Cinétique chimique des systèmes fermés :
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- Rémy Jobin
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1 Cinéique chimique des sysèmes fermés : Rappels élémenaires de cinéique chimique Table des maières Inroducion 2. Rappel sur l avancemen de réacion Définiion de la viesse de réacion pour un sysème fermé Premier exemple Lois de viesse de réacion 3 2. Ordre de réacion Loi de Van Hoff Cinéique formelle e phénoménologique Réacion d ordre 0 (cas peu fréquen) Réacion d ordre Réacion d ordre Réacions composées Réacions inversibles Réacions successives Déerminaion expérimenale de l ordre d une réacion chimique 0 3. Méhode inégrale Méhode d isolemen d Oswald Méhode des emps de demi-réacion GRAYE Jean-Lauren Page sur
2 Inroducion. Rappel sur l avancemen de réacion Considérons l équaion bilan de la réacion chimique suivane, à l éa iniial (E.I.), e en cours (insan ) : ν A + ν 2 A ν A + ν 2 A E.I. n 0 n 20 n 0 n 20 () n 0 ν ξ n 20 ν 2 ξ n 0 + ν ξ n 20 + ν 2 ξ ξ() es appelé avancemen de réacion e es défini par : ou encore : ξ() = n i() n i0 ν i (2) dξ() = dn i() ν i (variaion de ξ pendan ) (3) Remarque imporane : la valeur de l avancemen ξ() es oalemen indépendane du choix du consiuan i (réacif ou produi).2 Définiion de la viesse de réacion pour un sysème fermé On se propose de consruire une expression de la viesse de réacion qui possède les propriéés suivanes : caracère inensif (indépendane de la quanié de maière conenue dans le milieu réacionnel) indépendane du consiuan à parir duquel elle es mesurée Le aux de variaion insanané de la quanié de maière du consiuan i es à un insan quelconque : dn i = dépendan du consiuan A i e de la quanié de maière du sysème (grandeur exensive). Pour rendre ce aux de variaion indépendan du consiuan, on divise par le coefficien soechiomérique du consiuan A i c es à dire ν i : dn i ν i = dξ = indépendan du consiuan A i mais dépendan de la quanié de maière de A i. Cee dernière expression consiue la définiion de la viesse exensive de réacion chimique. Afin de consruire une grandeur inensive, on divise par le volume du réaceur V lorsqu il es consan, e l on défini ainsi la viesse de réacion par : GRAYE Jean-Lauren Page 2 sur
3 v = V dξ = dn i V ν i = d[a i ] ν i (4) Deux possibiliés émergen naurellemen, soi : v = ν i d[a i ] v = + ν i d[a i ] si A i es un réacif car d[a i] si A i es un produi car d[a i] < 0 (il disparaî) > 0 il apparaî).3 Premier exemple Exercice de cours.3. On donne l équaion bilan de la réacion de synhèse de l ammoniac par procédé Haber : N 2 + 3H 2 2NH 3 Ecrire la viesse de réacion en foncion de chaque consiuan. 2 Lois de viesse de réacion 2. Ordre de réacion A pression P e empéraure T fixées, une réacion chimique comme () adme dans de nombreux cas une loi de viesse phénoménologique du ype : v() = k [A ] p [A 2 ] p 2... avec : p i es appelé ordre pariel par rappor au consiuan i n p = es appelé ordre global i= p i k es appelé consane de viesse de la réacion (5) Remarques : la consane k es une foncion de la empéraure, e dépend égalemen de la fréquence des collisions enre molécules de réacifs impliqués, ainsi que de l énergie d acivaion nécessaire au démarrage de l ace chimique 2. ceraines réacions chimiques n admeen pas d ordre global, e la formulaion de leur loi de viesse découle d un mécanisme réacionnel complexe.. on monrera dans le Cours de cinéique chimique 2 que la forme de cee expression es pleinemen jusifiée 2. cf Cours de cinéique chimique 2 GRAYE Jean-Lauren Page 3 sur
4 2.2 Loi de Van Hoff En considéran l équaion bilan (), deux cas de figure peuven se présener : Si la réacion se déroule en un seul «ace», e donc par la renconre simulanée des ν +ν 2 + réacifs, alors sa loi de viesse peu s écrire : v() = k[a ] ν [A 2 ] ν2 les ordres pariels s idenifien aux coefficiens soechiomériques On di que la réacion obéi à la loi de Van Hoff. Si cee réacion se déroule en plusieurs aces, l expression de la loi de viesse es en général plus délicae e ne répond donc pas à priori à la loi de Van Hoff. Définiion 2.2. On appelle molécularié d un ace élémenaire le nombre de réacifs mis en jeu pour que la réacion se produise, donc molécularié=ordre global (pour un ace élémenaire uniquemen). Remarques rès imporanes : Pour qu une réacion soi un ace élémenaire, il fau assurer que : la molécularié ne dépasse pas 3, car la probabilié d une renconre simulanée de 4 réacifs en un ace élémenaire es quasi-nulle. La réacion soi inversible, c es à dire que la molécularié de la réacion inverse ne dépasse pas 3 non plus (microréversibilié). 2.3 Cinéique formelle e phénoménologique 2.3. Réacion d ordre 0 (cas peu fréquen) Ce ype de réacion es assez rare, e l on peu cier comme exemple ceraines isomérisaions, e cerains phénomènes de variaions populaires bacériennes. Considérons la réacion générique suivane : A B (6) En appliquan simplemen la définiion de la viesse donnée plus hau, on obien : v = d[a] = + d[b] Compe enu de l ordre global «0», on a aussi pour ce ace élémenaire : v = k [A] 0 = k En égalisan les deux expressions précédenes, e compe enu des condiions iniiales obien : { [A]0 = a [B] 0 = b }, on [A] = a k 0 e [B] = k 0 (7) GRAYE Jean-Lauren Page 4 sur
5 La déerminaion expérimenale de l ordre d une réacion chimique passe en général par une éude graphique, ou en ou cas numérique. Pour la recherche de l ordre «0», il suffi de collecer l évoluion de la concenraion en réacif ou produi (A ou B) en foncion du emps, e de racer par exemple [A] = f() : on doi obenir une droie de pene k 0 e d ordonnée à l origine a. Réacion d ordre 0 La déerminaion expérimenale de l ordre peu égalemen passer par la mesure du emps de demi-réacion : Définiion 2.3. Le emps de demi-réacion es défini comme la durée au bou de laquelle la moiié des réacifs es consommée : soi : [A] = [A] 0 2 /2 = = k 0 /2 a 2k 0 (8) Réacion d ordre Il s agi en général de réacions de décomposiion chimique ou nucléaire : Soi la réacion suivane de décomposiion du subsra A, en B e C : A B + C (9) La définiion de la viesse ainsi que la loi du premier ordre permeen d écrire : d[a] = k [A] d où en enan compe de la condiion iniiale [A] =0 = [A] 0 e en inégran, on obien : ln[a] = ln[a] 0 k ou encore [A] = [A] 0 e k 0 (0) L éude expérimenale d une réacion d ordre passe donc simplemen par le racé de ln[a] = f(). On obien une doie de pene k. De même, la déerminaion du emps de demi-réacion perme d avoir rapidemen une idée sur l ordre de réacion : soi : ln [A] 0 2 = ln[a] 0 k /2 /2 = ln 2 k () GRAYE Jean-Lauren Page 5 sur
6 Exemple : La décomposiion de l acide dibromosuccinique en acide bromoléïque e acide bromohydrique. (voir exercice) Réacion d ordre 2 C 4 H 4 O 4 Br 2 C 4 H 3 O 4 Br + HBr Les réacions chimiques d ordre global deux peuven présener deux cas disincs : er cas Si la réacion es le résula de la collision de deux molécules de même naure : 2A... En égalisan la loi de viesse du second ordre, e la définiion de la viesse par rappor au réacif, on obien : d[a] = k[a] 2 2 L inégraion de pose pas de difficulé, e en posan la condiion iniiale [A] =0 = [A] 0 : [A] [A] 0 = 2k (2) L éude expérimenale es analogue aux cas précédens : On race simplemen = f() qui donne une droie de pene 2k. [A] Le emps de demi réacion vérifie simplemen l équaion : soi enfin : 2 = 2k [A] 0 [A] /2 0 /2 = 2k [A] 0 (3) 2 e cas Si la réacion es provoquée par la collision de deux molécules de naure différene : A + B... = 0 [A] 0 [B] 0 0 [A] 0 ξ() V [B] 0 ξ() V (4) Pour simplifier la rédacion, on posera x = ξ() V, a = [A] 0, e b = [B] 0. Loi de viesse e définiion de la viesse conduisen à : + dx = k(a x)(b x) soi : dx (a x)(b x) = k GRAYE Jean-Lauren Page 6 sur
7 ce qui s inègre facilemen : x 0 dx (a x)(b x) = k 0 On décompose ensuie en élémens simples 3 : On rouve : (a x)(b x) = A a x + B b x L inégrale devien donc : A = b a e A = a b Soi après calcul : d où : b a x 0 [ a x ] dx = k b x 0 b a ln(b x)a (a x)b = k (b x)a ln = k(b a) (5) (a x)b Remarque imporane : L uilisaion du emps de demi-réacion nécessie la plus grande prudence puisque les deux réacifs son non nécessairemen en proporions soechiomériques ; on veillera donc à définir le emps de demi-réacion par rappor au réacif en défau. Par exemple si a < b, alors on défini /2 par rappor à A. On a : [A] /2 = a 2 e [B] /2 = b a 2 c es à dire x = a 2 d où : soi finalemen : (b a/2)a ln (a a/2)b = ln2b a = k(b a) b /2 /2 = k(b a) ln2b a b (6) 3. cf cours classique de mahémaiques supérieures oues filières GRAYE Jean-Lauren Page 7 sur
8 2.4 Réacions composées 2.4. Réacions inversibles L immense majorié des réacions chimiques, excepion faie des oxydo-réducions e des réacions acidobasiques avec au moins une espèce fore, ne son pas oales e conduisen à l éablissemen d un équilibre chimique. Si La hermodynamique perme l éude de cee siuaion d équilibre du poin de vue énergéique, la cinéique pour sa par, démonre que ce équilibre es dynamique en considéran les réacions chimiques direce e inverse. Soi l équilibre chimique suivan, accompagné des condiions iniiales : A k k B = 0 a b 0 a x() b + x() a x e b + x e (7) La viesse de réacion, e donc d appariion de B es alors : A l équilibre, on a : d où : d[b e ] v = d[b] = k [A] k [B] = 0 = k (a x e ) k (b + x e ) = k a k b (k + k ) x e x e = k a k b k + k (8) De même, à l équilibre, il es possible de relier les consanes de viesse à la consane hermodynamique de l équilibre : d où avec la loi d acion de masse 4 : 0 = k [A] e k [B] e K(T ) = [B] e [A] e = k k (9) Enfin, on peu déerminer aisémen la concenraion du mélange réacionnel en A e B à ou insan si l on connai x() : dx = k (a x) k (b + x) soi en réordonnan l équaion différenielle sous une forme classique : 4. cf cours sur le poeniel chimique filière PC dx + (k + k ) x = k a k b GRAYE Jean-Lauren Page 8 sur
9 La résoluion ne présene pas de difficulé e condui à : x() = k a k b ( ) e (k +k ) (20) k + k Réacions successives Il es classique que les produis d une réacion chimique R réagissen à leur our dans une seconde réacion R 2. Oure en chimie, on renconre aussi ce ype de mécanisme en physique nucléaire, lorsque le noyau issu d une décomposiion es insable, e qu il se décompose à son our en un noyau final sable. Exemple comple : décomposiion d un nombre n 0 d aomes de Radium en Radon, puis en polonium. Ra k α + Rn k 2 P o = 0 n x y z En réiéran la méhode décrie dans les cas précéden, on peu écrire : (2) dx = k x (22) + dy = k x k 2 y (23) + dz = k 2y (24) La première des rois équaions précédenes s inègre immédiaemen (compe enu de la condiion iniiale x(0) = n 0 ) : x() = n 0 e k (25) la seconde peu êre réecrie sous forme canonique puisque x() es connu : dy + k 2y = k n 0 e k e la résoluion ne pose aucun problème : y() = k n 0 k 2 k ( e k e k 2 ) (26) Enfin, on peu rechercher z() soi par inégraion direce, soi par conservaion de la maière (plus rapide) : ( z() = n 0 x() y() = n 0 k 2e k k e k ) 2 k 2 k On peu racer l évoluion de x(), y(), e z() ; deux cas de figure peuven se présener suivan les ordres de grandeur comparés de k e k 2 : (27) GRAYE Jean-Lauren Page 9 sur
10 k >> k 2 k << k 2 Remarque rès imporane : dans le second cas (k << k 2 ), le nombre d aomes de radon y() rese rès proche d une valeur consane (pene faible sauf pour = 0) ce qui signifie dy 0. Cee approximaion pore le nom d Approximaion de l Ea Quasi Saionnaire (AEQS) ou principe de Bodensein. Cee echnique, appliquée judicieusemen, nous permera le raiemen formels des mécanismes complexes 5. 3 Déerminaion expérimenale de l ordre d une réacion chimique Pour une assez large majorié des réacions chimiques, les mécanismes réacionnels mis en jeu son assez complexes, e l éude de la cinéique peu se révéler alors délicae : aucun ordre global ne peu êre dégagé. Pour le cas des réacions appelées "aces élémenaires", la loi de Van Hoff renseigne en revanche immédiaemen sur l ordre global ; cependan, même si la condiion sur la molécularié (m 3) es respecée, ceci ne garani pas que l on ai affaire à un ace élémenaire. Il es donc souven nécessaire de déerminer expérimenalemen l ordre de la réacion. La suie de ce paragraphe propose les rois méhodes les plus classiques e don la mise en oeuvre es simple pourvu que l on dispose d une possibilié de suivi de la concenraion d au moins une espèce impliquée (réacif ou produi). 3. Méhode inégrale C es la méhode la plus simple : on suppose un ordre pour la réacion, e on confrone la héorie aux données expérimenales. On adopera les réflexes suivans (e rès logiques!!!) : A... : On suppose un ordre global e l on race ln[a] = f() à l aide des données expérimenales. On doi obenir une droie. A + B... : On suppose un ordre global 2 e l on race expérimenales. On doi ici aussi obenir une droie. 3.2 Méhode d isolemen d Oswald = f() à l aide des données [A] Cee méhode es plus longue à mere en oeuvre, mais renseigne sur l ordre pariel de chaque réacif. Pour cela, on me en large excès ous les réacif, sauf celui don on souhaie connaîre l ordre. Considérons par exemple la réacion générique suivane : 5. cf cours de Cinéique chimique 2 ν A + ν 2 A 2 ν A + ν 2 A 2 (28) GRAYE Jean-Lauren Page 0 sur
11 On ne suppose pas la règle de Van Hoff vérifiée à priori ; si la réacion possède un ordre, la viesse s écri : v = k [A ] p [A 2 ] p 2 On isole le réacif A 2 en mean un rès large excès de A : [A ] >> [A 2 ], la viesse devien alors : v = K obs [A 2 ] p 2 avec K obs [A ] p cse On applique alors la méhode inégrale puisque l ordre global es p Méhode des emps de demi-réacion C es la méhode la plus rapide : Si v = k[a] p, alors : Ordre : le emps de demi-réacion /2 es indépendan de a = [A] 0 Ordre p : on calcule que le emps de demi-réacion es /2 = 2p k(p )a p, on race ln ( /2) en foncion de ln (a) e la pene doi valoir (p ) GRAYE Jean-Lauren Page sur
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