsonble sur le ste EDP Scences et dsonble sur le ste htt://sfo.edscences.org ou htt://dx.do.org/.5/bb-sfo:8

2 J. Mangn : Métrologe des rorétés otques de matéraux massfs. /7.. Méthodes calormétrques Le rnce des technques calormétrques consste à analyser la réonse thermque du matérau soums à un échelon de ussance de rayonnement dans un ntervalle de tems fxé.... Montage exérmental La fgure donne le schéma de rnce d un banc couramment utlsé our mesurer l absorton d un matérau à la longueur d onde émse ar un laser. M L D E calormètre Laser P wattmètre T o thermocoules T e FIG.. Schéma de rnce de la méthode calormétrque. L échantllon E est lacé dans un calormètre et soums au rayonnement d un laser dont la ussance est mesurée ar un wattmètre, en nterosant sur le trajet du fasceau le mror escamotable M. L rerésente une lentlle de focalsaton, D un dahragme et P un uts de lumère. T o et T e sont resectvement les temératures de l encente et de l échantllon, reérées ar deux thermocoules.... Réonse enregstrée ξ (mk) P (mw) ξ P t t tems (s) FIG.. Évoluton thermque temorelle caractérstque d un échantllon soums à un échelon de ussance de rayonnement P. Les untés sont arbtrares, généralement exrmées en mk our ξ, en mw our P et en seconde our le tems. L échantllon est exosé à une ussance de rayonnement P entre les tems t et t. La fgure résente l évoluton caractérstque de l écart de temérature T e T o que l on eut observer au cours du tems. L évoluton thermque temorelle s obtent asément en effectuant un blan thermque élémentare, dans l hyothèse où le matérau est à temérature homogène ; exérmentalement cec

3 J. Mangn : Métrologe des rorétés otques de matéraux massfs. 3/7 revent à réalser un éclarement auss unforme que ossble. On ose ξ = T e T o ; le blan thermque condut à l équaton : ξ ( t) = dξ mc + gξ αp =, dt où m est la masse de l échantllon, c sa chaleur sécfque, α la fracton de rayonnement absorbé, P la ussance laser ncdente alquée entre t et t et g un coeffcent caractérsant les ertes thermques vers le mleu ambant que l on suose roortonnelles à ξ. Les solutons sont :..3. Analyse our t t, ξ( ) = α g ( t t ) P mc t e our t < t < t, g g mc ( t t ) ξ( t ) = ξ( t ) e our t > t. Pluseurs analyses de la réonse temorelle sont ossbles afn d en extrare la fracton de rayonnement absorbée α [] Méthode du gradent thermque Pour une même valeur de ξ on chost sur la courbe de réonse (en général lssée) deux onts A et B corresondant resectvement à la hase d échauffement et à celle de refrodssement du matérau ( ξ( t ) = ξ( t )), comme llustré fgure 3. L addton des entes des tangentes en ces onts ermet de c r αp dξ g détermner α. En effet, d arès les équatons récédentes on a : = (t c) + ξ( tc), mc dt mc dξ g g αp dξ dξ avec ( tr ) = ξ( tr ) = ξ( t c ) ; d où = ( tc) ( t r ). dt mc mc mc dt dt ξ (mk) ξ P P (mw) t c t r tems (s) FIG. 3. Méthode du gradent thermque Méthode du ulse Comme ndqué sur la fgure 4, on extraole la courbe de refrodssement jusqu au tems t t t t = t + = our obtenr l écart de temérature ξ extr, nterrété comme rerésentant l écart

4 J. Mangn : Métrologe des rorétés otques de matéraux massfs. 4/7 équvalent à celu dû à une énerge ncdente nstantanée E ulse = Pt. L ntérêt de la méthode aaraît our les tems courts ou our des fables valeurs de g ; on a alors : t g g g t t P mc mc αe α ulse ξ extr = e e mc +. g mc 4 g Pour ( t ) très ett devant on eut calculer drectement α à artr de ξ extr. mc ξ (mk) P (mw) ξ extr ξ P t t t tems (s) FIG. 4. Méthode du ulse Méthode d ntégraton On ntègre l équaton de base entre deux tems t et t f. On obtent alors : αp g t f ( t f t ) = ξ( t f ) ξ( t ) + ξ( t)dt mc mc. t Ayant détermné g ar alleurs, on mesure l are lmtée ar la courbe de réonse rse de t à t f, comme rerésenté sur la fgure 5. ξ(mk) P (mw) ξ P ξ(t f ) ξ(t ) t t f tems (s) FIG. 5. Méthode d ntégraton.

5 J. Mangn : Métrologe des rorétés otques de matéraux massfs. 5/ Ajustement exonentel C est une méthode générale : on ajuste les deux exonentelles de la courbe de réonse donnée sur la ct fgure ar des fonctons de tye ( A B e ). Des aramètres d ajustement on dédut les valeurs de g α et. mc On soulgnera que la melleure récson est obtenue ar la méthode du ulse dans les condtons d utlsaton mentonnées et ar la méthode d ajustement exonentel our les autres cas de fgure. En foncton de l aarellage déveloé la sensblté de telles méthodes est de l ordre de m... Méthodes hoto-acoustques Le rnce de ces technques consste à mesurer la modfcaton d une rorété hysque du matérau sous l effet d un rayonnement (laser). Comme dans le cas des méthodes calormétrques on s arrangera exérmentalement our que l hyothèse de base sot toujours vérfée, à savor l homogénété de temérature dans l échantllon.... Détecton yroélectrque []... Prnce et montage exérmental La méthode est utlsable our les crstaux olares, résentant une modfcaton de leur olarsaton sontanée lors d une varaton de temérature. On enregstre alors le sgnal électrque fourn ar l échantllon monté en détecteur de tye II (Fg. 6) et soums à un rayonnement modulé comme ndqué fgure 7. La réonse est fourne ar une détecton synchrone. Z hν hν Tye I (Détecteur usuel) électrodes Tye II Z FIG. 6. Détecton yroélectrque de tye I et II. Les électrodes sont déosées sur les faces olares (Z) des échantllons. Le cas I corresond aux détecteurs emloyés habtuellement, où le rayonnement est absorbé drectement sur une électrode (α = %) ; le second met en jeu l absorton rore du matérau. laser E R M D Z Y X wattmètre FIG. 7. Mesure de coeffcents d absorton ar méthode yroélectrque. Le rotateur de olarsaton R lacé devant le modulateur M et le dahragme D ermet d ajuster la drecton du cham E du rayonnement ncdent ar raort aux axes crstallograhques X, Y et Z de l échantllon.

6 J. Mangn : Métrologe des rorétés otques de matéraux massfs. 6/7... Analyse Pour une modulaton en carré on démontre que la réonse V eff détectée en hase est donnée ar : V eff = α Rω( + ω τ t ) ( + ω τ e ) Φ m, π où α est la fracton de rayonnement absorbé et ω=πf la ulsaton de la ussance modulée. Φ m est la ussance moyenne ncdente. τ e et τ t sont les constantes de tems électrque et thermque ; τ e = RC où R et C sont la résstance électrque et la caacté du crstal mun de ses connexons, mesurées à la fréquence f avec un ont d médance, τ t = C/G où C et G rerésentent la caacté et la conductvté dps thermque du dsostf. = est le coeffcent yroélectrque, P s étant la olarsaton sontanée du dt matérau. Le coeffcent d absorton K (cm ) est relé à α ar la relaton : α K = Log, d R (n ) où d est l éasseur de l échantllon et R = ( n + ) que τ >>, α sera donné ar : ω t C est ce qu est réalsé en ratque. π τt α = ( + ω R son coeffcent de réflexon. S on chost ω tel τ e Cette méthode est d une grande sensblté s est mortant mas nécesste de s assurer que le crstal examné est monodomane et exemt de centres dffusants. Elle eut auss être emloyée dans le cas de matéraux semconducteurs ou conducteurs onques à condton d évaluer auaravant leur coeffcent yroélectrque ar la méthode dynamque où on comare leur réonse à celle d un matérau de référence, les deux étant montés en détecteurs de tye I.... Bolométre ézo-électrque [3]... Prnce et montage exérmental ) V Φ eff m. Hublot otque Encente à vde Thermostat Laser Électrodes Analyseur d médance E Thermocoule (T o ) FIG. 8. Bolométre ézo-électrque. L échantllon E mun d électrodes est lacé dans un thermostat régulé à la temérature T o, à l ntéreur d une encente à vde. La dérve thermque d une fréquence de résonance sélectonnée est analysée au moyen d un ont d médance. Cette méthode roosée récemment est utlsable our les matéraux aartenant aux classes crstallnes suscetbles de résenter cet effet. On chost une résonance ézo-électrque smle du

7 J. Mangn : Métrologe des rorétés otques de matéraux massfs. 7/7 matérau, dont la fréquence se trouvera modfée ar l élévaton de temérature ndute ar un rayonnement laser. Un montage d exérmentaton tye est donné fgure 8. Dans le modèle dt de l agulle, à une temérature T, la fréquence de résonance f r est donnée ar = (L ρs) où L est la longueur du crstal, ρ sa densté et s le coeffcent d élastcté [4]. f r... Méthodologe d étude : exemle de LNbO 3 Pour décrre les dfférentes étaes nécessares à la mse en œuvre de la méthode on s ntéressera au cas concret d un échantllon aralléléédque de nobate de lthum, orenté ar raort aux axes crstallograhques X, Y et Z comme ndqué sur la fgure 9. E V Z Y X Fasceau L=Λ/ FIG. 9. Bolométre ézo-électrque. Pour exemle, un échantllon aralléléédque de LNbO 3, de dmenson 8x4x4 mm 3 est mun d électrodes sur les faces Z. Une tenson alternatve V d envron volt, alquée à la fréquence de résonance f r, engendre une onde statonnare dont l amltude est vsualsée ar la courbe dessnée au centre du schéma. Cette amltude est maxmum au nveau des faces otques X du crstal et mnmum au centre. Pour le cham de contrantes, c est l nverse. On a sélectonné un mode d extenson smle corresondant à une longueur de crstal égale à la moté de la longueur d onde acoustque Λ. La méthodologe d étude est scndée en cnq étaes, décrtes dans les aragrahes a) à e) c- a) en l absence de rayonnement laser, balayage en fréquence avec le ont d médance our dentfer le mode fondamental d extenson de lus basse fréquence. Dans cette confguraton l corresond à la fréquence f ( ρ = L s. arès : r ) df b) évaluaton de r df r ds : on démontre d abord que = f r α z, aramètre que dt dt s dt ds l on calcule ensute connassant le coeffcent α Z de dlataton lnéare suvant Z et. dt Dans l exemle cté on trouve 3 Hz/ C. c) détermnaton de f r (T ) : our luseurs valeurs fxées de la temérature T, étables ar contrôle du thermostat, on effectue un balayage en fréquence à l ade du ont d médance. On relève les courbes de conductvté et de caacté électrques S(T ) et C(T ), dont les allures générales sont ndquées sur la fgure. d) les cs de conductvté S sont ajustés ar une lo de Lorentz de la forme : f ( f ) S = S, ( f f ) + f ( f ) r où f est la largeur du c à m-hauteur. La rocédure d ajustement condut à une détermnaton des fréquences de résonance à ± Hz rès. Une courbe tyque de f r en foncton de la temérature est donnée sur la fgure. Pour l exemle ndqué la lo de df varaton lnéare donne r = 3 Hz/ C ; en comarant cette valeur avec le résultat du dt

8 J. Mangn : Métrologe des rorétés otques de matéraux massfs. 8/7 aragrahe b) on eut en dédure que le modèle de l agulle est aroré. À ce stade l échantllon se trouve «calbré». e) détermnaton du shft en fréquence f r ndut sous rayonnement laser de ussance P connue : une fos l équlbre thermque attent on en dédut asément l augmentaton de temérature T corresondante sube ar l échantllon. Caacté (F) 8, - f r Conductvté (S) 3, -5 4, - f, -5,, -5-4, - 36,75 36,85 36,95 363,5, Fréquence (khz) FIG.. Paramètres électrques de la résonance ézo-électrque. Le c de conductvté stue la fréquence de résonance f r. f est la largeur à m-hauteur. Fréquence de résonance (khz) 363,3 363, 363, 363, 36,9 36,8 36,7 36,6 36, Temérature (K) 4 45 FIG.. Évoluton thermque d une fréquence de résonance ézo-électrque. Remarque sur la récson : l ncerttude de Hz sur la détermnaton de f r condut à une ncerttude de 6 mk sur celle de T. L utlsaton de la conductvté électrque our obtenr la fréquence de résonance rse comme reère thermométrque est d une grande sensblté mas de récson moyenne. Par contre on notera que le changement de hase de π observé sur la courbe C(f ) au dc vosnage de f r se tradura en fat ar une valeur élevée de. La caacté se trouve donc être le dt aramètre ertnent our évaluer T et non la fréquence de résonance.

9 J. Mangn : Métrologe des rorétés otques de matéraux massfs. 9/7 Dans l exemle roosé un ajustement lnéare du comortement de la caacté au vosnage dc de la fréquence de f r donne = 44,8 F/K. La résoluton d un ont d médance de bonne qualté dt est de l ordre de, F ; cec corresondra alors à une résoluton de 4. 4 K our la mesure de T Détermnaton du coeffcent d absorton Blan thermque : équaton bolométrque Sot T o la temérature corresondant à l état ntal, en l absence de flux lumneux. T o est la temérature d ambance fxée ar le thermostat. On ose T = T o + ξ, temérature de l échantllon kl soums à l éclarement Φ o. Suvant la lo de Beer-Lambert ( I I e ) et comte tenu des réflexons multles, le flux Φ a absorbé ar le crstal est donné ar : kl ( R)( e ) Φ a = Φ, kl R e où R est le coeffcent de réflexon du matérau et k son coeffcent d absorton. - flux dφ a absorbé ar le crstal : dφ = Φ dt ; a a - flux dφ th rovenant du thermostat : dφ = σat dt (lo de Stefan) ; A est la surface de a 4 = Le blan thermque effectué sur l ntervalle de tems dt donne : l échantllon en regard avec le thermostat et σ la constante de Stefan ; - dξ augmentaton du d énerge nterne : d u = mc dt ; m et c sont la masse et la chaleur dt sécfque de l élément ; - ertes ar rayonnement vers le mleu ambant : dφ 4 = σat dt ; - ertes ar conducton dφ c : elles sont dues au suort échantllon et à la «qualté» du vde dans l encente, ce qu est dffcle d évaluer de façon récse. De façon habtuelle on les suose roortonnelles à l écart de temérature T T o : dφ c = g(t T o ), g caractérsant la conducton thermque globale vers le thermostat. L équaton bolométrque s écrt : dφ a + dφ th = dφ e + du + dφ c, sot : dξ 3 mc + ( g + 4σAT ) ξ αφ =, dt kl ( R) ( e ) où l on a osé = T T 4T ξ kl R e t forme = τ αφ mc ξ ξ e, avec ξ = et τ =. 3 3 g + 4σAT g + 4σAT α et, tenu comte de ( ), la soluton est de la e Calcul du coeffcent d absorton k Les formules récédentes donnent : mc ξ α = ; et on a τφ R + α k = Log. L R(α + ) L ajustement de l évoluton de C en foncton du tems ermet d en dédure la constante de tems τ, l amltude de l effet thermque C donnant ξ. On mesure Φ et on détermne τ et ξ ; ces deux valeurs condusent à la valeur de α et donc de k. La fgure llustre l exemle cté.

10 J. Mangn : Métrologe des rorétés otques de matéraux massfs. /7 La sensblté de cette méthode est vosne de m et la récson de l ordre de %. Comme toutes les technques de tye hoto-acoustque elle nécesste ceendant une mnute exérmentale très sécfque. Caacté (F) à la fréquence de résonance, - Laser on Refrodssement 5, - C chauffage, -5, - Laser off 3 Tems (s) 4 5 FIG.. Bolométre ézo-électrque : évoluton temorelle de la caacté observée à la résonance. 3. COEFFICIENTS THERMO-OPTIQUES 3.. Défnton Ces coeffcents caractérsent, à une longueur d onde donnée, la varaton d ndce(s) de réfracton dn/dt d un matérau en foncton de sa temérature. 3.. Technques de mesure 3... Méthode du rsme Pluseurs géométres utlsant la réfracton ar un rsme ermettent d accéder à la valeur de l ndce n d un matérau : méthode d Arnulf, autocollmaton sur la face nterne d un rsme à angle drot, mesure du mnmum de dévaton La fgure 3 rerésente cette dernère méthode ben connue, our laquelle on a : A + Dm sn n =. A sn A D m FIG. 3. Méthode du rsme au mnmum de dévaton.

11 J. Mangn : Métrologe des rorétés otques de matéraux massfs. /7 Dans tous les cas la détermnaton de n(t ) à une longueur d onde est réalsée en thermostatant le rsme à luseurs valeurs de la temérature, choses dans l ntervalle que l on veut exlorer. Les rncaux roblèmes nhérents à ce tye de technque sont lés à la dmenson relatvement mortante requse our les échantllons. Celle-c entraîne quelques dffcultés our obtenr une bonne stablté de la temérature, la résence de gradents à l ntéreur du matérau et des constantes de tems thermques élevées. On notera ar alleurs qu une absorton non néglgeable aura our effet de modfer la symétre d ntensté transverse du fasceau lumneux Méthodes nterférométrques Le rnce de telles méthodes est de détermner la modfcaton d éasseur otque d un matérau engendrée ar une varaton de sa temérature. Deux mses en œuvre exérmentales smles sont ossbles : - dans un nterféromètre à deux ondes, de tye Mchelson ou Mach-Zehnder ar exemle, on nterose sur l un des deux bras un échantllon lacé dans une encente à temérature contrôlable. On enregstre alors le nombre de franges qu se délacent lorsque l on fat varer la temérature du matérau sur un ntervalle de temérature T chos. - s l échantllon comorte deux faces otques lanes et arallèles l consttue lu-même un nterféromètre de Fabry-Pérot à ondes multles. On oèrera de la même façon que c-dessus our des franges observées sot en transmsson, sot en réflexon. Dans ces technques le délacement de franges enregstré corresond à une varaton d éasseur otque : λ ( ne ) = + k, λ étant la longueur d onde du rayonnement utlsé, un nombre enter et k l excédent fractonnare. On remarquera qu l faut donc auss connaître le coeffcent de dlataton our ouvor détermner le coeffcent thermo-otque. Ces deux mesures euvent être réalsées smultanément au moyen du dlatomètre nterférométrque absolu décrt au aragrahe COEFFICIENTS PIÉZOÉLECTRIQUES 4.. Effet ézo-électrque : raels [5] Effet drect : s une contrante σ est alquée à un crstal, la olarsaton P engendrée ar unté de surface est : P jk = d jk σ jk, où σ jk sont les modules ézo-électrques. En général d jk = d kj (ndscernablté). En notaton matrcelle : P = d j σ j, avec =,, 3 et j =,,.6. S le crstal ossède en outre une olarsaton sontanée (cas des ferroélectrques ar exemle), P rerésente le changement de celle-c dû à la contrante alquée. Effet nverse : our un cham électrque alqué E, le tenseur des déformatons s écrt : ε jk = d jk E, ou en notaton matrcelle ε j = d j E, avec =,, 3 et j =,, 6. On trouvera ar alleurs la forme de ces matrces et les coeffcents non nuls établs en foncton des éléments de symétre rores à chacune des classes de symétre ézoélectrques. Les délacements u engendrés ar cet effet sont donnés ar u = ε j e j, où e j est la dmenson du crstal dans la drecton j. À ttre d exemle le tableau I donne la matrce des modules ézoélectrques dans le cas du système orthorhombque mm où 5 éléments sont non nuls.

12 J. Mangn : Métrologe des rorétés otques de matéraux massfs. /7 d 5 d 4 d 3 d 3 d 33 Tableau I. Modules ézo-électrques our la classe de symétre mm. Dans cet exemle un cham alqué E, de comosantes E, E et E 3, donnera leu aux déformatons : ε = d 3 E E3 = ε = d 3 ε 3 d E ε 4 = d 4E ε 5 = d5e,,, et. Un cas concret eut être llustré ar un crstal aralléléédque, tallé suvant les drectons rncales, et 3, de dmensons resectves e x, e y et e z suvant ces drectons. S E E 3, la déformaton engendrée suvant la drecton sera donnée ar u = d 3 E 3 e x. 4.. Méthodes de mesure On détermne les modules ézoélectrques en utlsant sot l effet drect, sot l effet nverse. Dans le remer cas on mesurera ar exemle la olarsaton ndute ar une contrante connue, alquée suvant une drecton chose et en collectant les charges aarues aux bornes d un électromètre (méthode d ntégraton des charges). Dans le second cas on alque un cham E connu et toute technque de mesure récse des délacements engendrés est arorée. On ctera en artculer la mesure de la valeur de la caacté d un condensateur, modfée ar le délacement d une de ses électrodes et l nterférométre otque. Le dlatomètre absolu décrt aragrahe 6 est adaté auss à ce tye de mesure. 5. COEFFICIENTS ÉLECTRO-OPTIQUES [6] 5.. Effet électro-otque L effet électro-otque concerne la varaton des ndces de réfracton d un crstal soums à l acton d un cham électrque. Pour un crstal l ellsoïde des ndces raorté à ses axes rncaux x, y et z a our équaton : x n x y + n + z y n z =. Sous l acton d un cham électrque alqué E, cette équaton devent au remer ordre (effet Pockels) : + r xyr6 k E k =. k E k x + + r k E k y r k E k z yzr k E k zxr k E k n x n y n z Les r k avec =,, 3, 4, 5, 6 et k =,, 3 sont les coeffcents électro-otques lnéares. La formule se lt avec la conventon habtuelle de sommaton sur les ndces k réétés. On ne tent as comte de l effet du second ordre (effet Kerr). La rerésentaton matrcelle des r k s écrt de façon analogue à celle des coeffcents ézoélectrques. 5.. Détermnaton des r k 5... Méthode ellsométrque Dans les méthodes ellsométrques l échantllon est lacé entre un olarseur et un analyseur. La fgure 4 schématse une confguraton ossble (comensateur de Sénarmont).

13 J. Mangn : Métrologe des rorétés otques de matéraux massfs. 3/7 P L A V Fasceau j P j j rade j A β lent FIG. 4. Mesure de coeffcents électro-otques ar ellsométre. et j rerésentent deux drectons rncales de l échantllon ar raort auxquelles sont reérées les orentatons du olarseur P, de la lame quart d onde L et de l analyseur A. L ntensté transmse ar le système est donnée ar = I I [ sn( Γ β) ], où I est l ntensté ncdente et β l angle entre l axe x et la drecton de l analyseur A. Γ est le retard de hase entre les ω ondes rncales : Γ = ( n n j ) e. n et n j sont deux ndces rncaux du matérau et e l éasseur c traversée. Pour un cham alqué E de comosantes E l (l =, ou 3), l eut s écrre comme la somme de deux termes resectvement dus à la bréfrngence naturelle et à la contrbuton électrootque rore : Γ( E) = ω ω 3 n ω [ n ( E) n ( E) ] e = [ n () n ()] e + n r r E e = Γ( ) + Γ( E) j c 3 où la varaton de hase Γ(E) s exrme habtuellement en osant r c = n r jl r. l n j j On trouvera en référence [7] une descrton détallée de luseurs méthodes ellsométrques et une évaluaton des ncerttudes de mesure en référence [8] Interférométre Les méthodes nterférométrques sont avantageusement utlsées lorsque la drecton du cham alqué n entraîne as de rotaton de l ellsoïde des ndces. Comme our la détermnaton des coeffcents thermo-otques elles euvent être de deux tyes Interférométre de Mach-Zehnder à deux ondes L échantllon E est nséré dans l un des deux bras de l nterféromètre comme schématsé fgure 5. L alcaton d un cham électrque a our effet de modfer la dfférence de hase entre les deux bras de l nterféromètre ce qu engendre une modfcaton de la fgure d nterférence, la temérature de l échantllon étant arfatement stable. On se reortera à la référence [9] our lus de détals. c j jl n j 3 l l c,

14 J. Mangn : Métrologe des rorétés otques de matéraux massfs. 4/7 M E S M S FIG. 5. Interférométre de Mach-Zehnder our la détermnaton de coeffcents électro-otques Interférométre de Fabry-Pérot à balayage thermque 5... Prnce Les mesures de coeffcents électro-otques au moyen des technques mentonnées c-dessus demandent avant tout, our être très récses, un contrôle rgoureux de la stablté de temérature de l échantllon. En effet, une dérve fortute de celle-c condura à une varaton d ndce ar effet thermo-otque et ourra affecter la mesure d une erreur dffclement quantfable. La méthode nterférométrque à ondes multles décrte c-arès évte cet nconvénent en trant avantage d une dérve thermque contrôlée du matérau. Dans cette méthode l échantllon à faces lanes et arallèles joue le rôle d un nterféromètre de Fabry-Pérot, comme dans le cas de la mesure des coeffcents thermo-otques. Les franges sont observées en réflexon et leur modfcaton sous l effet d un cham électrque alqué est comarée à la varaton équvalente d éasseur otque obtenue lors d une varaton de temérature effectuée à cham nul. Dans la ratque cec revent à enregstrer le déflement de franges lors d une mesure de coeffcent thermo-otque et en détectant smultanément le sgnal électro-otque au cours de la varaton de temérature mosée à l échantllon, ce que ermet de réalser l nterféromètre décrt au aragrahe 6. Dans cette technque dte de Fabry-Pérot à balayage thermque (méthode FPTSI), l alcaton d un cham électrque alternatf réalse en fat une modulaton de la hase φ (T ) sur le système de franges généré ar effet thermo-otque. Le sgnal électro-otque détecté en hase avec la modulaton du cham, est alors roortonnel à la dérvée de la foncton d Ary enregstrée lors de la varaton de temérature de l échantllon qu ndut une varaton de la hase φ (T ). La fgure 6 donne de façon qualtatve la foncton d Ary R (φ), à artr de laquelle on détermne le coeffcent thermootque, ans que la courbe rerésentant le module de sa dérvée G(φ) à artr de laquelle on détermne le coeffcent électro-otque..8 R(φ).6.4 G(φ) φ(rd) FIG. 6. Interférométre de Fabry-Pérot à balayage thermque. La foncton R (φ) donnera le coeffcent thermootque et sa dérvée G(φ) le coeffcent électro-otque ; l ndce de réfracton n est suosé égal à 3.

15 J. Mangn : Métrologe des rorétés otques de matéraux massfs. 5/ Exemle : cas du système mm Pour llustrer la méthodologe exérmentale on rerendra le cas du système orthorhombque mm, our lequel la forme du tenseur des coeffcents électro-otques est dentque à celle décrte dans le aragrahe 4.. Pour la géométre qu y est mentonnée l alcaton d un cham E 3 suvant l axe Z ne modfera as l orentaton de l ellsoïde des ndces et les nouvelles valeurs des ndces rncaux seront : n E ; ' x 3 n = n n r x x x nre x 3 3 n ' 3 n n r E ; n n n r E. z z z 33 3 ' 3 y y y 3 3 Dans la technque FPTSI on eut montrer qu à une temérature T le coeffcent électrootque aarent mesuré est donné ar : - Γ(T ) est une foncton de la hase ϕ (T ) : I ( T ) r ' 3 ( T ) =, E n ( T ) Γ( T ) ϕ ( T ) 3 - n (T ) est l ndce de réfracton corresondant à une olarsaton de la lumère orentée suvant la drecton avec = x, y ou z ; - I (T ) est la varaton d ntensté lumneuse ndute ar le cham E 3 ; msnϕ( T ) Γ( T ) = avec ϕ( T ) + m sn 4R( T ) m = ( R( T )) où R(T ) le coeffcent de réflexon à la temérature T et ϕ (T ) = λ ; e(t ) est l éasseur de l échantllon et λ la longueur d onde du fasceau ncdent. Z (axe olare) 4π ( T ) e( T ) n Y E z r 33 d 3 u z E y u x r 3 d 3 X V AC r 33 d 3 E z u y E x r 3 d 3 FIG. 7. Confguratons géométrques ermettant de détermner les coeffcents électro-otques r 3 dans le cas du système orthorhombque mm. Les électrodes sont déosées sur les faces olares Z de l échantllon et le fasceau se roage suvant les drectons X ou Y. E j ( j = x, y ou z) ndque la olarsaton du rayonnement ; r k3 et d 3l (k =, ou 3 et l = ou ) rerésentent resectvement les coeffcents électro-otques et ézo-électrques sollctés dans les dverses orentatons. u j ( j = x, y ou z) sont les déformatons engendrées ar effet ézoélectrque.

16 J. Mangn : Métrologe des rorétés otques de matéraux massfs. 6/7 En remère aroxmaton le coeffcent électro-otque vra est obtenu en renant auss en comte l effet ézo-électrque mas en néglgeant un effet élasto-otque éventuel. D arès le aragrahe 3. récédent, s l on s ntéresse ar exemle à la drecton de roagaton du fasceau lumneux suvant X, la varaton d éasseur de l échantllon est d(e x )= d 3 E 3 e x. La valeur du d 3 coeffcent électro-otque r 33 vra est alors r = r ' +. La fgure 7 schématse les confguratons géométrques ermettant la détermnaton des r 3 ( =, ou 3) our l exemle cté n z 6. DILATOMÉTRIE INTERFÉROMÉTRIQUE ABSOLUE [] S les échantllons, que l on suosera de forme aralléléédque, sont de dmensons suffsantes, tous les coeffcents mentonnés ourront être obtenus smultanément au moyen d un dlatomètre nterférométrque absolu conçu à cet effet. La fgure 8 en donne le schéma et la légende, la descrton. D M M 4 S 4 S 3 M 5 P E CT M 6 S D M 3 RP SF M S PZT Laser FIG. 8. Dlatomètre nterférométrque absolu []. Un laser consttue la source de rayonnement. M, M, M 3, M 4 sont des mrors ; M 5 et M 6 sont les artes métallsées des faces otques de l échantllon E, fasant offce de réflecteurs. M est soldare d une cale ézo-électrque PZT ermettant un fonctonnement de l aarel en modulaton de hase. S, S, S 3 et S 4 sont des lames sem-réfléchssantes. P est un uts de lumère ; SF, RP et CT sont resectvement un séarateur de fasceau, un rotateur de olarsaton et un contrôleur de temérature rogrammable. La temérature de l échantllon est reérée ar un thermocoule fn collé sur l une de ses faces. Le détecteur D est emloyé our la mesure des coeffcents thermo-otques et électro-otques (trajet ) et D our la mesure des coeffcents ézo-électrques et d exanson thermques (trajet ). L ensemble nterférométrque est lacé sous vde.

17 J. Mangn : Métrologe des rorétés otques de matéraux massfs. 7/7 Pour une descrton détallée du fonctonnement de l aarellage et de ses erformances on se reortera à la référence []. Du ont de vue de la récson de mesure, un avantage consdérable de cette méthode est de ouvor détermner sur un ntervalle de temérature donné l ensemble des rorétés otques d un matérau ans que leurs évolutons thermques, ce que ne ermettent as les méthodes conventonnelles. BIBLIOGRAPHIE [] U. Wllamowsk, T. Gross, D. Rstau et Wellng, Calormetrc measurement of otcal absorton and transmttvty wth sub m senstvty, SPIE Proceed. 775 (996) [] J. Mangn, P. Strmer, T. Salva et C. Pognon, Accurate measurement of weak absorton n yro-electrc otcal materals, SPIE Proceed. 775 (996) [3] F. Bezançon, J. Mangn, P. Strmer et M. Maglone, Accurate determnaton of the weak otcal absorto of ezo-electrc crystals used as caactve massve bolometers, IEEE J. Quant. Elect. 37 () [4] W.P. Mason, Pezo-electrc crystals and ther alcaton to ultrasoncs, D. Van Nostrand Comany Inc. Edt. (95). [5] J.F. Nye, Physcal roertes of crystal, Oxford Unversty Press (976). [6] A. Yarv et P. Yeh, Otcal waves n crystals, John Wley and Sons (984). [7] M. Allere, N. Theohanous et M. Fontana, Measurement of the electro-otc coeffcents: descrton and comarson of the exermental technques, Al. Phys. B 7 () [8] N Theohanous et N. Araoyann, Effect of multle reflectons on retardaton-based electrootc measurements, J. Ot. Soc. Am. A 8 (99) [9] A. Ducharme, L Fenberg, M Ratnaker et G Neurgaonkar, Electro-otc and ezo-electrc measurement n hotorefractve barum ttanate and barum strontum nobate, IEEE J. Quant. Elect. 3 (987) 6-. [] J. Mangn, P. Strmer et L. Lahlou-Kass, An nterferometrc dlatometer for the determnaton of thermo-otc coeffcents of NLO materals, Meas. Sc. Technol. 4 (993) POUR EN SAVOIR PLUS D. Royer et E. Deulesant, Ondes élastques dans les soldes, tomes I et II, Masson (996). M.E. Lnes et A.M. Glass, Prncles and alcatons of ferroelectrcs and related materals, Oxford Unversty Press (977). W.G. Cady, Pezo-electrcty: an ntroducton to the theory and alcatons of electromechancal henomena n crystals, Dover Pub. Inc., New-York (964).